微量氙低温分凝条件的优化

利用自行研制的FNQ-01型气体分凝器实验平台研究了不同条件组合对微量氙收集效率的影响，通过正交法设计优化了稀有气体氙分凝取样条件，选出最佳条件为原料气中氙的体积分数为1.046×10^-3，冷凝温度-198 ℃，原料气进气流速0.3 L/min，分凝器收集压力55 kPa，蒸发温度-50 ℃。在此条件下，Xe的平均收集效率为73％。此外，还研究了不同进气方式对氙收集效率和分凝的影响。     

常温下氙在椰壳活性炭上的吸附性能

利用脉冲进样气相色谱法研究椰壳活性炭常温吸附Xe的性能，获得了氙在椰壳活性炭上的吸附系数与温度、气体流速、Xe浓度的关系。研究结果表明：在20～50℃温度范围内，温度每升高1℃，Xe的吸附系数下降3%；气体流速在5～10cm/s范围内，Xe的吸附系数不受气体流速影响；气流中Xe浓度小于10^-3mL/mL时，其吸附系数亦不受影响。     

CO_2对活性炭捕集氙工程的影响

很多核设施会产生放射性水平较高的氙等稀有气体同位素,须经过特殊处理后才能向环境排放,研究以空气或其它气体为介质的氙的吸附净化方法具有较强的实用价值。研究了常温下多组分气体在活性炭上直接吸附时,杂质组分CO2对捕集氙效果的影响,比较了多级柱和单级柱两种方案的效果和活性炭用量,以及条件参数的影响。结果表明:相比较多级柱除杂质吸附氙的方法,单级柱直接吸附氙更易于实现工程应用;在流速约0.33cm/s下,活性炭单级柱常温常压吸附对氙捕集效率达到90%;在一定流速(0.02~1.2cm/s)范围内,可以忽略炭床阻力的影响。     

氙在活性炭和碳分子筛上的动态吸附性能

为筛选氙的吸附剂,研究了氙在活性炭和碳分子筛(CMS)上的动态吸附性能,探讨了氙浓度、气流比速、温度、载气、压力和CO2等对氙动态吸附系数的影响。结果表明,CMS1对氙的吸附能力最强,其次为CMS2;低于10-5mol/L的氙浓度、实验气流比速以及5×10-5mol/L以下的CO2浓度对氙动态吸附系数影响不明显;载气种类和高于5×10-5mol/L的CO2浓度对氙的动态吸附系数有一定影响;吸附温度和吸附压力对氙动态吸附系数影响较大。提高吸附剂吸附氙能力的方法主要是降低吸附温度和增加吸附压力。     

8%载银丝光沸石对气态碘的吸附动力学研究

为了除去乏燃料后处理过程产生的放射性碘,本研究采用8%载银量的丝光沸石作为吸附剂,采用动态吸附法研究了在气体线速度、吸附柱高度、湿度和NO₂体积分数等因素下其对气态碘的吸附效果的影响。实验结果表明,气体线速度对饱和吸附容量几乎没有影响,在较低气体线速度条件下,吸附柱传质阻力会增大;吸附柱高度对传质阻力几乎没有影响,随着吸附柱高度的增加,饱和吸附容量有一定的提高;湿度不影响吸附效果;NO₂对吸附效果具有促进作用;Yoon-Nelson模型能够很好地拟合碘在8%载银丝光沸石吸附柱上的吸附过程。      

分子筛的结构表征及对痕量氙的动态吸附性能

高效吸附剂是大气放射性氙取样分析系统的核心组成部分之一,为提高探测灵敏度,需获得对大气中痕量氙具有更高吸附性能的吸附剂。研究了10种分子筛对痕量氙的动态吸附性能,利用氮气静态吸附对分子筛的孔结构进行表征,分析了孔结构特征与分子筛动态吸附性能的关系。选择吸附量较高的分子筛,进一步研究了原料气流量、吸附压力和氙浓度对动态吸附性能的影响。结果表明：5A分子筛具有较适合的孔径,对氙的动态吸附性能优于13X分子筛;ZSM-5分子筛可能因晶穴内极性较强和具有较适合的孔径,对氙的吸附能力最强;痕量氙在ZSM-5分子筛上的动态吸附系数随吸附压力的增加而线性增大,随流量增大先下降而后趋于稳定,氙浓度在7.6×10^-9~3.0×10^-8 mol/L范围内对其无明显影响。     

氙核查系统中分子筛除杂柱的性能研究

为了提高氙核查系统中分子筛除杂柱的除杂性能,采用静态吸附和动态吸附两种方法对系统中分子筛除杂柱的性能进行了研究。研究结果表明,除杂柱的长度、直径,分子筛的质量,空气中水的含量,吸附过程的温升效应以及分子筛柱的活化好坏都对除杂柱的除杂性能有影响。根据研究结果并结合经验对氙核查系统中的分子筛除杂柱进行了优化设计。     

