碘掺杂g-C3N4光催化剂的制备及催化性能

采用热聚合法,以尿素为前驱体,碘化氨为掺杂剂,制备出不同碘离子掺杂量的可见光催化剂石墨相氮化碳（g C3N4）。对碘掺杂g C3N4催化剂（Ix C3N4）进行X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、傅里叶变换红外光谱（FT IR）、X光电子能谱（XPS）、紫外 可见漫反射（UV Vis）、N2吸附、电子荧光光谱（PL）、电化学阻抗（EIS）等表征,分析了催化剂的形貌、结构、光学和电学性能。以4 硝基苯酚为目标污染物进行光催化降解实验,选取最佳碘掺杂量的I002 C3N4催化剂进行重复性实验。结果表明,碘离子的引入没有改变g C3N4的原始形貌和结构,掺杂后的样品拓宽了g C3N4对可见光的吸收范围,降低了光生电子 空穴对的复合率;掺杂最佳碘离子量的催化剂I002 C3N4在2 h内对4 硝基苯酚的降解率达到84%,重复4次实验后,降解率仍能达到80%。     

MIL-53(Fe)/MWCNTs杂化材料的制备及其提高光催化降解罗丹明B的研究

本文采用溶剂热法制备了MIL-53(Fe)/MWCNTs杂化材料,并通过X射线衍射光谱、傅立叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、紫外可见漫反射光谱、N2吸附和荧光光谱对所制备的样品进行表征。结果表明,碳纳米管的加入提高了材料的比表面积和孔容,抑制了光生电子与空穴的复合并且延长了电子转移的过程。在紫外及自然光条件下,碳纳米管的掺杂显著地提高了杂化材料MIL-53(Fe)/MWCNTs光催化降解罗丹明B的活性。     

一种直接生长在镀镍碳布上的整体式催化剂载体碳纳米管

通过在电镀镍膜的电化学活性碳布(Ni-ECC)基底上生长出碳纳米管(CNT),制备了1种高效的整体式催化剂载体(CNT/Ni-ECC)。这些镍基碳纳米管在碳布上的生长大大增加了其电化学活性表面积(S_ECSA)和电导率,这有助于该材料更有效地应用于电催化反应。通过测试CNT/Ni-ECC的非法拉第区域的双电层电容伏安图,估算得到其双电层电容(C_dl)值为34.62 mF/cm²、电化学活性表面积(S_ECSA)为865.5 cm²。对CNT/Ni-ECC进行电化学阻抗谱(EIS)测试,得到较低的电荷转移电阻4.30 Ω。在析氧反应的测试中,CNT/Ni-ECC在0.409 V的过电位下达到100 mA/cm²的较大电流密度,显示出一定的催化活性。在1 mol/L KOH中,10 mA/cm²的恒定电流密度下,进行50 h的析氧反应,CNT/Ni-ECC仍具有良好的稳定性。这为开发大表面积、强比电容、高导电性、高稳定性和低接触电阻的高性能催化材料提供了一条简便的合成途径。     

碳纳米管助剂对费托合成用氧化铝担载纳米钴基催化剂的影响

以碳纳米管(CNTs)为助剂制备了碳纳米管促进的氧化铝担载钴费托合成催化剂,采用程序升温,N2物理吸附、X射线衍射以及氢氧滴定等表征技术对催化剂进行了表征,并考察了碳纳米管添加对一氧化碳加氢催化性能的影响。表征结果表明,催化剂引入碳纳米管助剂调变了活性组分钴和载体之间的相互作用并改善了钴物种的还原性能,但对钴基催化剂活性组分平均粒径和分散度没有显著影响。费托合成反应结果表明,随着碳纳米管助剂的添加,催化剂活性降低,C5+选择性却大大提高。     

