基于α谱的尿中237Np的测量方法

²³⁷Np属于高毒组核素,吸入人体后,会产生内照射危害。基于尿样中²³⁷Np的分析测量既是常规监测的重要手段,也是研究职业工作人员人体²³⁷Np剂量水平的关键方法,通过共沉淀预浓集,讨论了尿样中²³⁷Np的前处理过程,系统地研究了TEVA萃取色谱树脂分离纯化和电沉积过程对²³⁷Np化学回收率的影响。结果表明：该法对²³⁷Np的化学回收率可达88.5%,方法检测限为2.55×10^-5 Bq/L。该分析方法满足常规监测要求,适用于大体积尿样中²³⁷Np的监测评价。     

237Np/235U裂变截面比和俘获裂变截面比的测量与分析

在中国实验快堆（CEFR）中直接测量²³⁷Np的裂变截面和俘获截面较困难且误差很大,根据CEFR采用UO₂燃料的特点,可通过测量²³⁷Np/²³⁵U裂变截面比和俘获裂变截面比以获取²³⁷Np的相关数据。本文通过分析截面比的测量结果得到²³⁷Np的较重要数据,为后期在CEFR上进行²³⁷Np嬗变研究和²³⁸Pu生产提供了数据支持。     

252Cf、238Pu与237Np三种核素的生产供应

²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np三种核素是用于深空探测和核能发电等领域的重要放射性同位素,国内主要依靠进口,来源有限。了解这三种核素的生产供应情况,对国内开展相关研究工作有重要参考价值。本文分别介绍了²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np的特性和用途,并概述了其生产供应情况。目前²⁵²Cf主要在美国橡树岭国家实验室（ORNL）和俄罗斯原子反应堆研究所（RIAR）的高中子通量反应堆辐照生产。冷战结束之后,²³⁸Pu两大生产国——美国和俄罗斯的生产能力逐渐丧失,随着深空探测任务对同位素电池的需求,近些年美俄两国正在陆续恢复生产。²³⁷Np作为²³⁸Pu生产的原材料,主要存在于裂变产物或高放废物中,通过后处理流程分离提取。为保障国内反应堆的稳定运行和深空探测任务的开展,建议尽快实现上述三种战略核素的自主供应能力。     

新型熔盐快堆中辐照熔盐靶件生产238Pu的物理分析

以氯化物熔盐为靶基质对新型熔盐快堆中²³⁸Pu的生产进行了分析,使用SCALE6.1（Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation Version 6.1）程序,对比了不同靶基质与靶件半径在²³⁸Pu生产中²³⁷Np的转换率与利用率,分析了反射层的能谱分布、不同位置辐照孔道的²³⁷Np反应截面、靶件插入对堆芯反应性的影响以及生成²³⁶Pu杂质浓度,并计算了²³⁸Pu的纯度及产量随辐照时间的变化。结果表明:NpCl₄纯盐靶基质的²³⁷Np转换率较高,减小靶件半径可提高²³⁷Np利用率;远离堆中心位置的辐照孔道热中子份额较高,且靶件插入对堆芯反应影响较小;辐照孔道内靶件的²³⁶Pu浓度可减小至1×10^-7以下,²³⁸Pu纯度超过98%;当辐照周期为40 d时,     

环境土壤样品中痕量237Np和241Am的分析方法研究进展

环境样品中放射性核素的分析测定是环境保护和放射性核素安全评价的关键环节，是研究放射性核素环境行为的有效途径。本文在详细总结超铀元素Np和Am化学性质的基础上，就现有分析流程中样品的预处理、目标元素化学分离纯化、样品源制备及测量等过程中所涉及的主要方法进行了综述，指出了现今分析方法的主要瓶颈，并对土壤样品中痕量²³⁷Np和²⁴¹Am的快速、准确分析进行了展望。     