活性炭对氙的动态吸附性能及其结构表征分析

近年来,活性炭吸附放射性氙被越来越广泛应用于核电项目的尾气处理中。活性炭对氙的动态吸附系数与其孔结构关系甚大,而相关研究却很少,因此有必要研究二者的关系,为活性炭的选择与开发提供参考。本研究通过动态吸附平台测定温度为25C、表压为0时的四利活性炭对氙的动态吸附系数,并利用氮气吸附以及扫描电镜对活性炭进行分析表征。结果表明,比表面积为991.9 m~2/g的JH12-16活性炭对氙的动态吸附数最大,且活性炭对氙的动态吸附系数不和比表面积或孔容成正比关系。中孔和大孔对吸附氙只是起着通道作用,最佳吸附氙的孔径在0.55-0.60 nm。     

碘—125生产工艺研究

介绍了以天然氙气作靶材料,采用液氮冷冻、冷焊密封技术制作高压气体氙靶,用铜基铂(PCC)选择性吸附碘的最佳工艺条件及碘-125的最终生产结果。对于Φ7mm×38mm的PCC吸附柱,在pH<6的硫酸介质中,流速小于10ml/min且有足够量的Na_2S_2O_3存在的条件下,在吸附容量范围内,其对碘的吸附效率大于99.9％。对于已吸附大于100μg碘的PCC柱,在流速小于2ml/min条件下,用0.1mol/L NaOH溶液淋洗,淋洗液体积为15ml时,其淋洗效率大于90％;淋洗液体积为30ml时,其淋洗效率大于95％。以该工艺生产的碘-125产品其各项技术指标能够满足放免药盒标记及其它使用要求。     

放射性氙分离纯化技术

采用制备色谱技术并结合吸附材料性能的差异的方法,对不同温度下4A MS柱、5A MS柱、碳黑小球(601)柱、活性碳柱的性能进行了测定,根据测定结果确定了氙分离纯化流程的设计参数及实验参数.在设计的氙分离纯化流程的基础上,通过模拟实验测得该流程获得氙样品的产额好于90％,获得氙样品的纯度好于98％,样品能满足放射性测量...     

多级吸附-脱附法浓缩纯化氙技术研究

为满足大气放射性核素监测的需求,利用氙(Xe)与二氧化碳(CO2)、氡(Rn)等组分在活性炭吸附柱内脱附行为的差异,采用多级活性炭吸附柱吸附-脱附的方法,对大气环境中的Xe(体积分数8.7×10-8)进行浓缩纯化,得到高浓度的Xe样品。研究了空气中的Xe、CO2及Rn等组分在多级活性炭吸附柱上的脱附曲线,选择Xe的脱附时段向下一级吸附柱转移吸附,对Xe进行逐级浓缩纯化。样品中Xe富集倍数可达105~106,Rn去污系数大于105,CO2体积分数低于4×10-5。此研究结果对于实现多组分混合气体中某一特定低含量组分的浓缩、纯化具有普遍指导意义。     

碳分子筛上氪、氙的动态吸附及脱附性能

为筛选快速分离Kr/Xe的材料,研究了不同碳分子筛（CMS）对氙（Xe）和氪（Kr）的动态吸附性能与脱附性能,探讨了压力、气体流量、温度等因素对Kr、Xe的动态吸附系数与脱附率的影响。结果表明,碳分子筛Aladdin TDX-01对Xe的吸附容量最大,其次为光复TDX-01,低温时,Aladdin TDX-01对Kr的动态吸附系数大于光复TDX-01。Aladdin TDX-01碳分子筛对Kr和Xe的吸附能力均随压力升高而增强,随着原料气流量增加而减少,动态吸附系数随着温度升高而降低;采用N2吹扫对Kr、Xe进行脱附,随着N₂流量增大、温度升高,Kr、Xe的脱附时间缩短。Aladdin TDX-01碳分子筛在25 ℃、100 kPa条件下对Xe的动态穿透吸附系数为1 283 mL/g,在-50 ℃、100 kPa条件下对Kr的动态穿透吸附系数为474 mL/g。     

钯-氢体系中氢氘的排代研究

研究了一维排代条件下，Pd-H体系中气-固相间氢-氚的相互排代性能。实验结果表明：对于较细的钯颗粒（≈0.15mm),室温（≈22℃）下气体线流速在2.0～8.5cm/s范围内具有较理想的排代效果，表现反应速率主要取决于气-固界面的化学速率；在22～75℃范围内，温度对排代效果的影响较小，当温度降至10℃时，氢氚在固相内的扩散速率较小，排代效果显著变差。     

多钯柱热置换色谱法分离氢同位素

采用多钯柱热置换色谱法建立了一套氢同位素分离的实验装置,研究了钯柱活化时间、原料气的组成及高丰气体的提取比例对分离效果的影响.结果表明,钯柱在500～550℃活化3h,分离温度选定250℃,升温速率10℃/min,在适中的提取比例下,高丰气体可获得最佳的分离效果,该系统能快速地将产品气中氕的体积分数降到1.0％以下.     

