硅钛杂化介孔球负载金纳米粒子及其催化性能调控

以能源开发(如光解水制氢)及环境保护(如有机物降解)应用为目标, 负载型贵金属催化剂在设计、制备及理论研究方面已取得了长足的发展。本工作以具有特异形貌及结构的树枝状二氧化硅纳米球载体为基础, 通过溶胶-凝胶法在其孔道引入二氧化钛纳米颗粒形成硅钛杂化结构。通过有机改性技术, 在树枝状硅钛杂化纳米球表面接枝氨基官能团。然后, 通过浸渍法和硼氢化钠还原手段, 在杂化纳米球孔道负载超细金纳米粒子。不同手段表征结果显示实验成功制备了树枝状硅钛杂化纳米球负载金纳米颗粒复合材料。在模拟太阳光下, 所得催化剂光解水产氢量及速率为69.08 μmol·g^-1和13.82 μmol·g^-1·h^-1, 约为对比样催化剂(树枝状二氧化硅纳米球负载金纳米粒子)的7倍。在无光条件下, 其降解对硝基苯酚的表观动力学常数为6.540×10^-3 s^-1, 约为对比样的17倍(0.372×10^-3 s^-1)。由此可见, 设计合成的新型催化剂展现出优越的多功能催化活性。     

树枝状硅钛杂化纳米球负载金纳米颗粒催化性能研究

树枝状纳米球独特的三维中心辐射状孔道结构使其具有出色的比表面积和孔体积。客体物质可负载于多级孔道内,形成新型的载体/递送/反应平台。本研究设计构筑了一类具有高稳定性的多功能复合材料——树枝状硅钛杂化纳米球负载金纳米颗粒催化剂。使其经过系列化学反应及改性过程,树枝状硅钛杂化纳米球依旧保持中心辐射状纹理结构,孔道内成功负载了锐钛矿二氧化钛和超细金纳米粒子。结果表明,相较于树枝状二氧化硅纳米球负载金纳米颗粒材料(对比样),设计合成的催化剂展现出更加优越的多功能催化性能。在模拟太阳光下,其光解水产氢量为210.01μmol·g^-1,约为对比样的10倍。无光条件下,其降解对硝基苯酚的表观动力学常数为2.150×10^-3 s^-1,约是对比样(0.111×10^-3 s^-1)的19倍。     

树枝状硅基纳米粒子对重金属去除研究进展

树枝状介孔二氧化硅纳米粒子(DMSNs)独特的三维中心辐射状孔道结构使其具有出色的比表面积和孔体积,表面硅羟基官能团可作为功能化活性位点。已有研究表明,DMSNs基新型吸附剂材料能够替代传统二氧化硅材料(如MCM-41和SBA-15),对重金属离子具有优异的去除作用。综述总结了DMSNs基新型吸附剂材料的功能化方法,比较了其和功能化MCM-41或SBA-15对不同重金属离子(Pb²⁺、Cr⁶⁺、Hg²⁺等)和放射性金属离子(U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)等)的吸附性能,以期为设计具有优越重金属离子去除能力的DMSNs基新型吸附材料提供理论指导。