析氢反应中氮掺杂石墨烯负载金属单/双原子催化活性起源

电催化析氢反应(HER)是极具潜力的氢能转化手段,发展高性能、低成本的析氢催化剂是制氢技术的关键.本文选取了以过渡金属(Fe、Ni、Co)为活性中心、以氮掺杂石墨烯(N-graphene)为基底的单、双原子催化剂(SAC、DAC),首先通过理论计算对其结构稳定性做出了讨论,证明了所选催化材料的可行性.然后,采用H吸附能为描述符,对催化剂的HER活性进行了分析讨论.结果表明CoN4表现出最优异的HER活性,FeN3、FeN4、Fe2N6三种结构的Fe原子活性中心次之.最后,系统讨论了催化剂的电子结构,揭示了HER催化活性的来源.本文从理论计算角度对SAC、DAC的HER活性进行了对比,结果表明DAC具有较差的HER活性,SAC中CoN4、FeN3、FeN4在HER中展现出优异的催化性能,可作为取代常用的贵金属(Pt/C)HER催化剂的理想选择.     

Co-Ci析氧催化剂的原位调控制备及性能

通过温度调变,原位电解制备Co-C_i析氧催化剂,70℃条件下所制备催化剂具有微纳米颗粒形貌,其析氧催化性能最佳,析氧速率为29.5μmol/h,电流密度为1 m A/cm~2时析氧过电位为212 mV。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)表征方法对其形貌、结构及组成进行分析,通过电化学方法考察其析氧催化性能和稳定性能。     

原位电解制备WO_3/Ni-B_i析氧催化剂

在温和条件(常温、常压、近中性)下原位电解制备WO3/Ni-Bi析氧催化剂,该催化剂具有较好的析氧催化性能(析氧速率为4.50μmol/h,电流密度为1 mA/cm2时析氧过电位为258 mV)。通过电化学方法对其析氧性能和稳定性能进行测试,并通过XRD、SEM、EDS、XPS表征方法对其形貌、结构及组成进行分析。     

碱性水电解非贵金属析氧催化剂的研究进展

"绿氢"能源的大规模应用依赖于电解水技术。和析氢反应(HER)相比,析氧反应(OER)是水电解过程中的关键反应,其动力学反应缓慢。目前,非贵金属OER电催化剂的活性和稳定性不佳,深入OER过程机理的理解和催化剂活性方面的研究有助于OER速率的提升。文章综述了近年来在碱性体系中对水电解制氢非贵金属析氧催化剂的研究讨论、分析和总结,主要从材料掺杂类、形貌调控类、调节电子结构类和复合结构类4个方面来阐述。     

单原子催化剂在氢燃料电池阴极氧还原反应中的研究进展

氢燃料电池是一种高效、环境友好以及零碳排放的能量转化技术,然而高成本的贵金属催化剂阻碍了其规模化应用。单原子催化剂因具有高原子利用率、高催化活性和选择性、低成本等优点,对氧分子表现出优异的催化还原性能,在氢燃料电池中具有广阔的应用前景。如何设计合成高效和低成本的单原子催化剂成为该领域的研究热点。重点综述贵金属单原子催化剂和非贵金属单原子催化剂在氢燃料电池阴极氧还原反应中的研究进展,总结提出增强单原子催化剂氧还原性能的调控策略,包括配位结构、局域环境、双原子对、缺陷位点以及暴露活性位点等调控机制,为从原子尺度设计高效氧还原催化剂提供了思路借鉴,并对氢燃料电池氧还原单原子催化剂的发展机遇与挑战进行了展望。     

