热中子诱发239Pu裂变的85Krm、87Kr和88Kr产额测量研究

中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额是重要的核参数，目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶，靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源，并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的²³⁵U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与⁹⁹Mo的相对产额，以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^...     

240Am半衰期的测量

²⁴⁰Am的半衰期对准确测量²⁴¹Am(n,2n)²⁴⁰Am反应截面具有重要作用，当前评价的数据50.8(3) h是对²⁴⁰Am的987.8 keV γ射线用Ge(Li)探测器跟踪测量6 d的结果，测量时间不到3个半衰期，使得测量结果的不确定度偏大。本文利用Geant4模拟软件建立了阱型HPGe探测器的测量模型，模拟计算了不同Pb吸收厚度下²⁴⁰Am高能γ射线的探测效率，确定使用阱型HPGe探测器配合吸收X射线和低能γ射线的Pb吸收体可有效提高²⁴⁰Am高能γ射线的探测效率。根据Geant4模拟计算的结果，Pb吸收体厚度为1 mm时，对²⁴⁰Am的888.8 keV和987.8 keV两条特征γ射线的探测效率分别为14.1%和13.3%。在中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器上通过²⁴²Pu(p,3n)反应生产了²⁴⁰Am，制备了约700 Bq的²⁴⁰Am测量源，用上述方法跟踪测量²⁴⁰Am的888.8 keV和987.8 keV两条特征γ射线的强度，时间超过18 d，用最小二乘法拟合得到其半衰期为50.79(5) h，结果与评价结果一致，但减小了不确定度。     

裂变产物中90Rb的快速放化分离方法研究

为精确测量⁹⁰Rb的衰变数据,需制备出放化纯的⁹⁰Rb样品。本文利用“两步延迟分离法”,建立了一套从新生成的裂变产物中快速分离高丰度⁹⁰Rb的放化流程。该流程先采用抽气法从辐照靶内提取出气体裂变产物⁹⁰Kr,再利用水洗法提取出⁹⁰Kr衰变生成的子体⁹⁰Rb。研制了一套⁹⁰Kr快速提取装置,最终得到了无载体、高比活度的⁹⁰Rb样品。整个分离流程收率约为20%,对主要杂质核素的去污因子达到了10³,操作时间在2.5 min内。     

89Rb半衰期测量

⁸⁹Rb是重要的裂变产物核素,半衰期是其一项非常重要的核参数。本文采用参考源法,运用双HPGe探头距离接续测定了⁸⁹Rb的半衰期。参考源法利用待测源和参考源的γ射线全能峰之比消除了测量过程中死时间和脉冲堆积带来的计数修正影响。由于⁸⁹Rb半衰期较短,数据分析运用了半衰期迭代法,并用平移法归一探头测量数据,最终实验测得⁸⁹Rb半衰期为（14.41±0.04） min。     

88Rb半衰期的测定

详细阐述了用阱型HPGe探测器质量接续法和双HPGe探测器位置接续法测定88Rb半衰期的原理和过程。88Rb的半衰期测定结果为（17.78±0.08）min，与评价结果一致。     

气体裂变产物87Kr半衰期测定

⁸⁷Kr是核燃料裂变燃耗测定中重要的气体裂变产物。为准确测定核燃料的裂变燃耗，要求⁸⁷Kr半衰期具有很高的准确度。本工作用单个HPGe探测器连续跟踪和双HPGe探测器位置接续法测定⁸⁷Kr的半衰期。⁸⁷Kr半衰期的测定结果为（76.33±0.07）min。     

衰变对AP1000核电厂LBLOCA始发严重事故源项的影响

文中采用FORTRAN编写了放射性核素的衰变和生成程序(DAIC)，并通过燃耗计算程序进行了验证；以AP1000核电厂为研究对象，选取大破口始发的严重事故，采用严重事故分析程序MELCOR模拟事故进程并结合DAIC程序计算释放至安全壳的源项。进行衰变对源项的影响研究。研究结果表明，衰变对¹³¹I、^131mXe、¹³³Xe、⁸⁵Kr和¹³⁴Cs等半衰期长的核素释放份额影响不大，其结果与不考虑衰变的结果接近，结果曲线整体呈上升趋势，达到最大值后保持不变；衰变对¹³⁴I、¹³⁵I、¹³⁸Xe、¹³⁸Cs和⁸⁷Kr等半衰期较短的核素的释放份额影响较大，结果曲线先上升后下降。     

