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1.
CO2加氢制二甲醚(DME)是有潜力实现CO2资源化利用的重要途径之一。与光、电催化相比,CO2的非均相催化转化具有转化效率高等优点,但目前CO2加氢一步制备DME催化剂的反应活性较低、稳定性较差。本文在简要介绍CO2加氢一步制DME的铜基双功能催化剂、复合氧化物和氮化镓催化剂的基础上,重点总结了活性中心结构和反应机理的研究进展。对于铜基双功能催化剂,CO2加氢经甲醇中间体合成DME,其中还原态铜(Cu0、Cu+及Cu δ+,0<δ<2)是其催化活性中心,且还原态铜的分散度及稳定性、固体酸的性质和酸性位分布以及两类活性中心的耦合效应是决定DME收率和催化剂稳定性的关键因素。与此相反,DME是氮化镓催化CO2加氢的初级产物。这与铜基双功能催化剂有着本质区别,属新催化剂体系。在此基础上,文章对CO2加氢制DME的可能研究方向进行了展望,认为“二甲醚经济”更具发展潜力。 相似文献
2.
为了控制双燃料发动机的NOx排放,采用电控共轨柴油机在缸内直喷聚甲氧基二甲醚(PODE)引燃甲醇预混气,实现双燃料燃烧模式。采用傅里叶变换红外光谱多组分测量技术,研究了柴油机氧化催化转化器(DOC)和选择性催化还原(SCR)催化转化器对PODE/甲醇双燃料发动机燃烧NOx排放的影响规律。结果表明:随着甲醇比例的增加,低负荷时的缸内最高温度降低,高负荷时的缸内高温持续时间缩短,并且甲醇的加入使得发动机排气温度降低,最终导致双燃料燃烧生成的NOx量降低,而m(NO2)/m(NOx)却显著提高。经过DOC催化后,PODE/甲醇双燃料和纯PODE压燃2种模式下的NOx排放量均有所增加,PODE/甲醇双燃料模式的NO2与NOx的质量比(m(NO2)/m(NOx))明显降低,而纯PODE压燃模式的m(NO2)/m(NOx)升高。PODE/甲醇双燃料和纯PODE压燃2种模式下,当NH3与NOx的摩尔比(n(NH3)/n(NOx))为1.2时,SCR催化转化器对NOx的转化效率达到最高(57.3%),进一步增加尿素喷射量会导致NH3排放量明显提高。 相似文献
3.
为了分析增溶剂作用下CO2在稠油中的溶解机理,以乙二醇二甲醚为增溶剂,测定了不同温度、压力以及
增溶剂含量下CO2在稠油中的溶解量,并采用分子动力学模拟方法计算了不同条件下CO2的溶解度参数和CO2
与增溶剂分子的径向分布函数。研究表明,增溶剂的加入提高了二氧化碳在稠油中的溶解度,在低温度、高压
力、高增溶剂含量下,溶解度参数相对较大,有利于CO2的溶解。乙二醇二甲醚分子含有两个醚基,其与CO2氧原
子间存在强烈吸引力作用,揭示乙二醇二甲醚作为增溶剂提高二氧化碳在稠油中溶解度的微观机理。这为增溶
剂的研发提供了理论指导:富含醚基的有机小分子可能是潜在的CO2增溶剂。 相似文献
4.
为了开发一种既能满足甲醇/二甲醚制烯烃(DMTO)积炭催化剂再生要求,又可以富集再生尾气中CO_2技术,在热重分析仪上采用等温和非等温方法对工业流化床反应器中积炭催化剂进行O_2/CO_2气氛中的再生动力学研究。结果表明,积炭DMTO催化剂O_2/CO_2气氛中再生反应速率对催化剂积炭含量表现为一级反应。两种方法下得到的空气再生活化能有所不同,等温方法得到再生活化能约为70 kJ/mol,而非等温方法得到再生活化能约为80 kJ/mol。所得动力学对于O_2/CO_2气氛下燃烧再生器的设计和操作优化有重要的意义。 相似文献
5.