废弃酒糟制备钴氮共掺杂生物炭及其析氧和析氢反应催化性能研究

开发用于析氧反应(OER)和氢析出反应(HER)的低成本高效催化剂在水分解领域至关重要。以废弃酒糟为碳氮源,通过碳酸钠活化实现氮掺杂和钴纳米粒子负载,同时获得复合催化剂(Co(15)-DS-4)。对比实验分析表明,凭借多孔材料的介微孔结构,表面原子的高暴露特性和活性位点Co-N的协同效应,Co(15)-DS-4表现出优异的HER和OER双功能催化活性。在Co(15)-DS-4催化作用下,碱性电解液中的电极达到10 m A/cm2电流密度需要0.42 V过电压,这远低于商业上贵重的Ru O2催化剂(≈0.5 V)。此外,Co(15)-DS-4具有优异的水分解稳定性,经3 000次循环伏安,Co(15)-DS-4的OER极限扩散电流密度仍能保持97.5%(HER极限扩散电流密度仍能保持98.3%)。这一废弃酒糟衍生碳所构筑的N掺杂多孔碳负载Co纳米粒子复合材料在水电解领域具有巨大的应用潜力。     

生物质碳负载镍基纳米颗粒及其电解水析氢性能

电解水析氢反应(HER)相比于传统制氢方式,研究前景更为广阔,但考虑到其缓慢的动力学过程,开发价格低廉且高效的催化剂是克服HER应用瓶颈的关键.大多数现有的纳米微观结构的电催化剂需要复杂的合成过程,这无疑增加了开发的难度.本工作以生物质棉布为载体,采用施魏策尔试剂变体作为镍源,制备生物质碳负载镍纳米颗粒的HER催化电极...     

Ru-Mn复合氧化物催化剂(担载)产氢放氧的催化活性及其电镜和光声光谱研究

在大规模化学贮存太阳能光解水制氢研究中,催化剂是极其重要的环节之一。近年来这方面的报道日益增多,但大都是采用过渡金属,特别是贵金属或其氧化物作为催化剂,由于它们的过电位低,因而对放氧或产氢有利。本文报道了我们制备的Na-Y型分子筛担载的二元(RuO_x-MnO_y)/Y复合催化剂,实验表明它有甚高的产氧催化活性,可与多种贵金     

共价有机框架材料(COFs)在氧电极电催化中的研究进展

在碳达峰、碳中和的目标之下,燃料电池、金属-空气电池、电解水等清洁能源技术提高了能源利用率,在未来将成为新的能源消费方式.氧还原反应(ORR)、氧析出反应(OER)因其缓慢的动力学过程而导致此类清洁能源技术的发展受到阻碍.贵金属催化剂虽被认为是最高效的催化剂,但其成本高、稳定性低,寻找非贵金属催化剂已成为相关研究的趋势.共价有机框架材料(COFs)作为一类新兴的材料,由有机单体通过特殊的共价键连接而成,因其具有可调控的结构、低密度、高稳定性、较大比表面积等独特的优点,通过合理的设计策略,将其应用于电催化剂的研究在近年来逐步兴起.本文回顾了近期适用于ORR、OER及ORR/OER双功能电催化的二维COFs(2D COFs)材料,主要介绍了以纯COFs作为电催化剂、COFs与其他材料形成复合结构、COFs热解碳化等策略制备高效电催化剂,并从分子设计及电子调控等层面上梳理了上述策略对电催化活性中心的形成或电催化活性提升的原因,对当前存在的问题提出总结,以期在今后的研究中起到一定借鉴意义.     

火焰喷雾热解合成Cu-Mn/TiO2纳米催化剂的CO催化燃烧研究

采用火焰喷雾热解法一步合成TiO_2负载Cu-Mn纳米催化剂并研究其对CO的催化燃烧性能。通过Brunauer-Emmett-Teller方法(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段测试了催化剂的物理化学特性,研究了不同Cu-Mn摩尔比对该催化剂的结构、形貌和化学性能的影响,并讨论了Cu与Mn之间的协同作用;还研究了TiO_2中Cu、Mn金属离子对锐钛矿与金红石晶相转变的作用以及通过这些相互作用所产生的化学吸附氧,进而得出了催化剂表面特征对CO催化燃烧性能的影响。