水样中Pu、Np、Am和Cm的联合快速分析方法

环境监测、辐射防护、核取证和核应急等领域对环境和生物样品中²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Cm和²⁴⁴Cm测定的需求日渐增大。本研究提出一个自上而下串联TEVA树脂、UTEVA树脂和DGA树脂的联合、快速、可靠、可批量操作的分析方法，该方法首先通过水合氧化钛（HTO）共沉淀将待测核素从样品基质中分离，其后使用串联层析柱中的TEVA树脂柱分离纯化Pu与Np，DGA层析柱分离纯化Am与Cm。对于α放射性核素，通过CeF₃微沉淀法制备薄层α测量源，使用高分辨率α谱仪分别测量^239+240Pu、²³⁸Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am与^243+244Cm；对于β放射性核素²⁴¹Pu，使用液体闪烁计数器测量。²³⁶Pu和²³⁴Am示踪表明该流程的化学回收率大于80%，加标实验结果表明期望值与测量值相吻合，证明了该方法的高可信度及稳定性。α谱仪测量48 h，最小可探测活度²⁴¹Am为0.40 mBq，^243+244Cm为0.33 mBq，²³⁸Pu为0.72 mBq，^239+240Pu为0.44 mBq，²³⁷Np为0.72 mBq。液闪计数器测量1 800 s，²⁴¹Pu的最小可探测活度为0.17 Bq。使用12孔真空盒同时制备12个样品，可加快制样时间，批次制样时间小于3 h，极大地降低了样品的使用量、制备时间和分析成本。     

TRPO萃取单酰胺反萃/α能谱法分析低放废液中的237Np、239+240Pu、241Am、244Cm

采用TRPO萃取—单酰胺(NA)反萃—电沉积制源,以α谱仪测定²³⁷Np、^239+240Pu、²⁴¹Am、²⁴⁴Cm等常见核素的活度。该方法在事故应急监测以及液态流出物监测中,对低放废液中上述主要α核素的定性识别和定量分析有较好的应用。     

次锕系核素在铅冷快堆中的嬗变性能

乏燃料中大部分次锕系（minor actinides, MA）核素半衰期较长，对环境具有长期放射性危害。分离 嬗变技术将次锕系核素从高放废液中分离出来，并通过反应堆嬗变为短寿命或稳定核素，从而消除其放射性危害。为研究次锕系核素与燃料均匀混合、制成嬗变棒和做燃料芯块镀层装载方式下在铅冷快堆中的嬗变特性，采用MCNP和SCALE程序进行模拟计算。结果表明，三种方式下²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Am和混合次锕系核素使有效增殖因数k_eff降低，而²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm使k_eff升高，且²⁴⁵Cm可使k_eff大幅度增加。不同质量的混合次锕系核素装载后，三种方式下堆芯k_eff都随装载量的增加而降低，降低幅度由小到大分别为嬗变棒、均匀混合和镀层。不同次锕系核素装载量以均匀混合方式在堆芯经过550 d辐照后，²³⁷Np、²⁴¹Am和²⁴³Am嬗变率均为正值，其中²⁴¹Am嬗变率最大，而²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm嬗变率均为负值，²⁴⁵Cm增加明显，总的次锕系核素嬗变率为14%，可为次锕系核素在铅冷快堆中嬗变性能评价提供参考。     

三维并行程序JSNT对HBR-2装置的屏蔽计算与分析

屏蔽计算是反应堆设计的重要环节之一，其计算结果直接影响核系统的寿命以及周边环境的辐射安全。JSNT是由中物院高性能数值模拟软件中心自主研发的三维离散纵标（S_N）中子/光子输运程序，采用区域分解实现大规模并行，具有较高的计算精度和计算效率。本文利用JSNT对HBR-2装置进行屏蔽计算，分析了辐照监督管处和中子剂量测量仪处的中子通量密度分布以及6个核素的放射性比活度，并与实验测量值进行了比较，发现网格划分对计算结果有较大影响，随着网格的加密，计算结果趋于实验值；除在中子剂量测量仪处的²³⁷Np(n,f)¹³⁷Cs和²³⁸U (n,f)¹³⁷Cs外，计算结果与测量值的相对偏差均小于20%，满足工程要求。     

