柴油机Cu-SSZ-13分子筛SCR催化剂储氨机理研究

基于原位傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)法对柴油机选择性催化还原(SCR)后处理铜基菱沸石(Cu-CHA)催化剂Cu-SSZ-13的储氨机理进行试验研究。试验结果表明,NH_3主要吸附在Cu-SSZ-13催化剂表面的Lewis酸性位和Br?nsted酸性位上,其中Br?nsted酸性位有4种,分别是Si-OH、Cu-OH、Al-OH和Ai-OH-Si,而Lewis酸性位主要是两种Cu交换位,分别是六元环上的孤立铜离子和CHA笼子中的铜离子。在程序升温脱附(TPD)过程中,Br?nsted酸性位上吸附的铵离子比Lewis酸性位上吸附的配位氨更稳定,吸附在Lewis酸性位上的配位氨在350℃时基本完全脱附,而吸附在Br?nsted酸性位上的铵离子,其中Si-OH和Cu-OH上的铵离子在350℃时基本全部脱附,Al-OH和Ai-OH-Si上的铵离子在350℃时仍然吸附于催化剂表面,且二者为主要的Br?nsted酸性位。此外,当温度从150℃升到300℃过程中,Ai-OH-Si上吸附氨红外特征峰有增强的趋势,部分从Lewis或弱Br?nsted酸性位上脱附下的NH3再吸附于Ai-OH-Si上,这种再吸附现象对于减少柴油机瞬态工况下氨泄漏具有重要意义。     

T型分子筛膜的制备及异丙醇脱水应用

采用热浸渍–超声法在长度为800 mm的α-Al2O3陶瓷管载体上形成连续致密晶种层,在n(SiO2):n(Al2O3):n(Na2O):n(K2O):n(H2O)=1:0.055:0.23:0.08:30的溶液体系中制备了T型分子筛膜。采用扫描电子显微镜和X射线衍射仪对膜形态结构和结晶情况进行表征。将所得T型分子筛膜用于渗透汽化异丙醇脱水,考察了工作温度﹑压力以及进料初始含水率对膜脱水性能的影响,验证了T型分子筛膜的耐温、耐酸性能,监测了膜脱水过程中性能变化。结果表明:工作温度在115℃内,压力低于0.30 MPa时,所合成的T型分子筛膜具有良好的分离性能,渗透通量随温度和压力升高而增大,而渗透液含水率基本稳定;在pH为4.0 (±0.2)的酸性环境中具有良好的稳定性。     

铝改性硅溶胶合成ZSM-5分子筛方法的研究

采用离子交换法制备铝改性硅溶胶，通过水热合成法制备合成了ZSM-5分子筛。利用XRD、SEM、FT-IR、N₂吸附-脱附对其形貌、结构进行表征，并进行了乙苯脱乙基型二甲苯异构化反应催化性能评价。结果表明，该合成方法在140℃晶化48 h合成了高结晶度的ZSM-5分子筛。随着用碱量的提高，粒径逐渐减小，形貌从棱柱形向椭圆柱形转变，二甲苯异构活性达到23.95%,乙苯的转化率为56.38%,二甲苯损失率为0.65%。     

改性分子筛上烃类催化裂化制备低碳烯烃的研究进展

本文综述了改性ZSM-5型、Y型和β型分子筛对催化裂解各种碳氢原料生产轻烯烃的影响,研究分子筛酸度、孔径、硅铝比和操作温度等因素对轻烯烃产率或选择性的影响,并对催化裂化机理中的掺杂元素的作用机理进行了总结。     

多级孔ZSM-5分子筛的加氢脱硫性能

以四头聚季铵盐为模板合成的多级孔ZSM-5分子筛为载体、Pd为金属组分制备新型介孔分子筛基Pd催化剂,考察其对4,6-二甲基二苯并噻吩的加氢脱硫活性,并与其他催化剂进行对比。结果表明,与常规ZSM-5分子筛基Pd催化剂和γ-Al_2O_3基Pd催化剂相比,以多级孔ZSM-5分子筛为载体制备的Pd催化剂表现出更高的加氢脱硫活性。该催化剂同时具有介孔和B酸中心,为4,6-二甲基二苯并噻吩的异构化和脱硫反应提供了更多的活性中心,使其能够发生甲基异构化反应,生成3,6-二甲基二苯并噻吩后进行氢解脱硫。     

ZSM-5分子筛的P改性研究进展

P改性是调变ZSM-5分子筛催化性能的重要手段。ZSM-5分子筛的P改性方法主要由磷酸、磷酸盐水溶液及有机P化合物浸渍或通过气相沉积等方法进行。改性ZSM-5分子筛中,P与Al物种相互作用, P物种主要以四配位形式存在,调变分子筛的酸性,通过对表面的修饰阻止骨架Al的脱除,提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。P改性后,HZSM-5分子筛的酸密度,尤其是表面强酸密度下降,降低正碳离子机理反应中的二次反应,减少氢转移及齐聚,促进轻烯烃的生成。P改性修饰HZSM-5分子筛的孔口,提高择形性能,部分进入体相的P减少裂化过程中ZSM-5交叉口处大分子正碳离子的形成,减少双分子裂化机理中间体的生成,提高轻烯烃选择性。P改性ZSM-5分子筛强酸密度降低,择形效应提高,焦炭生成得到抑制,催化剂寿命延长。