乙醇/汽油发动机排气温度下乙醇氧化生成醛的特性

为了研究乙醇/汽油发动机排气温度下乙醇氧化产生甲醛和乙醛的特性,设计并搭建用于乙醇氧化的流反应器,借助汽油机排气温度对流反应器加热,配制乙醇标准气,研究了乙醇/汽油发动机排气温度下流反应器中乙醇的氧化特性.结果表明:利用乙醇标准气在流反应器中氧化得到了乙醇氧化、甲醛和乙醛生成与氧化的特性,研究了排气温度和流速对乙醇氧化、甲醛和乙醛生成及氧化的影响规律.乙醇质量分数随温度升高而降低,甲醛和乙醛质量分数随温度升高呈先增加后减小趋势,并拟合得出甲醛和乙醛生成与氧化的临界温度,临界温度处甲醛和乙醛质量分数最高,临界温度时乙醛最高质量分数约为甲醛质量分数的16倍.     

发动机排气温度环境下醇氧化产生醛的特性研究

文章搭建了流反应器试验台,并将流反应器安装在发动机排气管中,借助发动机的高温排气对流反应器进行加热,研究排气温度环境下醇氧化产生醛的特性。研究结果表明:甲醇和乙醇的氧化率均随着排气温度的升高而增大,在流反应器前40 cm的排气高温区,甲醇和乙醇快速氧化,降低标准气的流速可以提高甲醇和乙醇的氧化率;当标准气流速为5 m/s,甲醇和乙醇标准气的温度分别低于863 K和813 K时,甲醛和乙醛在流反应器内不断生成并累积,提高标准气流速能够使其质量浓度降低;当甲醇和乙醇标准气的温度分别高于913 K和863 K时,随着流反应器长度的增加,甲醛和乙醛经历了快速生成然后快速氧化的过程,甲醛和乙醛的质量浓度呈现出先升高后降低的变化趋势;提高标准气流速能够使流反应器出口处的甲醛和乙醛的质量浓度升高。     

甲醇氧化生成甲醛排放的影响因素

利用发动机排气温度环境和气相色谱-氦离子化检测器(PDHID)快速检测方法,在流反应器中研究了甲醇氧化生成甲醛排放的影响因素.结果表明:试验条件下甲醇起始氧化温度约为723,K,温度高于933,K时甲醇氧化主要受温度的影响,流速反映的反应时间是次要因素.甲醛随温度升高呈先增加后降低趋势,甲醛的生成和氧化主要受温度影响,试验条件下甲醛生成和氧化的临界温度区间为848,~882,K,临界温度时甲醛浓度最高.低于临界温度时甲醛浓度随流速增加而降低,高于临界温度时延长甲醛的反应时间有利于降低甲醛排放.无氧环境下甲醇氧化和甲醛生成受到抑制,甲醛随过量空气系数增大而增加.M 10发动机排气管保温后在中高负荷时甲醇、甲醛排放明显降低.     

醇类燃料发动机醛排放产生机理

为研究醇类燃料(甲醇)发动机醛排放的产生机理,搭建了醇类燃料预混定压燃烧试验台和发动机试验台架,并利用气相色谱-氦离子化检测器快速检测方法测量排气中的醛排放浓度.理论和定压燃烧试验研究结果表明:甲醇在火焰前锋面前被急剧地氧化而不能穿越火焰面到已燃区,甲醛排放源自燃后区甲醇的后氧化.M 20(甲醇、汽油体积比为2∶8)发动机排气中未燃醇、醛沿程浓度变化进一步证明在排温环境下甲醇氧化生成了甲醛,并研究了排气中甲醇氧化、甲醛生成与氧化随排气温度的变化特性.     