79Se的AMS测量方法研究

测定⁷⁹Se时由于⁷⁹Se尚无标准样品,需要建立⁷⁹Se/Se（⁷⁹Se、Se原子个数比,余同）的AMS测量方法。在⁷⁹Se/Se的绝对测定中,为尽可能避免测量Se的同位素之间的差异,通常利用探测器测量⁷⁹Se离子,本文用法拉第筒对⁷⁸Se和⁸⁰Se进行测量,但这造成两个测量系统之间的系统误差。为避免这种系统误差,利用同一探测器测定⁷⁹Se、⁷⁸Se和⁸⁰Se。考虑到⁷⁸Se和⁸⁰Se的计数率非常高,在CIAE-AMS系统中的静电分析器前和靶室内安装衰减片以降低⁷⁸Se和⁸⁰Se的计数率。实验结果表明：通过两个衰减片的衰减作用,能将⁷⁸Se和⁸⁰Se的束流降低到半导体探测器的检测范围内,实现了样品中⁷⁹Se/Se的绝对测定,得到⁷⁹Se/Se为(2.08±0.10)×10^-7,为准确测定⁷⁹Se半衰期奠定了基础。     

基于内充气正比计数器长度补偿法测量85Kr放射性活度浓度

放射性惰性气体活度浓度的绝对测量是进行其量值传递的基础。为实现放射性惰性气体⁸⁵Kr活度浓度的定值，本工作基于内充气正比计数器长度补偿法，进行了⁸⁵Kr放射性活度浓度的绝对测量。结果表明，在气压56.15 kPa、工作电压1675 V和 1700 V条件下，⁸⁵Kr放射性活度浓度为10.64 Bq/mL，合成标准不确定度为0.60%，与国际先进核素计量实验室关于⁸⁵Kr的测量结果的合成标准不确定度水平相当。     

模拟气体标准源法校准反应堆惰性气体监测仪效率

为准确校准惰性气体监测仪对气体源的γ射线全能峰效率，制备了以可发性聚苯乙烯（EPS）颗粒为基质材料的马林杯放射性模拟气体标准源，模拟气体标准源装样密度为4.1 kg/m³，其中含²⁴¹Am、¹⁰⁹Cd、⁵⁷Co、⁵¹Cr等8种单能γ射线发射核素。利用该模拟气体标准源，对反应堆惰性气体现场监测仪的HPGe探测器γ射线全能峰效率进行了校准，校准覆盖能区为60～1836 keV，校准的效率标准不确定度最大为4.4%。同时采用点源代表点法进行了效率校准，并将模拟气体标准源与代表点位置处的点源效率校准结果进行对比，发现在校准能区内二者的效率比不为常数，效率偏差最大达28%，通过效率传递系数可减小偏差，且可得到效率传递系数拟合曲线。最后在81 keV能量点处，得到模拟气体标准源与标准气体源的效率比为1.26，此值可作为模拟气体标准源的实际应用参考。     

Half-life Determination of Gaseous Fission Product 88Kr

To determine the half-life of gaseous fission product ⁸⁸Kr accurately, three purified ⁸⁸Kr sources were prepared from irradiated uranium targets by using a radiochemical separation process. With ⁸⁵Kr as the internal monitor, ¹³⁷Cs/⁵⁷Co as the external label sources, both single detector position relay method and double detectors position relay method were applied to track the characteristic 196.3 keV gamma rays by multiple high purity germanium detectors covering more than eight times half-lives. The results from three separate determinations were discussed, and a half-life of (2.796±0.015) h for ⁸⁸Kr was presented.     

~(88)Kr γ射线发射几率的测量

利用轻质海绵为填充材料,采用小体元分割法制备混合标准源,完成了高纯锗γ探测器对放射性气体源效率的校准。采用活性碳低温吸附法从235 U的裂变产物中快速提取放化纯88 Kr,并制成气体密封源,采用上述校准的高纯锗γ探测器对其进行了实验测量。利用放射性暂时平衡原理,通过子核88 Rb的活度计算得到了88 Kr的活度,进而计算出88 Kr各γ射线的发射几率,其结果的不确定度与评价值相比明显降低。     

Determination of absolute gamma-ray emission probabilities for ~(88)Kr

In preparation of homogeneous Kr and Rb sources,the Kr activity was determined by the decay relationship between ⁸⁸Kr and ⁸⁸Rb using an HPGe detector.The peak efficiencies of ⁸⁸Kr and ⁸⁸Rbγ-rays were calibrated.The results show that the absolute probabilities of 196.3,834.8,1529.8,2195.8 and 2392.1 keVγ-rays of ⁸⁸Kr were 25.1（5）%,12.9（2）%,10.7（2）%,13.3（2）%and 34.9（5）%,respectively.     