《天然气化工》2019,(5):12-16
引入Zn、Ni、Mn和Al等第二组分对SO_4~(2-)/Fe_2O_3催化剂进行改性,考察了不同催化剂组成对合成聚甲基二甲醚反应的影响。结果表明,Zn改性的催化剂表现出最佳催化活性,甲醇转化率达到54.99%,PODE_(1-6)选择性为98.49%,PODE_(3-6)选择性为18.48%。采用X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附(BET)、X射线能谱(EDS)和氨程序升温脱附(NH_3-TPD)对复合固体酸催化剂进行了表征。结果表明:第二组分的引入使得催化剂形成新的晶粒,Zn和Mn的引入使得催化剂的表面积有所增加,Zn和Al的改性使得催化剂形成了有助于PODE_n链增长的强酸中心。SO_4~(2-)/Fe_2O_3-ZnO由于拥有较强酸密度的强酸中心,在所有的催化剂中表现出最佳的催化活性。 相似文献
6.
在一台四冲程单缸汽油机上,通过缸内直喷二甲醚(DME)实现了空气稀释汽油混合气的稳定燃烧。研究结果表明:在1 500r/min下,固定循环燃油热值时,直喷DME可以降低汽油机稀燃下的循环变动,加速初期火焰发展速度,缩短燃烧持续期,提高汽油稀燃稳定燃烧的过量空气系数上限。稀燃和直喷DME相结合可以改善发动机在稀燃下的燃油经济性。与理论空燃比混合气相比,稀燃能使指示燃油消耗率最多降低11.7%。改变点火时刻和直喷DME比例能实现不同过量空气系数下的最佳燃烧相位。随着过量空气系数的增加,最佳放热中心相位提前。 相似文献
7.
采用浸渍法制备了不同载体和金属组分的系列负载型催化剂,考察对溴甲烷制二甲醚的催化活性,并采用XRD、TPR和BET进行表征。结果表明,铜基催化剂催化性能较好,且以Al2O3-1#为载体制备的催化剂催化性能更优。Cu O负载量较低时,具有较高的分散度;高温焙烧使催化剂的活性中心由分散态Cu O转变为晶相Cu O,导致Cu O利用率下降;添加助剂K可显著提高Cu O利用率。优选的催化剂制备条件为:以Al2O3-1#为载体,活性组分Cu O负载质量分数为5%,助剂K负载质量分数为0.8%,焙烧温度为350℃,此条件下制备的催化剂,CH3Br转化率和二甲醚选择性均为100%,催化剂的Cu O利用率达到88.04%;再生10次后,催化剂性能保持稳定,没有明显下降。 相似文献
8.
9.
预处理条件及金属离子改性对H-MOR分子筛的DME羰基化性能影响 总被引:1,自引:1,他引:0
详细了考察不同预处理条件及反应温度对丝光沸石(H-MOR)分子筛二甲醚(DME)羰基化制取醋酸甲酯(MA)的催化活性和稳定性的影响。研究结果表明,在氮气气氛中500℃预处理2 h、反应温度为180℃时H-MOR催化剂的DME转化率最高,可达20.5%。虽然提高反应温度可以进一步提高催化剂的DME转化率,但易产生积炭,快速失活。此外,还考察了金属离子改性对H-MOR催化剂DME羰基化活性的影响。采用离子交换法制备了Cu、Ni、Fe和Co等金属离子交换的H-MOR催化剂,活性测试结果表明:IE-Cu催化剂活性最好,DME转化率为36.9%;IE-Ni催化剂的活性最稳定,DME转化率稳定在24.5%。还原温度对IE-Cu催化剂DME羰基化活性有重要影响,450℃还原后的IE-Cu催化剂活性要明显高于300℃还原的IE-Cu。 相似文献
10.