137Cs和90Sr在北山花岗岩中吸附和扩散探究

关键核素在相关介质中的吸附和扩散参数获取是深地质处置安全评价的重要组成部分。探究了¹³⁷Cs和⁹⁰Sr在北山不同地区花岗岩中的吸附和扩散过程,并通过拟合扩散数据给出有效扩散系数。不同地区花岗岩矿物组成基本类似,但是具体比例有所差异。吸附实验结果表明：算井子地区的花岗岩对¹³⁷Cs和⁹⁰Sr的吸附性能最强,而新场和沙枣园地区的花岗岩的吸附性能相当。¹³⁷Cs在新场、算井子和沙枣园地区的有效扩散系数分别为9.0×10^-14、9.3×10^-14和1.0×10^-13 m²·s^-1,⁹⁰Sr在新场、算井子和沙枣园地区的有效扩散系数分别为1.2×10^-13、5.6×10^-13和3.2×10^-13 m²·s^-1,两种核素在3个地区的花岗岩中的有效扩散系数...     

核电厂废物固化体90Sr、137Cs、60Co的浸出行为研究

以去离子水为释放环境,研究核电厂废树脂和浓缩液水泥固化体被完全浸泡情景下核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁶⁰Co的浸出行为。分析中以有效扩散系数表征浸出行为。试验结果表明：固化体中的核素累积浸出份额不超过4%,¹³⁷Cs浸出最快,⁹⁰Sr其次,⁶⁰Co最慢;同类废物体的抗压强度越大,核素浸出速率越慢。     

放射性核素从废物体中向外释放行为初步研究

以去离子水为初始释放环境,考察了1年释放周期内,两类典型低、中水平放射性废物固化体在被水完全浸泡情景下,3种关键核素⁶⁰Co、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr的向外释放行为。使用平均有效扩散系数作为表征参数。多个样品的测试结果表明：3种核素向外释放表现出规律性的趋势,即¹³⁷Cs最快,⁶⁰Co最慢, ⁹⁰Sr相比居中。对于不同的核素,起始活度对释放行为的影响是不同的。借助SEM探讨了废物体微观结构对核素释放的影响。     

核电厂关键核素在海洋沉积物上的吸附动力学

为研究核电厂关键核素在海洋沉积物上的吸附动力学过程，通过静态批式实验获得三种沉积物对核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁶⁰Co的吸附动力学曲线，采用多级吸附动力学模型对实验数据进行拟合，得出以下结论：⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁶⁰Co在三种沉积物上的分配系数（Kd）分别为1.8~3.0、71.5~128.0、23.1~167.0、160.0~188.0 mL/g；采用一级吸附动力学模型所得Kd与实验所得Kd较为符合，说明4种核素在三种沉积物上的吸附行为可由一级吸附点位进行表征；获得了各样品的吸附动力学关键参数，包括吸附速率常数、解吸速率常数及单位最大吸附量。     

土壤和水中放射性核素实验室间测量比对

介绍了2015年度由本实验室组织的关于土壤和水中放射性核素实验室间测量比对的相关情况。土壤分为掺标土壤和实际土壤两类,水为掺标样品。掺标样品的比对项目包括³H(土壤中不分析)、⁹⁰Sr、⁶⁰Co、¹³⁴Cs和¹³⁷Cs,实际土壤的比对项目包括²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K、⁹⁰Sr和¹³⁷Cs。8家单位(11个实验室)参加了本次比对活动,比对结果整体良好。针对比对活动中发现的问题进行了分析,并对以后的比对活动提出了建议。     

大面积低水平放射性污染土壤的植物修复研究现状

对于大面积低水平放射性污染的土壤,植物修复是一种新型的治理技术。本文简单介绍了植物修复技术的概念,介绍了大面积¹³⁷Cs、⁹⁰Sr、天然U和Pu污染土壤的植物修复技术的研究现状及应用情况,提出了进一步的研究建议。     

