硅钛杂化介孔球负载金纳米粒子及其催化性能调控

以能源开发(如光解水制氢)及环境保护(如有机物降解)应用为目标, 负载型贵金属催化剂在设计、制备及理论研究方面已取得了长足的发展。本工作以具有特异形貌及结构的树枝状二氧化硅纳米球载体为基础, 通过溶胶-凝胶法在其孔道引入二氧化钛纳米颗粒形成硅钛杂化结构。通过有机改性技术, 在树枝状硅钛杂化纳米球表面接枝氨基官能团。然后, 通过浸渍法和硼氢化钠还原手段, 在杂化纳米球孔道负载超细金纳米粒子。不同手段表征结果显示实验成功制备了树枝状硅钛杂化纳米球负载金纳米颗粒复合材料。在模拟太阳光下, 所得催化剂光解水产氢量及速率为69.08 μmol·g^-1和13.82 μmol·g^-1·h^-1, 约为对比样催化剂(树枝状二氧化硅纳米球负载金纳米粒子)的7倍。在无光条件下, 其降解对硝基苯酚的表观动力学常数为6.540×10^-3 s^-1, 约为对比样的17倍(0.372×10^-3 s^-1)。由此可见, 设计合成的新型催化剂展现出优越的多功能催化活性。     

封面图片说明

正封面图片来自本期论文"纤维状二氧化硅纳米球的水热合成与表征",是中国科学院青海盐湖研究所盐湖化学分析测试中心研究团队及哈尔滨工业大学化工与化学学院研究团队采用水热合成方法制备具有纤维状形貌二氧化硅纳米球的扫描电子显微镜图示和透射电子显微镜图示.纤维状二氧化硅纳米球具有较高的比表面积和更具层次性的孔道,作为载体能够应用到催化、二氧化碳捕捉、金属离子感应     

油菜田除草剂DPX-A7881的合成 (Ⅰ)──中间体2-甲氧羰基苯磺酰胺的合成

以糖精为原料，采用直接酸催化法合成了２－甲氧羰基苯磺酰胺，收率达到９０．２％．     

氯化钠-氯化锶-水三元体系25℃相平衡研究

采用等温溶解平衡法,研究了三元体系氯化钠-氯化锶-水25℃时的相平衡。同时测定了平衡溶液的密度和折光率等物化性质。根据实验研究数据,绘制了该三元体系的相图。相图由一个无变量点、两条单变量曲线和氯化钠、六水合氯化锶两个结晶相区构成。确定了该体系无变量点的液相组成为氯化钠质量分数等于7.40%、氯化锶质量分数等于29.42%;对应的平衡固相为六水合氯化锶和氯化钠。两种原始组分氯化钠和六水合氯化锶间未形成复盐或固溶体,六水合氯化锶未发生脱水,体系属于简单共饱型。     

DMSNs基功能材料对染料吸附降解性能的研究进展

染料作为工业废水污染物对人类健康和生态环境造成了严重危害,如何绿色高效的去除废水中染料及其衍生物具有重要意义。树枝状介孔二氧化硅纳米粒子（DMSNs）具有中心辐射状孔道、比表面积大、孔隙率高等特点,因而在染料治理领域备受青睐。本文介绍了DMSNs对染料吸附降解性能的最新研究进展,涉及染料主要包括亚甲基蓝、甲基橙、刚果红、孔雀石绿等。重点阐述了DMSNs基吸附剂的制备方法及其对染料的吸附降解效率,为后续相关研究提供参考。最后对DMSNs基功能材料处理染料的发展趋势进行了总结与展望。     

树枝状硅钛杂化纳米球负载金纳米颗粒催化性能研究

树枝状纳米球独特的三维中心辐射状孔道结构使其具有出色的比表面积和孔体积。客体物质可负载于多级孔道内,形成新型的载体/递送/反应平台。本研究设计构筑了一类具有高稳定性的多功能复合材料——树枝状硅钛杂化纳米球负载金纳米颗粒催化剂。使其经过系列化学反应及改性过程,树枝状硅钛杂化纳米球依旧保持中心辐射状纹理结构,孔道内成功负载了锐钛矿二氧化钛和超细金纳米粒子。结果表明,相较于树枝状二氧化硅纳米球负载金纳米颗粒材料(对比样),设计合成的催化剂展现出更加优越的多功能催化性能。在模拟太阳光下,其光解水产氢量为210.01μmol·g^-1,约为对比样的10倍。无光条件下,其降解对硝基苯酚的表观动力学常数为2.150×10^-3 s^-1,约是对比样(0.111×10^-3 s^-1)的19倍。     

树枝状硅基纳米粒子对重金属去除研究进展

树枝状介孔二氧化硅纳米粒子(DMSNs)独特的三维中心辐射状孔道结构使其具有出色的比表面积和孔体积,表面硅羟基官能团可作为功能化活性位点。已有研究表明,DMSNs基新型吸附剂材料能够替代传统二氧化硅材料(如MCM-41和SBA-15),对重金属离子具有优异的去除作用。综述总结了DMSNs基新型吸附剂材料的功能化方法,比较了其和功能化MCM-41或SBA-15对不同重金属离子(Pb²⁺、Cr⁶⁺、Hg²⁺等)和放射性金属离子(U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)等)的吸附性能,以期为设计具有优越重金属离子去除能力的DMSNs基新型吸附材料提供理论指导。     

纤维状二氧化硅纳米球的水热合成与表征

为了得到高比表面且尺寸均一的纤维状二氧化硅纳米球,采用静止和搅拌水热反应法制备了该类纳米粒子,探讨了制备机理及影响生长的因素.以同反应条件下微波法制备所得纤维状二氧化硅纳米球为参比样品,通过扫描电镜和透射电镜(SEM和TEM)观察了微波反应法和水热反应法所得3类纤维状二氧化硅纳米球的形貌和结构特征、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)考察了纳米粒子的化学组成、X射线衍射谱(XRD)探究了纳米粒子的体相结构信息,以及采用氮气吸附脱附手段揭示了纳米粒子的吸附脱附类型及孔径分布.结果表明:水热反应能够生成直径较大、形貌更为均匀的纳米球;搅拌水热反应效果更明显,产物尺寸更为均一;3种反应方式合成的纳米球具有相似的化学结构和化学官能团,都属于Ⅳ型吸附且滞后环属于H_3型;3类纳米球的比表面积(和孔体积)分别为480.156 m~2/g(1.287 cm~3/g)、464.757 m~2/g(0.654 cm~3/g)和429.351 m~2/g(0.726 cm~3/g).形貌和结构的差别归因于反应体系的压力和反应母液均匀程度,前者促使生成均匀的微乳液,后者促进生成均匀的反胶束.     

树枝状介孔二氧化硅基纳米材料催化转化二氧化碳的研究进展

近年来，树枝状介孔二氧化硅纳米颗粒(DMSNs)成为催化界的研究热点，因其具有大的开孔结构、高比表面积、优异的溶剂分散性、良好的生物相容性等，上述优点使得DMSNs在实现CO₂的捕获和催化转化中取得了良好的发展。结合国内外研究进展，总结了近年树枝状介孔二氧化硅基纳米功能材料在CO₂催化转化方面的应用和反应机制，并与传统二氧化硅介孔材料(如SBA-15或MCM-41)的催化转化性能进行比较。最后对该材料在CO₂催化转化方面的应用进行了展望。