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11.
采用燃烧法制备MoO3/ZrO2催化剂,该催化剂由于具有比表面积大、粒径小的优点,表现出很高的低温耐硫甲烷化活性。通过考察硫化工艺条件的影响发现,硫化过程中硫化时间、硫化压力、硫化氢浓度的影响不大,而硫化温度的影响较明显,300℃下恒温硫化效果最佳,表征结果表明,300℃下恒温硫化可以使催化剂完全硫化,得到较多的MoS2晶格条纹,有利于提高催化剂的甲烷化活性。恒温硫化时,硫化温度低于300℃时,催化剂硫化不完全,形成的MoS2晶格条纹较少;硫化温度过高会导致催化剂过度硫化并发生团聚,从而导致催化剂的耐硫甲烷化活性降低。分步硫化时目标温度为400℃时效果最佳,且与300℃恒温硫化的效果接近,对于MoO3/ZrO2催化剂,可选择300℃恒温硫化,适宜的硫化条件为:硫化压力0.1 MPa,硫化温度300℃,硫化氢浓度3% H2S/H2,硫化时间4 h。 相似文献
12.
13.
采用介质阻挡放电(DBD)和旋转电晕放电(RCD)技术研究了二甲醚的转化,发现两者差异很大。从产物分布、转化率及能耗上看,利用RCD所获得的二甲醚的转化率高,几乎不受二甲醚停留时间的影响,且氢气、一氧化碳和不饱和烃的含量大,几乎没有液相产物,而利用DBD能获得较多的液相产物,包括一些醇、醛和含有甲氧基的有机化合物,如甲醛、甲醇和二甲氧基乙烷,且大部分组成都是含有甲氧基的化合物,液相产物的选择性高达32.23%,但是能耗较大。从放电特性上看,RCD能获得较强的脉冲电压和电流,使能量更加集中。 相似文献
14.
15.
考察了钼基耐硫甲烷化催化剂在不同反应温度下的催化活性,结果表明反应温度在560℃附近时甲烷化活性最高。在此温度下研究了空速、原料气中H2S、H2O、CO2、CH4、H2/CO等浓度对反应活性的影响,结果表明,原料气中H2S含量的增加有利于提高催化剂的甲烷化反应活性;H2O的加入促进了水煤气变换反应的进行但抑制了甲烷化反应,因此CO转化率虽没有下降但甲烷化效率却有所降低;添加CH4对甲烷化反应没有明显影响,而添加CO2则明显抑制了甲烷的生成。结合催化剂表征结果进一步对各因素的影响机理进行了分析,这为耐硫甲烷化工艺条件优化及催化剂设计提供了重要依据。 相似文献
16.
CO气相偶联合成草酸二乙酯钯系催化剂研究 总被引:8,自引:2,他引:6
利用XRD、XPS、SEM、EPMA技术 ,对CO气相催化氧化偶联制草酸二乙酯催化剂进行分析 ,研究表明不同焙烧温度得到的催化剂不同 ;在循环反应过程中 ,催化剂活性中心Pd原子经历了从Pd0 变成Pd+ 1到Pd+ 2 的过程 ,生成二烷氧基化合物 ;CO偶联反应进行时 ,活性中心Pd原子由Pd+ 2 还原为Pd0 ,活性中心原子Pd在循环反应中起价态调变作用 ,依据CO气相偶联合成草酸二乙酯的主要反应原理 ,初步证实反应历程是按“共催化循环”模式进行。 相似文献
17.
Pd-Fe/α-Al_2O_3催化CO偶联制草酸二乙酯催化剂临氢失活研究 总被引:1,自引:1,他引:0
一氧化碳常压气相催化偶联制草酸二乙酯的反应中,由于氢的引入致使偶联反应催化剂Pd-Fe/α-Al2O3失活。研究了不同氢含量条件下催化剂失活以及失活催化剂再生规律,发现催化剂的失活为可逆的,且失活速率随原料气中氢含量的增加而加快。应用X射线光电子能谱、程序升温还原等方法对催化剂中Pd的形态变化进行了分析,发现临氢失活催化剂比反应后催化剂的Pd2+含量要低得多。结果表明,原料气中氢的存在抑制了二价钯的烷氧基中间体Pd(OC2H5)2在催化剂上的产生,从而抑制了草酸二乙酯的生成,导致了催化剂的失活。 相似文献
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