秦山核电基地外围环境放射性水平20年监测结果

浙江省辐射环境监测站对秦山核电基地外围环境放射性水平的20年监督性监测结果表明,秦山核电基地外围环境 γ 辐射剂量率,气溶胶中总α、总β、⁴⁰K、¹³⁷Cs的活度浓度,沉降物中总β日沉降量,空气中¹⁴CO₂活度浓度,陆地淡水（饮用水、湖塘水、井水）中总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的活度浓度,土壤中 γ 核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、¹³⁷Cs的比活度,生物样品中放射性核素⁴⁰K、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr及¹⁴C的比活度,均未发现异常,与对照点监测值和运行前本底调查值相比,属同一水平。空气、雨水、地表水、饮用水、排放口海水和陆生植物样品中³H活度浓度均高于相应对照点监测值,部分介质中³H活度浓度远高于基地运行前相应的本底。说明秦山核电基地20年的运行,特别是秦山三期重水堆运行之后,其外围环境已受到基地流出物中³H排放的影响。     

济南微堆退役场址的终态检测

采用γ谱测量和低本底β谱测量的方法对济南微堆退役场址中¹³⁷Cs、⁶⁰Co、⁶⁵Zn和⁹⁰Sr的放射性水平进行了终态检测。所有样品中均未检测出⁶⁵Zn;水池中⁶⁰Co的最高值在原堆芯正下方的池底,达49.3 Bq/kg,由中子活化而产生;其他检测单元中,¹³⁷Cs、⁶⁰Co和⁹⁰Sr的最高值分别为5.7、6.8和8.1 Bq/kg,分别出现在运输通道、堆厅和土壤中,这些核素可能为退役活动污染所致。检测结果表明：所有样品的放射性水平均低于基于年有效剂量为10 μSv所导出的清洁解控水平和可接受水平,其中大部分样品接近本底水平。检测方法对¹³⁷Cs、⁶⁰Co和⁶⁵Zn的探测下限分别为1.1、1.0和1.3 Bq/kg,检测结果的不确定度小于33.0%,标准物质GBW08304a的测量值与标准值的相对偏差小于3%。     

某核设施周围土壤中137Cs放射性水平及所致居民外照射剂量评价

¹³⁷Cs是核设施环境监测中重点关注的人工放射性核素。对2012—2021年某核设施周围土壤中¹³⁷Cs放射性水平进行了统计分析,与同类核设施进行了对比,建立了一套针对土壤中¹³⁷Cs所致居民外照射剂量的本底扣除方法,估算了该核设施周围土壤中¹³⁷Cs所致居民外照射剂量。结果表明：2012—2021年期间该核设施周围土壤样品中¹³⁷Cs的活度浓度平均值呈现出先下降后回升的趋势,近10年平均值1.81 Bq/kg,略高于同类核设施。从监测点位来看,¹³⁷Cs活度浓度平均值较高的6个点位中有4个分布在该核设施周围2 km半径内。该核设施周围土壤样品中的¹³⁷Cs所致居民年均外照射有效剂量为1.32μSv,仅为核设施公众年剂量目标值的0.5%。     

核设施液态流出物中90Sr的自动化放化分析系统

以固相萃取片富集和纯化Sr，以盖革计数器定量测量片上⁹⁰Sr含量，结合电磁阀、可编程逻辑控制器等，研制了核设施液态流出物中⁹⁰Sr自动化分析系统。该系统实现了取样、⁹⁰Sr富集和纯化、⁹⁰Sr活度测量的全过程自动化。样品分析时间约30 min，探测限低于1 Bq/L，可满足核设施液态流出物中⁹⁰Sr的分析要求。     

HTR-10一回路放射性核素在石墨上的吸附及其微观机理研究

通过巨正则系综方法与第一性原理计算,研究了100～900 ℃下,¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr、¹¹⁰Ag^m、¹³¹I 5种重要核素在石墨上的吸附率随温度、压强等参数的变化,并根据工程实际参数,推算他们在HTR-10一回路中反射层、石墨碳砖以及石墨粉尘上的吸附量。研究表明,Cs和Sr倾向于吸附在石墨的H位,而Ag和I倾向于吸附在石墨的T位,且他们的吸附能也有所差异。此外,核素粒子数密度与吸附率呈线性关系,而温度与吸附率呈指数关系。最后,通过研究5种核素在HTR-10一回路中的吸附情况,发现其中的放射性主要来自于核素¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和¹³¹I,而⁹⁰Sr和¹¹⁰Ag^m的贡献较少,这与唯象模型的保守估计结论一致。     