TCN-TiO2/Zn(CH3COO)2-ACF复合材料吸附耦合光催化降解烷烃类VOCs性能研究

采用Zn(CH₃COO)₂通过超声-真空浸渍法对活性炭纤维(ACF)进行改性，通过水热横向热剥离法制备了管状氮化碳(TCN),并将其与TiO₂复合并负载于改性ACF上制备成TCN-TiO₂/Zn(CH₃COO)₂-ACF复合材料。应用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射、N₂吸附-脱附、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见分光光谱、光致发光光谱、光电流响应曲线对复合材料进行表征，并对复合材料催化正己烷降解的机理与降解率进行了研究。结果表明：光照条件下，TCN质量分数为4%的复合材料对正己烷的降解效果最好，其最佳的制备条件为负载2次、450℃下煅烧。采用此条件所制复合光催化剂，在体积空速为1 000 h^-1的条件下，质量浓度为200 mg/m³的正己烷气体降解率可达到87.9%。采用Zn(CH₃COO)₂对ACF进行改性，使ACF吸...     

碳纳米管促进剂在加氢/脱氢催化剂中的作用本质

用自行制备的多壁碳纳米管(CNT)制备CNT负载/促进的Cu-ZnO-Al2O3催化剂、Mo-Co-S催化剂和Cu-Cr催化剂,评价了制备的催化剂分别对合成气制甲醇和制低碳混合醇以及甲醇分解制氢的催化性能,并与同类常规参比催化剂作比较;利用多种谱学技术对催化体系进行联合表征,结果表明,碳纳米管对H2优异的吸附活化能力及对氢物种溢流的促进作用在提高催化剂活性、选择性方面起着重要作用.     

纳米ZnO薄片的制备、表征及其光催化降解性能

以乙酸锌为原料,采用丙三醇常压回流法制备了二维片状纳米结构ZnO(简称ZnO薄片)。用扫描电子显微镜、热重-示差扫描量热分析、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和紫外-可见光谱对ZnO薄片进行了表征,发现ZnO薄片是由30~40nm的均匀小颗粒自组装而成,薄片厚度100~200nm,长和宽为2~3μm。以氙灯模拟可见光为光源,以ZnO薄片为催化剂,对苯酚和甲基橙进行催化降解实验。实验结果表明,在可见光下照射3h,苯酚的降解率可达88.6%,矿化率达63.1%;该方法制备的ZnO薄片在可见光下对甲基橙的催化降解性能优于采用乙二醇常压回流法制得的ZnO粉末;ZnO薄片的最佳焙烧温度为400℃。     

钨掺杂二氧化钛可见光催化剂低温合成及性能研究

采用低温一步法合成了钨掺杂的二氧化钛,并用X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)等方法对其结构进行了表征.发现掺杂钨的二氧化钛为锐钛矿型晶型,且在可见光区有明显的吸收.以苯酚的光催化氧化降解反应为探针,研究了催化剂的光催化性能.结果表明,本方法合成的钨掺杂的二氧化钛具有理想的可见光催化活性.     

溶液聚合法制备的氮化碳催化二氧化碳与环氧化合物环加成

为提高石墨相氮化碳(g-C_3N_4)的催化活性,以三聚氰胺和三聚氰氯为原料,通过溶液聚合,制备了含有大量表面碱性基团的g-C_3N_4。通过扫描电镜、透射电镜、元素分析、X射线衍射和X射线光电子能谱对所得材料进行了表征。结果表明,与体相g-C_3N_4相比,所得材料具有较低的结晶度和较高的表面胺基含量。将其用于催化二氧化碳与环氧氯丙烷环加成制备环状碳酸酯,并考察了反应条件对催化性能的影响。结果表明,与体相g-C_3N_4相比,所制备的催化剂活性提高了14.8倍。在反应温度140℃、二氧化碳压力3.5 MPa、环氧氯丙烷10mL、ZnBr_2用量1%的条件下反应2h,环氧氯丙烷的转化率可达98.9%,环状碳酸酯的选择性为99.1%。     

氮化条件对负载型氮化钴钼催化剂结构及氨分解活性的影响

采用等体积浸渍法结合程序升温还原技术制备了一系列碳纳米管负载的钴钼氮化物催化剂,考察了氮化空速、氮化气比例等制备条件对其催化性能的影响;结合XRD、BET、元素分析等表征手段,研究了催化剂的物化性能。研究结果表明：在XRD图谱中出现了Co3Mo3N的微弱衍射峰;元素分析结果表明催化剂结构中的确有N元素的引入;氮化空速、...     

