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漆酶介体系统(Laccase-mediator system,LMS)以介体为电子穿梭体,对底物有较高的催化效率,被广泛应用于环境污染物的降解。本研究系统探究了漆酶及漆酶/H2O2、漆酶/HBT(1-羟基苯并三唑)和漆酶/ABTS(2,2’-联氮双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)二铵盐)3种介体系统对碱木质素的降解效果,探究了漆酶/ABTS介体系统降解碱木质素的影响因素,并对漆酶和3种LMS反应前后的碱木质素进行了结构表征分析。结果表明,漆酶/ABTS介体系统的碱木质素降解率最高,在32 ℃、pH值=5、ABTS浓度2 mmol/L、反应时间24 h的条件下,碱木质素降解率可达39%;漆酶处理所得碱木质素的官能团种类未发生变化,但多分散系数减小,分子质量增加;LMS处理所得碱木质素的多分散系数和分子质量进一步减小,尤其是漆酶/ABTS处理后,碱木质素的数均分子质量减少了50.5%;LMS处理后碱木质素化学键发生了不同程度的断裂,引起了C—O、β-O-4连接键断裂,脱甲基反应,苯环开环等变化。 相似文献
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选取5种不同的催化剂对甘蔗渣碱木质素进行了催化湿空气氧化降解。结果表明,甘蔗渣碱木质素催化湿空气氧化降解的主要产物为对羟基苯甲醛、香草醛、丁香醛、丁香酸、香草酸和乙酰丁香酮;在实验条件下,反应时间对催化剂催化效果的影响较大,随着反应时间的延长,大部分小分子酚醛类化合物的浓度逐渐升高;使用催化剂能较大幅度地提高小分子酚醛类化合物的浓度。以Co2O3为催化剂,丁香醛、乙酰丁香酮、香草醛的浓度分别为400.2 mg/L、351.4 mg/L 248.7 mg/L,与未添加催化剂相比较,香草醛浓度提高了 82.6%;当以AQ为催化剂时,香草醛浓度为344.9mg/L,与空白样相比其浓度提高了1.5倍以上。在甘蔗渣碱木质素的催化湿空气氧化法降解过程中,以Co2O3、CuSO4、MnO2、AQ、Fe2O3作催化剂降解甘蔗渣碱木质素所得的酚醛类化合物总浓度分别为1696mg/L、1658 mg/L、1584mg/L、1347mg/L和1250 mg/L,实验选用的5种催化剂中,Co2O3催化效果最理想,CuSO4和MnO2次之,而AQ和Fe2O3仅对少量小分子酚醛类化合物的浓度贡献较大。 相似文献
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以碱木质素为原料,通过胶体磨的作用,合成碱木质素脲醛树脂。结果表明:随着木质素加入量增加胶合强度降低,甲醛释放量也随之降低。当反应温度90℃,缩合pH5.5,碱木质素用量为50%时,胶粘剂具有较高的胶合强度,甲醛释放量达到国家E2标准。 相似文献
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均相催化氧化降解PVA的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
PVA是一种难生物降解的高聚物,广泛存在于印染行业的退浆废水中.探讨了H2O2-均相催化氧化体系降解PVA的过程,以金属离子(Cu2+、Mn2+、Ni2+)为催化剂,分析了pH值、双氧水用量、金属离子用量、降解温度及时间对PVA降解率的影响.结果表明:H2O2-均相催化氧化体系降解90 mg/L PVA,Cu2+的催化活性高于Mn2+、Ni2+.在pH=3、80℃、双氧水0.6 mL/L、Cu2+15 mg/L的条件下处理40 min,降解率接近100%.而Mn2+、Ni2+催化体系的最高降解率分别只有48.1%、31.8%. 相似文献
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Pd/C催化下碱木质素的高压加氢反应 总被引:2,自引:0,他引:2