冠醚萃取色层法分离环境水样品中90Sr

为改进环境水样品⁹⁰Sr的分离方法,在冠醚萃取法基础上将冠醚萃取液涂在硅藻土支撑体上,研究了冠醚浓度、载体量、洗脱液体积等参数对Sr元素分离的影响,建立了环境水样品中⁹⁰Sr冠醚萃取色层法。实验表明,冠醚浓度、载体量及洗脱液体积参数优化结果分别为0.89mol/L、100mg和200mL,参数优化后,该方法首次使用时对环境水样品Sr的化学回收率达90%以上,满足环境水样品低水平⁹⁰Sr常规分离分析需要。     

90Sr在SuperLig®620固相萃取颗粒上的吸附性能研究

为了建立SuperLig^®620分离水中⁹⁰Sr的方法,研究了接触时间、硝酸酸度、柠檬酸铵浓度、干扰核素等对⁹⁰Sr在SuperLig^®620固相萃取颗粒上分配系数K_d的影响。在0.1 mol/L HNO₃介质中,接触时间大于30 min时,K_d大于1 000 mL/g。在c(H⁺)＞1 mmol/L时,SuperLig^®620不吸附¹³⁷Cs、²³⁹Pu、⁹⁰Y,但可吸附¹³³Ba。通过调节解吸时柠檬酸铵的浓度,可排除¹³³Ba对⁹⁰Sr分离的干扰。研究了SuperLig^®620色层柱分离水中⁹⁰Sr的方法,将样品调节至0.1 mol/L HNO₃上柱,首先用10V_c（柱体积V_c＝0.1 mL）0.1 mol/L HNO₃洗涤杂质,然后依次用9V_c 0.1 mol/L柠檬酸铵、13V_c 1.8 mol/L柠檬酸铵解吸⁹⁰Sr、¹³³Ba。该流程对⁹⁰Sr的回收率大于99%,对主要干扰核素的去污因子大于3×10³,适用于环境水中⁹⁰Sr的分析。     

压水堆核电站乏燃料元件γ扫描测量

在压水堆核电站乏燃料元件检验中，完成了4根完整元件棒、4根破损元件棒的γ扫描测量，元件燃耗分布在9600～45000 MW•d/t（U）之间，获得了完整元件轴向相对燃耗分布、破损元件¹³⁷Cs分布及迁移流失情况。结果显示，破损元件均存在不同程度的Cs迁移流失，破口处存在¹³⁷Cs计数突变（降低）。破损元件¹³⁴Cs/¹³⁷Cs原子比分布与相邻完整元件基本一致，表明¹³⁴Cs、¹³⁷Cs流失比例近似相等，可用¹³⁴Cs/¹³⁷Cs原子比表征其相对燃耗分布；破口处可通过低挥发性核素¹⁵⁴Eu计数水平判断燃料芯块是否缺失。检验结果可为燃料元件破损原因分析及堆内行为分析提供重要依据。     

相转移法制备137Cs 3D打印用光敏树脂的可行性研究

为弥补目前国内外精密异形放射源制备工艺的不足,将3D打印技术引入放射源制备领域。本研究采用相转移方法制备¹³³Cs 3D打印用光敏树脂,使用高分辨电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)进行检测,探索制备条件。并通过溴化镧探测器对制备的¹³⁷Cs 3D打印用光敏树脂材料进行检测。结果表明,通过相转移方法制备的三种¹³³Cs 3D打印用光敏树脂和¹³⁷Cs 3D打印用光敏树脂中铯元素分布不均匀度<5%。相转移法作为一种操作简便、反应条件温和的方法可用于制备含有铯元素的3D打印用光敏树脂,且具有一定普适性。     