当量比燃烧天然气发动机铑基三效催化器次生污染物研究

建立了一种适用于当量比燃烧天然气发动机的Rh基三效催化器(TWC)整体模型,研究了排气温度和组分对TWC系统次生污染物N2O和NH3生成特性的影响。结果表明：N2O主要在起燃和低温(400～605 K)下通过CO还原NO反应生成;高温状态下(>850 K)NH3通过H2还原NO反应生成,H2来源于蒸汽重整(SR)和水煤气变换(WGS)反应。H2浓度的增加促进了N2O和NH3生成,高温下N2O会与H2发生还原反应,导致N2O有所降低。H2O和CH4对N2O和NH3生成的影响随着温度变化而变化。在一定温度范围内,随着O2浓度的增加,NH3生成大幅降低;高温下高O2浓度会促进N2O生成。研究还发现,排气中O2浓度在4000 × 10-6左右时,排温控制在580～850 K,能实现N2O和NH3近零排放。     

高温条件下NH3还原NO实验研究

利用固定床实验系统,在800～1 500℃的反应温度范围内进行了NH_3还原NO实验,分析不同气氛条件下反应温度、氨氮摩尔比以及组分浓度对脱硝效率的影响。实验结果表明:氧化性气氛下最佳脱硝温度约为950℃,温度继续升高时脱硝效率开始下降,而还原性气氛下NH_3对NO的还原存在一个临界温度(约1 000℃),低于临界温度时,NH_3对NO没有脱除效果,反而会额外生成NO,超过临界温度后,脱硝效率随着温度的升高迅速跃升至最大,氨氮摩尔比为2.0时最大脱硝效率可达95%,且在1 200℃以上的高温条件下保持稳定;修正后的GADM98模型对NO浓度的预测与实验结果符合较好,活性基团对NH_2的消耗是高温氧化性气氛下脱硝效率下降的重要原因。     

二氧化钛光催化氧化动态降解甲醛废气及动力学研究

以二氧化钛为催化荆,采用气-固相光催化反应器动态降解甲醛,研究了不同气体流量和初始浓度下甲醛气体光催化氧化降解的影响因素(包括甲醛初始浓度、相对湿度、气体流量)。结果表明,流速越低越有利于甲醛的光催化降解,但低流速不利于提高去除负荷。甲醛降解的最佳相对湿度为35%左右,甲醛的降解受初始浓度影响较大,初始浓度高的条件下,速控步骤为表面反应,低初始浓度速控步骤为扩散与吸附。动力学研究表明,甲醛光催化降解反应可用Langmuir-Hinshelwood动力学方程来描述,实验结果表明反应速率常数k为467mg/(m~3·min).Langmuir吸附系数K为0.0032 m~3/mg。     

DME与LPG预混平面火焰的甲醛及NO_x排放特性

对二甲醚与液化石油气预混平面火焰中不同掺混比例下的甲醛生成、NOx的排放特性进行了实验研究.实验结果表明,固定燃料质量流量和当量比条件下,火焰中甲醛质量浓度随着二甲醚掺混比例的增加而增加,其峰值质量浓度为相同工况纯LPG燃烧时的2～5倍,表明混合燃料中的二甲醚仍然是甲醛产生的主要来源;尾气中的NOx质量浓度随二甲醚比例的增加而降低,但均不高于16.08,mg/m3.控制二甲醚的完全氧化是二甲醚与液化石油气掺混燃烧中减少甲醛排放的关键途径.     

基于欧拉-欧拉多相流模型对生物质快速热裂解的数值模拟

基于欧拉-欧拉多相流方法,采用单步多元反应动力学模型研究了生物质在二维鼓泡流化床反应器中的快速热裂解反应,分析了反应器中颗粒流动、传热以及热裂解产物组成的分布规律。结果表明:气泡的流动有助于气体、石英砂和生物质的混合和热量交换;经过气体的对流换热和石英砂的接触导热,生物质温度迅速升高后发生热裂解,热裂解温度为750～850 K;计算得到的生物油、焦炭和不可冷凝气体的产率分别为59.2%、14.4%和22.1%。     

氨对甲苯二次有机气溶胶生成潜势影响的实验研究

在氧化流动管反应器中开展了一系列甲苯/OH自由基氧化实验,研究了复合污染情景下NH_3对甲苯二次有机气溶胶(SOA)生成潜势的影响。反应器采用低压汞灯作为光源,OH暴露量范围为2.91～6.79 molec·cm~(-3) s(2.3～5.2 d大气老化)。研究结果表明,在甲苯/OH自由基氧化体系中,通入NH_3导致SOA的峰值粒径、数浓度和质量浓度增大;进一步通入NO或SO_2,SOA的数浓度和质量浓度随之增加,且SO_2对SOA生成的促进作用高于NO;同时通入NO和SO_2,促进作用更明显。提高反应器内OH自由基暴露量,SOA的峰值粒径和质量浓度随之增加。