Cu、Sm共掺杂TiO_2光催化剂的制备及光催化性能研究

对比研究了用溶胶-凝胶法和溶胶-乳化-燃烧法与等体积浸渍法结合制备的Cu、Sm共掺杂TiO2催化剂,并用X射线衍射、紫外可见吸收光谱、拉曼分析等技术表征了催化剂的形貌、结构及吸光性能,样品的表征与光催化活性测试结果表明,Cu和Sm离子的引入使TiO2样品的吸收带边发生不同程度的红移,使可见光吸收强度增大,协同效应提高了对目的反应的催化活性,Cu掺杂Sm3+/TiO2样品的最佳掺杂量为w=1.5%～2%之间。     

Fe2O3复合BiOCl的制备及其光催化性能研究

Fe2O3 was synthesized by the solvothermal method, and the synthesized Fe2O3 was added in the process of preparing BiOCl by hydrolysis, and then Fe2O3/BiOCl photocatalytic materials with different composite ratios were prepared. The optimal Fe2O3/BiOCl (1Fe/50Bi) sample showed a highest photocatalytic efficiency for cationic dyes (Rhodamine B) and anionic dye (methyl orange) degradation irradiated with visible light, as compared with that of a bare BiOCl catalyst. Meanwhile, radical capturing experiments indicated that the photo-induced holes (h+) is the main active species. X-ray powder diffraction and ultraviolet-visible diffuse reflectance spectroscopy were used to characterize the structural and optical properties, which proved that Fe2O3 was successfully composited to the BiOCl surface and effectively reduced the bandgap of BiOCl. More importantly, the optimal 1Fe/50Bi sample shows the highest photocatalytic efficiency for tetracycline (TC) degradation (98%) irradiated with visible light, as compared with that of a bare BiOCl catalyst. Consequently, the Fe2O3/BiOCl photocatalyst have potential applications in environmental purification.     

沉积法和外延生长法制备SiO2/ZSM-5催化甲苯甲基化性能

为提高甲苯甲基化催化剂的对二甲苯选择性,分别采用化学气相沉积(CVD)法、化学液相沉积(CLD) 法放大制备了SiO₂表面沉积型SiO₂/ZSM-5催化剂,采用外延生长(EPG)法制备了核壳型SiO₂/ZSM-5催化剂。采用X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、低温N₂物理吸附-脱附(BET)、扫描电镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)、热重(TG)等分析方法对催化剂的组成、晶相结构、比表面积、酸性和积炭等进行系统表征。结果表明：当SiO₂沉积质量分数为9.48%时,CVD法制备的SiO₂/ZSM-5催化剂上对二甲苯选择性最高达到85%,继续增加SiO₂沉积量,对二甲苯选择性逐渐降低;CLD法制备的SiO₂/ZSM-5催化剂上对二甲苯选择性最高达到91%;EPG法制备的核壳结构SiO₂/ZSM-5催化剂上的对二甲苯选择性最高接近98%。甲苯甲基化反应200 h后,CVD法、CLD法和EPG法制备的SiO₂/ZSM-5催化剂上的积炭量依次为3.24%、5.22%和6.29%。由此可见：在相同SiO₂含量(w(SiO₂)约为6%或9%或12%)条件下,就提高对二甲苯选择性而言,EPG法制备的SiO₂/ZSM-5催化剂最优,CLD法稍好于CVD法;此外,SiO₂/ZSM-5催化剂的容炭能力由高到低的顺序依次为EPG法、CLD法、CVD法。     

掺杂改性废催化裂化平衡剂的光催化脱氮性能研究

采用磁搅拌法制备了锶掺杂改性废催化裂化平衡剂,利用XRD、DRS、XPS和SEM等手段对其进行表征,并以模拟含氮油品为目标降解物,在可见光下评价其光催化脱氮性能。结果表明,锶掺杂废催化裂化平衡剂对模拟油品中的吡啶表现出良好的可见光脱氮效果。当Sr掺杂浓度为0.5mol/L,催化剂用量为0.05g,焙烧温度为400℃,焙烧时间5h,在可见光下光照2.5h,对质量浓度为100 ug/g的模拟油品的脱氮率可达92.0%。     