废放射源近地表处置活度限值推导

以我国低中放固体废物北龙处置场和西北处置场为参考场址,针对钻探景象和钻探后景象,考虑了几个重要放射性核素,推导了废放射源在两个场址中处置的活度限值。除¹³⁷Cs的关键景象为钻探景象外,其他所选核素的关键景象均为钻探后景象。且单个废物包中的废放射源活度限值不受处置场的限制,推荐了适合于近地表处置的单个废物包内废放射源的接收限值,⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²³⁸Pu、^63Ni、²⁴¹Am、²²⁶Ra和²³⁹Pu分别为2.0×10¹⁰、6.0×10⁹、1.0×10⁶、1.0×10¹¹、1.0×10⁷、1.0×10⁶和8.0×10⁶Bq。     

海水中134Cs、137Cs和60Co的联合分析

建立了小体积海水中¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co的联合分析方法，确定了最佳实验条件。采用磷钼酸铵富集法对海水中放射性铯进行浓集后，其上清液利用氢氧化钴沉淀载带海水中的⁶⁰Co，用γ能谱仪进行测量。结果表明：该法对海水中放射性¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co的回收率分别为87%~95%、87%~95%和89%~93%，检测限分别为0.048、0.051、0.046 Bq/L。另外，对2017年IAEA国际比对（IAEA-RML-2017-01）海水样品中的¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co进行分析测量，核素分析结果的最终评价均为“通过”，验证了本实验室采用的¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co联合分析方法的可行性和可靠性，为今后该方法在常规海洋环境放射性监测中的应用推广奠定了基础。     

安徽地区气溶胶中137Cs活度浓度监测

利用超大流量气溶胶采样器和γ谱仪,对安徽三个点位气溶胶中人工放射性核素137 Cs活度浓度进行了为期两年的采样监测,共六次检出超过探测限的¹³⁷ Cs,活度浓度为1.4～6.5μBq/m³。结合国家辐射环境监测网现有数据,对安徽地区气溶胶中¹³⁷Cs活度浓度与季节、空气条件关系进行了分析,为深入研究大气中相关放射性核素浓度分布规律奠定了基础。     

放射性废树脂湿法氧化工艺实验室热试验证

利用1 kg级废树脂湿法氧化试验台架,采用核电厂产生的实际放射性废树脂开展了1 kg级湿法氧化工艺可行性试验验证,对真实废树脂湿法氧化效果及工艺废气排放安全性进行评估。试验所用废树脂的接触剂量率为602~680 μSv/h,单次试验废树脂处理量为1 kg。结果表明:废树脂采用湿法氧化处理工艺,其分解率大于99%(按物质COD值计算);废树脂湿法氧化过程中,废气对主要核素⁶⁰Co、⁵⁴Mn、¹³⁷Cs和⁹⁰Sr的载带率低于0.001%。本研究为进一步开展废树脂湿法氧化工艺及装置放大研究奠定了基础。     

模拟吸附放射性同位素137Cs和90Sr的Cd-MOFs材料合成及评价

为吸附后处理产生的高放废液玻璃固化过程中大量的放射性同位素⁹⁰Sr和¹³⁷Cs,采用溶剂热法合成阴离子型金属有机骨架［DMA］2［Cd₃(FDC)₄］·2H₂O,并评价其对锶、铯离子的吸附能力。采用粉末X-射线衍射、傅里叶红外和热重等方法确认Cd-MOFs的结构。扫描电子显微镜结果显示,在吸附Cs和Sr元素后,Cd-MOFs形貌没有发生明显变化。同时荧光发射光谱证实,Cd-MOFs吸附铕离子后,能够很好敏化铕离子,使材料发射出红色荧光。对锶、铯离子吸附实验结果显示,对锶、铯离子在前50 min即可完成超过50%的吸附,对铯离子的最大吸附量为63.94 mg/g,对锶离子的最大吸附量为53.06 mg/g。通过吸附动力学研究发现,Cd-MOFs对Cs和Sr离子的吸附均符合准二级动力学模型,证明对Cs和Sr离子的速率决策步为化学吸附。推测水合离子半径、有机骨架螺旋链间螺距等因素均对吸附效果有影响。