基于制备型气相色谱的氙氡分离技术研究

放射性氙同位素探测对监视全面禁止核试验条约（CTBT）的履行具有重要意义;同时在核设施安全运行、环境辐射监测及核事故应急监测中意义重大。氡的子体,包括²¹⁴Bi和²¹⁴Pb会严重干扰放射性氙同位素的活度测量,在氙测量前必须将氡去除,为此开展了制备型气相色谱分离氙氡技术研究。本文研究建立了一套制备型气相色谱系统实验平台,采用氙标准样品,考察了实验平台的氙制备性能;自制了氙氡混合源,测试了氡去污因子。结果表明：建立的实验平台和基于该平台的氙氡分离与氙制备的实验方法实用高效：对氙的制备量不小于11.5 mL（@STP）;制备样品中氙的体积比浓度和氙回收效率分别不小于80%和95%;氡去污因子大于10⁵,满足CTBT大气放射性氙监测技术要求。     

工程条件下椰壳活性炭吸附放射性惰性气体性能研究

在某一代表性工程条件下, 研究一种椰壳活性炭(YK型)对放射性惰性气体吸附能力.结果表明:在温度40 ℃、压力0.02 MPa、气流比速0.05 cm/s、气流相对湿度25%的工程条件下,YK型活性炭对惰性气体氙、氪的吸附系数分别为400 mL/g和28.8 mL/g.在30 ℃～40 ℃范围内,温度每升高1 ℃,氪在活性炭上的吸附系数下降约2%;活性炭对惰性气体吸附系数还受到湿度和压力的不同程度影响.根据实验测得的吸附系数可以推算出,在试验所用的工程条件下,如果要求对133Xe净化系数达到2 500(133Xe需经过60 d的衰变),用YK活性炭滞留床时体积只需6.514 m3,较压缩罐体积减少大约95%(压缩贮存衰变罐的贮存压力为1.0 MPa时,压缩罐体积需130 m3).     

基于常温吸附的放射性氙样品高效纯化制备技术研究

大气放射性氙是全面禁止核试验条约重要的监测目标,为提高氙样品的探测灵敏度,在进行放射性活度测量前,需将样品纯化、除氡并转移至测量容器。本文针对氙样品高效纯化制备过程中的关键技术,研究了氙在三级吸附柱上的吸附脱附行为,并考察了氙样品量及色谱参数对氙色谱峰宽的影响,确定了纯化制备流程参数。利用氙样品对纯化制备流程进行测试,氙的回收率大于90%,氡去污因子大于10⁴,实现了放射性氙样品的高效纯化制备。     

活性炭对氪的富集条件

从环境监测角度,叙述了开展活性炭对氪富集条件研究的重要意义。以氪在活性炭上的动态吸附实验为基础,研究了活性炭、温度、气体线流速和氪的分压对氪富集的影响,利用吸附材料的微结构,通过吸附理论模型拟合实验数据,得到CF-1450活性炭在191K下对氪的饱和吸附量为32.9mL/g。     

复杂混合气体组分在低温活性炭表面的吸附特性

为实现大体积气体中微量放射性气体Kr、Xe同位素的测量，须将混合气体进行浓集并将目标气体吸附于10 mL左右的活性炭源盒中。本实验对混合气体中各组分在活性炭分离柱上的吸附性能进行研究，建立了通过去除其他杂质气体、浓集大体积气体制备放射性Kr和Xe活度源的方法。根据反应堆流出气体和核爆可能生成的气体组分，配制了模拟气体，使用活化的4A分子筛对其中的水和CO₂进行模拟去除，获得了流程中去除水和CO₂的实验条件；选择5个低温点(273、264、255、246、238 K)，在低温活性炭柱上对H₂、CO、CH₄、Kr和Xe的吸附特性进行研究，测定了各气体在不同温度下的吸附穿透曲线。结果表明，室温下4A分子筛对水和CO₂有较好的吸附效果。低温下，H₂、CO不易在活性炭表面吸附；CH₄、Kr吸附性质相似；Xe吸附能力较强。低温下难以去除的CH₄可在高温下氧化去除。因此，可根据混合气体中各组分性质的不同实现杂质气体的去除和目标气体Kr、Xe的回收测量。     

聚酰亚胺中空纤维膜对CO_2、O_2、H_2O和Xe的分离性能

为了富集环境中的氙,使用中空纤维膜对气体进行预处理,去除掉大量的杂质气体,如氮气、氧气、二氧化碳和水蒸气,氙得以浓缩。为此,建立了膜分离实验装置,实验研究了不同的温度、流量、级切、膜数量、连接方式、气源压力等条件下聚酰亚胺中空纤维膜富集氙并去除CO_2、H_2O和O_2等杂质气体的性能。实验结果表明,气体流量和环境温度对膜的分离性能没有明显影响,采用3根或4根膜串联的方式时氙的损失率较小;在级切为2/3时,氙的损失率不大于10%,CO_2、H_2O和O_2的去除率分别不低于99%、90%和90%;空气样品氙的损失率略大于地表下气体样品。