为了提高碱木质素的反应活性,探讨了高压条件下,以Pd/C为催化剂,氢气对碱木质素的加氢反应。研究结果表明:在催化剂的负载量3%、用量10%,温度100℃,时间4 h,氢气压力3 MPa的条件下,反应后碱木质素的总羟基、醇羟基和酚羟基含量分别为15.69%、11.45%、4.24%,较反应前分别提高了158.1%、310.4%、28.9%。1H-NMR分析显示,代表羰基和羧基的质子吸收减少,而代表酚羟基和醇羟基的质子吸收增加。GPC分析表明,碱木质素结构单元间的缩合减少,质均分子质量和数均分子质量在反应后都有所下降,碱木质素的多分散性增大。元素分析显示,C和H的含量在反应后都有所增加,而O含量降低,表明碱木质素发生了还原反应。 相似文献
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用等体积浸渍法制备CuO/C催化剂,采用FTIR、UV、1H-NMR光谱和HPLC色谱,分析了以CuO/C为催化剂,以环己烯为还原剂对麦草碱木质素进行催化,研究了碱木质素的化学结构变化。红外光谱表明,还原碱木质素的总羟基(酚羟基和醇羟基)含量增加,羰基含量减少,芳环稳定;1H-NMR光谱证实,还原碱木质素的羰基质子数呈下降趋势,羰基被还原为羟基;酚羟基和醇羟基质子数增加;高效凝胶渗透色谱分析表明,还原碱木质素的数均分子质量有所增加、重均分子质量减少,活化碱木质素的多分散性小于碱木质素的多分散性。CuO/C催化剂对木质素还原反应具有明显的催化作用,其化学结构发生了改变,活性官能团增加,苯环结构稳定,木质素的反应活性提高。 相似文献
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Pd/C催化下麦草碱木质素与氢气的还原反应 总被引:3,自引:0,他引:3
以钯/炭(Pd/C)为催化剂,以氢气为还原剂与麦草碱木质素进行反应,分析了不同反应条件对催化效果的影响,用化学法测定了反应前后碱木质素官能团的含量,并与环己烯还原法进行了比较。结果表明,在Pd/C催化剂负载量为3%、用量0.1g/g、氢气流速20mL/min、反应温度363K、反应时间3h的条件下,反应后碱木质素的总羟基、酚羟基、醇羟基含量分别为14.39%、4.21%和10.18%,较反应前分别增加了133.68%、27.96%和264.87%。与环己烯法相比,氢气还原法的催化剂用量明显减少,醇羟基数增加较为显著,酚羟基含量基本一致。氢气还原活化效果明显优于环己烯还原效果。 相似文献
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以针叶木硫酸盐木质素(KL)为原料,以Ti/RuO_2-IrO_2为阳极,不锈钢为阴极,在KOH碱性体系下,对KL进行电化学氧化降解,并对降解产物进行分类研究,通过正交实验探究了KL浓度、电流密度、反应温度、反应时间对各类产物产率的影响。结果表明,KL在此体系下进行电化学氧化降解最优的工艺条件为:KL浓度40 g/L,电流密度60 m A/cm~2,反应温度80℃,反应时间3 h。在此条件下,各类小分子产物的产率分别为:芳香醛类产物3. 442 g/kg KL,芳香酸类产物23. 913 g/kg KL,苯及苯酚类产物0. 804 g/kg KL。 相似文献
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首次对O3/H2O2氧化降解木质素产物进行改性研究,测定了不同氧化反应条件下的碱木质素磺化改性后的物化性能.在O3用量5%、温度20℃、pH值11.68、H2O2的用量2.5%的氧化反应后的氧化木质素,经高温磺化后,磺酸基含量最大;此时,木质素产品的表面活性也较好;在H2O2用量为10%、pH值7.08、温度20℃、O3用量5%的O3/H2O2氧化反应条件下,氧化木质素经过高温磺化后,分散性能大大改善. 相似文献
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