CO氧化贵金属催化剂研究进展

综述了CO氧化贵金属(Pt,Pd,Au,Ag)催化剂的研究进展。重点分析了制备方法、制备条件、载体和颗粒尺寸等对贵金属催化剂催化活性和稳定性的影响,并对CO氧化贵金属催化剂的研究方向进行了展望,指出应兼顾贵金属催化剂与非贵金属催化剂之间的平衡。     

非贵金属CO氧化催化剂的研究进展

综述了非贵金属CO氧化催化剂的研究情况,着重讨论了影响CO氧化非贵金属催化剂活性因素、催化机制、催化剂失活原因。指出了今后的研究方向。     

精对苯二甲酸尾气中乙酸甲酯低温氧化Pt-Pd双贵金属催化剂的性能

采用浸渍法制备了一系列Pt-Pd双贵金属催化剂,并加入Fe,W,V,Ag,Co,Cu,A1,A10,A11(A1,A10,A11为过渡或稀土金属元素)等金属助剂对催化剂进行改性,考察了助剂、浸渍液的pH、浸渍顺序对催化剂催化氧化乙酸甲酯活性的影响;溴甲烷对催化剂的中毒作用以及CO和水对乙酸甲酯氧化反应的影响。实验结果表明,助剂对乙酸甲酯的氧化反应均有促进作用,其中A1的促进效果尤为显著,Ag的促进作用较弱;浸渍液的pH应小于4,先浸渍Pt-Pd后浸渍金属助剂的双贵金属催化剂活性较高;在Pt-Pd双贵金属催化剂中加入A10和A11助剂后,其抗溴甲烷中毒能力明显提升;模拟尾气中CO对乙酸甲酯的氧化反应有抑制作用,水对氧化反应影响不大,当水和CO同时存在时,催化剂催化乙酸甲酯氧化的能力略有提高。     

非贵金属单原子催化剂的研究进展

单原子催化剂最大限度地提高金属利用率,提升催化剂的性能,并促进对多相催化的过程与机理的认识向原子级别层面深入。近年来非贵金属单原子催化剂发展迅猛,在某些特定反应中已达到媲美甚至超越贵金属催化的性能,为贵金属催化剂的替代提供了新的可能,表现出了极大的应用前景。综述了近年来非贵金属单原子催化剂的制备、表征方法及其在电催化、加氢及脱氢反应、液相氧化反应、光催化还原CO2等领域的应用研究进展,同时展望了非金属单原子催化剂的发展趋势。     

生物还原法制备负载型钯催化剂

将微生物可在常温下还原贵金属离子的特性引入催化剂的制备过程中,利用对Pd2+具有较强还原能力的地衣芽孢杆菌(简称R08)制得负载型Pd催化剂(简称催化剂)。采用X射线光电子能谱(XPS)和透射电镜(TEM)对催化剂进行表征。XPS测定结果表明,室温下R08菌体可将γ-A l2O3载体表面上的Pd2+基本还原为Pd0;生物还原法制得的催化剂的Pd微粒的平均粒径约为5nm。将该催化剂用于2%CO-98%空气(体积分数)混合气的催化氧化反应,CO完全氧化的最低反应温度为60℃,在此温度下催化剂的活性可恒定150h,结果优于相同条件下化学浸渍法制得的催化剂。XPS表征和催化活性评价结果说明,用于CO催化氧化反应的催化剂中单原子Pd活性中心的价态为0~+2。     

凹凸棒石黏土负载CuO催化剂催化CO氧化性能

以纤维状的凹凸棒石黏土为载体,采用沉积-沉降法负载CuO制备出负载型CuO/Attapulgite(CuO/APT)催化剂.采用XRD、SEM、TEM、XPS和N2 adsorption手段对所得催化剂结构性能进行表征,并在连续流动微反装置上考察了其催化CO低温氧化催化性能.结果表明,所制备的CuO/APT催化剂具有高比表面积,活性组分纳米CuO在载体表面分散均匀,并且在催化CO低温氧化反应中表现出高的催化活性.     

CuO/Cu_(0.6)Ce_(0.4)O_x催化剂低温深度脱除液相丙烯中的微量CO

采用柠檬酸络合-浸渍相结合的方法制备了Cu O/Cu0.6Ce0.4Ox催化剂,采用XRD、TEM、HETEM、N2吸附-脱附、H2-TPR等手段研究了载体种类、Cu O负载量、焙烧温度对Cu O/Cu0.6Ce0.4Ox催化剂催化氧化CO性能的影响。实验结果表明,在Cu0.6Ce0.4Ox载体中,部分Cu进入Ce O2晶格形成Cu-O-Ce固溶体,提高了晶格氧迁移能力;负载的Cu O在载体表面均匀分散,体现出更高的氧化还原性能;两者协同作用共同促进了催化氧化CO性能的提高。400℃下焙烧制得的20%(w)Cu O/Cu0.6Ce0.4Ox催化剂具有优异的催化氧化CO性能,在50℃、3.0 MPa的工况条件下,可将液相丙烯中的CO含量从6.0×10-6(φ)降至2.0×10-8(φ),达到聚合级烯烃对CO脱除深度的要求;连续反应2 400 min,催化剂的稳定性良好。     

Co基甲烷二氧化碳重整催化剂研究进展

作为温室气体CO_2的有效利用途径之一,CH_4-CO_2重整(干重整)反应一直是众多科学家研究的热点。Co基催化剂的研究虽然没有镍及贵金属多,但其在干重整中也显示出较好的催化性能,特别是在氧化硅、氧化铝等载体上,Co金属催化剂具有较好的催化稳定性。因此,在非贵金属催化剂中,Co基催化剂也是非常有希望的干重整工业化潜在催化剂。本文对近年来Co基干重整催化剂的研究进展进行了评述,包括Co基催化剂制备过程中载体和助剂的选择,金属Co添加量,制备方法以及制备过程中的焙烧温度对催化剂活性和稳定性的影响。     

Pb掺杂改性对Pt/HZSM-5催化剂结构及其催化合成对氨基苯酚反应性能的影响

针对硝基苯催化加氢合成对氨基苯酚(PAP)反应,以HZSM-5(n(SiO2)/n(Al2O3)=25)为载体,制备了不同Pt负载量的Pt/HZSM-5及Pb-Pt/HZSM-5双功能催化剂,采用透射电镜(TEM)、氢气程序升温脱附(H2-TPD)、CO吸附漫反射红外光谱(DRFTIR)和X射线光电子能谱(XPS)技术对催化剂结构和电子性能进行了表征,同时评价了催化剂催化合成PAP的活性。结果表明,Pb的掺杂改性能有效提高Pt在载体表面的分散度,改性后催化剂Pt的电子密度增大。Pb-Pt/HZSM-5催化剂催化合成PAP的选择性明显高于相同负载量下的Pt/HZSM-5催化剂。由于Pb、Pt之间相互作用导致的Pt活性位上电子密度的增大对苯基羟胺(PHA)连串加氢生成苯胺反应起到了明显的抑制作用。     

负载型贵金属催化剂催化氧化VOCs的研究进展

挥发性有机物（VOCs）可引起光化学烟雾，并严重损害人类健康，威胁人类社会的可持续发展，亟需对其进行去除。鉴于高效、经济和无二次污染等优势，催化氧化被认为是去除VOCs的有效途径之一。综述了负载型贵金属催化剂催化氧化VOCs的反应机理，分析了贵金属种类和载体性质对VOCs催化氧化活性的影响，总结了催化剂的结构与性能之间的关系，可为高效催化剂的设计与开发提供理论依据。