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1.
富氮型金属有机骨架材料(MOFs)具有良好的CO2捕集性能,但其CO2催化性能常需添加带氢键或亲核基团的助催化剂。以硝酸锌-腺嘌呤-异烟酸[Zn(NO3)2-Ad-Int-DMF]构建稳健的骨架材料,发现其催化合成碳酸丙烯酯(PC)收率不足2%;尝试选型锌盐前体引入亲核卤素,在DMF溶剂中部分卤代锌盐不能络合结晶成MOFs,而形成的ZnI2-Ad-Int-DMF收率提升至19.5%;溶剂由DMF调变为H2O-DMF混合溶剂,H2O的引入避免了卤素对金属和配体间络合的影响,使得以ZnCl2、ZnBr2和ZnI2为前体均能晶化成MOFs,其热分解起始温度(Tonset,434℃)明显高于ZnI2-Ad-Int-DMF(280℃),而比表面积(<14 m2/g)明显小于后者(571 m2/g),造成活性低于后者。通过CO2吸附脉冲和UV-Vis漫反射推测I-由于与Zn碱位的相互作用而均匀吸附于骨架上。进而,在无助剂、无溶剂工况下对CO2环加成反应进行活性评价。温度升高显著提升PC产率,140℃下ZnI2-Ad-Int-DMF催化产率可达98.5%,但由于吸附在骨架上的卤素在高温、溶剂环境下会脱落,造成重复性实验中活性下降,而该类MOFs在反应前后骨架保持稳定,未造成坍塌或明显孔堵塞现象。后续如能强化卤素的吸附或温和化反应条件,则具有良好的应用潜力。 相似文献
2.
采用两步法合成甘油聚醚12000.以甘油、环氧丙烷和环氧乙烷为原料,优选氢氧化铯为催化剂,合成了低聚物甘油聚醚900;再以氢氧化铯为催化剂、低聚物甘油聚醚900为反应原料与环氧丙烷和环氧乙烷反应合成窄分布、低不饱和度、高伯羟基含量的甘油聚醚12000.考察了催化剂种类及用量、反应温度和EO封端量等因素对不饱和度、分子量分布、伯羟基含量的影响,优化工艺为:第1步反应催化剂用量为第1步反应总物料质量的2.0‰,反应温度110℃;第2步反应以催化剂用量为第2步反应总物料质量的2.5‰,反应温度110℃,EO封端量8%,产品不饱和度为0.011 mmol·g-1,分子量分布系数为1.06,伯羟基含量为96.05%. 相似文献
3.
采用3,5-二叔丁基水杨醛和2-氨基苯酚合成了水杨醛亚胺双酚配体,该配体同氯化二乙基铝在惰性气氛下进行反应,成功地制备了水杨醛亚胺铝配合物并用核磁共振对其结构进行了表征。合成的铝配合物与四丁基溴化铵(TBAB)组成的双组分催化剂,可以催化二氧化碳和环氧丙烷环加成反应,并且对环加成产物碳酸丙烯酯表现出高选择性。在n(环氧丙烷)/n(催化剂)=1000/1,[铝配合物]/[TBAB]=1/20,反应温度为80℃,二氧化碳压力为2 MPa时,10 h内环氧丙烷的转化率可以高达91.2%,环加成产物碳酸丙烯酯选择性大于99%,未发现聚合物生成。 相似文献
4.
5.
对催化裂解(DCC)生成乙烯、丙烯和轻芳烃的反应化学进行研究,开发出高丙烯选择性的DCC-plus技术和兼顾乙烯和丙烯生产的CPP技术,形成了DCC技术平台以适应不同用户的产品需求。开发了DCC原料深度加氢处理技术,其脱硫率达95%以上,脱氮率达65%以上,降残炭率达76%以上,脱金属率达98%左右。而针对DCC产品特点开发的干气液相法制乙苯、丙烯直接氧化法制环氧丙烷、裂解石脑油抽提蒸馏制BTX(苯、甲苯、二甲苯)以及裂解轻油加氢裂化制BTX等特色化工利用技术,延伸了DCC技术平台的产业链,并在化工型炼油项目中成功地获得工业应用,开创了一条符合中国国情的非蒸汽裂解的炼化一体化技术路线。 相似文献
6.
合成了含氨基、羟基的双功能团离子液体氯化1-(2-羟乙基)-3-氨基丙基咪唑和单氨基功能团离子液体氯化-1-胺-丙基-3-甲基咪唑。将离子液体(ILs)负载在介孔分子筛SBA-15上,考察其催化CO2和环氧丙烷(PO)合成碳酸丙烯酯(PC)的反应性能,并用核磁共振进行表征。结果表明,与单功能团离子液体相比,双功能团离子液体具有优良的催化效率,在反应温度373 K、反应压力1.8 MPa条件下,其催化CO2和环氧丙烷制备碳酸丙烯酯,PO的转化率和PC的选择性分别达到90.4%、92.5%。通过Gaussian 09软件DFT方法中的B3LYP/6-311+G(d,p)基组理论分析了ILs与PO的稳定结构、相互作用关系、结合键能、电荷分布、静电势能差、前沿轨道及位能差,计算结果表明离子液体上的官能团氨基、羟基与PO耦合产生氢键,由此推测了环加成反应机理。 相似文献
7.
简述了全球及我国环氧丙烷产业的生产及供需现状;对环氧丙烷在聚醚多元醇、丙二醇/碳酸二甲酯、丙二醇醚及其酯类等领域的应用进行了分析;并对环氧丙烷生产技术进行了比较,提出了发展建议。 相似文献
8.
简单对比了4种环氧丙烷(PO)工业化生产工艺,指出过氧化氢制环氧丙烷(HPPO)法具有原料利用率高、绿色环保、投资成本低等优点,因而代表了PO工业化生产的发展方向。详细介绍了江苏怡达化学股份有限公司、中触媒新材料股份有限公司、上海胜邦科技股份有限公司、河北美邦工程科技股份有限公司、中国天辰工程有限公司、河南骏化发展有限公司的HPPO工艺。 相似文献
9.
10.