Effect of Carbon Supports on Pd Catalyst for Hydrogenation Debenzylation of Hexabenzylhexaazaisowurtzitane (HBIW)

A series of carbon material–supported Pd catalysts was prepared and used for hydrogenation debenzylation of hexabenzylhexaazaisowurtzitane (HBIW). The structures and morphologies of carbon supports were characterized by field emission scanning electron microscopy (FESEM), physical adsorption, and Raman spectroscopy. X-ray diffraction (XRD), H₂-TPR, transmission electron microscopy (TEM), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) were used to characterize Pd-supported carbon. The species Pd, with the states, Pd° and PdOx, were presented to the catalysts and can be reduced to Pd° as the active centers during the reaction. Among layer, tube, and ordered/disordered pore structures, disordered mesoporous carbon exhibited a high content of Pd on the surface and can be used as an efficient support in terms of high catalytic activity and good recycled stability for hydrogenation debenzylation of HBIW.     

Cu~(2+)/TiO_2-SiO_2催化剂的制备及其光催化降解气相间二甲苯的性能

以钛酸丁酯、正硅酸乙酯和硝酸铜为主要原料,采用溶胶-凝胶法制备了Cu2+/T iO2-S iO2催化剂,分别用X射线衍射、BET比表面积测试、透射电子显微镜、紫外-可见光谱和傅里叶变换红外光谱对其进行了表征;以间二甲苯为代表物,评价了Cu2+/T iO2-S iO2催化剂对气相挥发性有机物的光催化降解活性,并讨论了复合S iO2和掺杂Cu2+的Cu2+/T iO2-S iO2催化剂对光催化降解间二甲苯活性的影响。实验结果表明,在500℃煅烧后的Cu2+/T iO2-S iO2催化剂呈锐钛矿结构,粒子分布均匀,平均粒径为9nm,比表面积为285m2/g;掺杂Cu2+促进了Cu2+/T iO2-S iO2催化剂对可见光的吸收,显著提高了光量子效率。用Cu2+/T iO2-S iO2催化剂光催化降解质量浓度100m g/L的气相间二甲苯,反应240m in后,间二甲苯的降解率达96.4%。     

C-TiO_2的制备及其对三氯乙酸的光催化降解

通过缓慢氧化T iC合成了C掺杂的锐钛矿型T iO2(C-T iO2)催化剂,并采用BET液氮吸附、X射线衍射、扫描电镜和紫外-可见吸收光谱对C-T iO2催化剂的比表面积、物相、粒径和吸收波长阀值等结构性质进行了表征。以难降解的三氯乙酸为催化降解对象,测定了C-T iO2催化剂在可见光照射下的催化活性。实验结果表明,相对于锐钛矿型T iO2,C-T iO2的吸收边带发生了约36nm的红移,它在可见光照射下有催化活性,主要是因为C取代O后,C的p轨道与O的2p轨道杂化,使其禁带隙变窄;制备条件和反应溶液的pH影响C-TiO2催化剂的活性,在350℃焙烧8h制备的C-TiO2催化剂,当反应溶液的pH为9时,催化活性最高。     

Ag/BiVO_4脱氮光催化剂的制备与表征

以硝酸铋为铋源、偏钒酸铵为钒源,采用水热法制备了Ag掺杂改性的粉体钒酸铋(Ag/BiVO4)催化剂,采用XRD,UV-Vis DRS,SEM等手段对其理化性能进行了表征,并以模拟含氮油品为目标降解物,在可见光下评价其光催化脱氮性能。表征结果显示,Ag掺杂不会改变BiVO4催化剂典型的单斜白钨矿结构,可提高Ag/BiVO4催化剂对可见光的吸收能力,从而使其催化性能明显优于未改性的BiVO4催化剂,对模拟油品中的吡啶表现出良好的可见光降解效果。对于50 mL吡啶含量为50μg/g的模拟油品,当Ag掺杂量(理论计算值)为5%(w)时,催化剂最佳用量为0.05 g,在可见光下照射2.5 h,模拟油品中吡啶的降解率可达86.7%。