克量级铀中微量铕和铽的放化分离方法研究

为提高中子诱发铀裂变时低产额裂变产物¹⁵⁶Eu和¹⁶¹Tb产额测量的精度，需获得放化纯的¹⁵⁶Eu和¹⁶¹Tb样品。本工作建立了氢氧化物共沉淀法除铝、氟化钙共沉淀法除铀、TRPO萃取法提取稀土元素、阳离子交换色谱法从混合稀土元素中分离Eu和Tb的流程，可用于大量铀、铝和裂变产物中微量Eu和Tb的分离。在待分离样品中含2 g铀、0.65 g铝和裂变产物的条件下，该流程对Eu、Tb的化学回收率均大于80%，对U、²³⁹Np、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、¹³¹I、¹³²Te、¹⁴⁰Ba、¹⁴⁰La、¹⁴¹Ce、¹⁴⁷Nd等主要干扰物质的去污因子达到106。该方法可满足中子诱发铀裂变时¹⁵⁶Eu和¹⁶¹Tb产额精确测量的要求。     

高钚含量样品中α能谱法分析~(237)Np的可行性研究

通过对244 Cm的α实验谱进行拟合得到单能峰的峰形参数,采用随机抽样技术表征谱计数的统计涨落,建立了一种模拟半导体α能谱的方法。利用该方法模拟238Pu和243Am的α能谱,与实验谱基本吻合,证明了方法的可靠性。在此基础上,研究了239Pu对237Np的α能峰的影响,结果表明,当239Pu与237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10时,通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%。对于A(239Pu)/A(237Np)约为3 000的样品,如果对钚的去污系数达到300以上,则可由α能谱法测量样品中的237 Np。     

水溶液中Np、Pu、Am和Cm同时电沉积制备α测量源

为制备高分辨率Np、Pu、Am和Cm的α混合测量源,研究了电沉积液介质浓度、pH值、电流密度、电沉积时间等条件对电沉积效率及沉积源质量的影响。结果表明,在pH为2.0~2.5的0.2mol/L硫酸铵介质中,电流密度为0.40~0.50A/cm2,室温条件下电沉积60min,~(237)Np、~(238)Pu、~(243)Am和~(244)Cm在阴极不锈钢片上的电沉积效率均大于96%,制备的α测量源能量分辨率较好。     

Radioactivity confinement capability of “PARC” concept for the future reprocessing

Aiming at TRU waste arising reduction and economical competitiveness for the future reprocessing, is proposed an advanced process concept which is named PARC (Partitioning Conundrum Key) process. Enhancement of confinement capability for long-lived nuclides in a simplified Purex process is the primary subject of this R&D project. Technologies for long-lived nuclide recovery are under development, focused on ¹⁴C and ¹²⁹I in head end, ²³⁷Np and ⁹⁹Tc in extraction, and ²⁴¹Am the daughter of ²⁴¹Pu in effluents. Those nuclides focused here are mobile in the environment and highly concerned as potential hazardous among the long-lived nuclides in spent fuels. New functions in PARC process concept are designed to mitigate the environmental impacts of reprocessing wastes and also to improve economy of reprocessing in the future.     

The simultaneous neutron and photon interrogation method for fissile and non-fissile element separation in radioactive waste drums

Measuring -emitters such as (^{234,235,236,238}U, ^{238,239,240,242,244}Pu, ²³⁷Np, ^241,243Am, …), in solid radioactive waste allows us to quantify the -activity in a drum and then to classify it. The simultaneous photon and neutron interrogation experiment (SIMPHONIE) method dealt with in this paper, combines both active neutron interrogation and induced photofission interrogation techniques simultaneously. Its purpose is to quantify fissile (²³⁵U, ^239,241Pu, …) and non-fissile (^236,238U, ^238,240Pu, …) elements separately in only one measurement. This paper presents the principle of the method, the experimental setup, and the first experimental results obtained using the DGA/ETCA Linac and MiniLinatron pulsed linear electron accelerators located at Arcueil, France. First studies were carried out with U and Pu bare samples.