利用MCNP模拟气体裂变产物混合源的γ剂量率

西安脉冲反应堆辐照铀靶后,抽取Kr、Xe裂变气体,通过活性炭吸附于气体源盒内。HPGe γ谱仪测量源盒内混合气体活度,塑料闪烁探测器测量γ剂量率。将源盒、塑料闪烁探测器的几何结构、材料作为蒙特卡罗程序（MCNP）输入信息,模拟塑料闪烁探测器对源盒中核素活度与其γ剂量率对应关系,结合HPGe γ谱仪所测活度得到剂量率模拟值,结果与实测值偏差小于6%。该工作说明在已知放射源空间结构、放射性核素种类和活度的情况下,采用MCNP模拟计算复杂气体放射源γ剂量率的方法是可行的。     

M310核电站含氢废气处理系统容量分析及优化

核岛含氢废气来自一回路,含有氢气和裂变产生的放射性核素,放射性核素主要是惰性气体包括⁸⁵Kr、^85mKr、⁸⁸Kr、¹³³Xe、¹³⁵Xe,还有少量¹³¹I、¹³²I、¹³³I、¹³⁵I、¹³²Te等。M310核电站广泛使用压缩贮存衰变工艺处理含氢废气,出现了衰变箱容量紧张的问题,制约了一回路吹扫操作,影响大修进程,也形成了安全隐患,亟需改造优化。本文以含氢废气中氢气产生的源头为重点,调查研究各种运行工况及操纵规程、规范,分析气体产生量和组份,判断出关键因素为停堆时容控箱气相空间吹扫过程,通过计算得到气体流量的峰值、总体积和氢气的含量。经过比较分析,在满足放射性衰变前提下,提出了针对各类工艺方案需要配备的合理的系统容量,且具有较好的经济性,避免过大冗余造成浪费,解决了工艺优化的难题。     

压水堆核电厂气态流出物环境累积效应研究

核电厂运行寿期内放射性气载流出物通过烟囱向环境排放，其中部分放射性物质会沉降并在环境中累积。为评估其累积效应，本文选取³H、¹⁴C和以气溶胶形式存在的⁸⁸Kr/⁸⁸Rb、⁶⁰Co、¹³¹I和¹³⁷Cs作为代表性核素，采用³H、¹⁴C平衡模型和气溶胶迁移扩散模型，分析了核电厂运行寿期内各核素的环境累积活度浓度。分析结果表明：代表性核素显示出了环境累积效应，绝大多数代表性核素的环境累积活度浓度远小于0.1 Bq/kg，但³H和¹⁴C的环境累积活度浓度略高，分别达2.51 Bq/kg和2.35 Bq/kg；各核素环境累积活度浓度预测结果远低于EPR-RSR给出的相应限值，不会对土地再利用造成影响；以气溶胶形式存在的放射性核素的环境浓度表现出较明显的累积增长趋势，增长趋势与半衰期和放射性核素在环境中的迁移行为相关。根据研究结果，对我国核电厂环境影响评价中典型核素的环境累积效应预测和环境监测提出了建议。     

Environment Accumulation Effect from Gaseous Effluent of Pressurized Water Reactor Plant

During the operation of nuclear power plant (NPP), gaseous radioactive effluent discharges into the environment via the stack, and some of them will deposit and accumulate in the environment. In this paper, ³H, ¹⁴C and ⁸⁸Kr/⁸⁸Rb, ⁶⁰Co, ¹³¹I and ¹³⁷Cs were selected as the representative nuclides to analyze their environment accumulation effect. The result reveals the environment accumulation effect of representative nuclide. Accumulative concentrations of most nuclides are less than 0.1 Bq/kg, while those of ³H and ¹⁴C are slightly high, which are 2.51 Bq/kg and 2.35 Bq/kg respectively. Accumulative concentration of individual nuclide is still far less than relative criteria in EPR-RSR. Therefore accumulation of these nuclides in the local environment will not affect the land reuse. The environmental concentration of aerosols shows a clear cumulative growth trend which is relevant to half-life of nuclides and their migration in the environment media. Based on this study, some recommendations are put forward for the prediction of environment accumulation effects of typical nuclide and environmental monitoring for the environmental impact assessment in China.     

β射线吸收剂量参考辐射场测量研究

β射线对于人体皮肤的浅表剂量的监测是外照射个人剂量监测的重要部分。为研究建立β辐射剂量国防计量最高标准,依照ISO 6980国际标准,对名义活度分别为37 GBq的147Pm、460 MBq的⁹⁰Sr+⁹⁰Y和3.7 GBq的⁸⁵Kr 3种放射源的辐射场特性进行研究。实验得到¹⁴⁷Pm、⁹⁰Sr+⁹⁰Y和⁸⁵Kr放射源分别在20、30、30 cm带展平过滤时的剩余最大能量为0.16、2.00、0.58 MeV。β污染、光子污染及辐射场均匀性在规定值的±5%以内,均满足ISO 6980标准要求。利用外推电离室对测量点处带展平过滤的皮肤组织等效材料的吸收剂量率进行测量,对涉及到的电离室有效面积及入射窗引起的散射和衰减等修正因子进行了详细的计算,测量得到¹⁴⁷Pm、⁹⁰Sr+⁹⁰Y和⁸⁵Kr分别在距源20、30、30 cm处的吸收剂量率分别为8.352、39.24、154.08 mGy/h,并与出厂证书给出的剂量值进行对比,最大相差0.52%,在可接受范围内。