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CO2加氢制二甲醚(DME)是有潜力实现CO2资源化利用的重要途径之一。与光、电催化相比,CO2的非均相催化转化具有转化效率高等优点,但目前CO2加氢一步制备DME催化剂的反应活性较低、稳定性较差。本文在简要介绍CO2加氢一步制DME的铜基双功能催化剂、复合氧化物和氮化镓催化剂的基础上,重点总结了活性中心结构和反应机理的研究进展。对于铜基双功能催化剂,CO2加氢经甲醇中间体合成DME,其中还原态铜(Cu0、Cu+及Cu δ+,0<δ<2)是其催化活性中心,且还原态铜的分散度及稳定性、固体酸的性质和酸性位分布以及两类活性中心的耦合效应是决定DME收率和催化剂稳定性的关键因素。与此相反,DME是氮化镓催化CO2加氢的初级产物。这与铜基双功能催化剂有着本质区别,属新催化剂体系。在此基础上,文章对CO2加氢制DME的可能研究方向进行了展望,认为“二甲醚经济”更具发展潜力。 相似文献
4.
电伴热预养护是一种保证预拌混凝土冬期施工养护温度和强度增长的简单高效的方法。本文采用7 d恒负温(-5 ℃、-10 ℃、-15 ℃)一次冻结转标准养护的试验,研究电伴热预养护不同温度和时间对一种高坍落度C30普通混凝土抗压强度的影响。依据混凝土受冻临界强度的定义,确定基于电伴热预养护条件下的混凝土受冻临界强度值及其合理的预养护时间。结果表明:与标准养护相比,经电伴热高温预养护的混凝土抗压强度均得到了提高,但电伴热预养护温度宜控制在30 ℃,较高的预养护温度下强度发展速率和R-7+28(负温养护7 d再转标养28 d的抗压强度)值反而降低;当预养护温度为30 ℃,硬化温度不低于-15 ℃时,合理的预养护时间在36~48 h之间;恒负温(-5 ℃、-10 ℃、-15 ℃)硬化条件下,采用电伴热预养护的混凝土受冻临界强度的范围是6.6~17.8 MPa,为混凝土立方体抗压强度标准值的22.0%~59.3%。研究旨在比较电伴热预养护制度对普通混凝土力学性能的影响,进而指导相关工程应用。 相似文献
5.
以不同工艺条件下的催化裂化待生、再生催化剂及催化剂再生烟气为研究对象,分析催化剂积炭的杂原子组成。依据密度泛函理论,利用Gaussian 09软件在B3LYP/def2-TZVP水平下对积炭中典型的含氮、含硫化合物进行几何优化,得到其最稳定构型;以Laplacian键级为判据,研究积炭中杂原子的转化机理。结果表明:催化剂积炭中的含氮化合物主要是吡啶类、吡咯类和季胺类化合物,含硫化合物主要是噻吩类化合物;催化剂再生初期,含氮化合物以:NH和.CN的形式逸出,主要转化成NH3和HCN;含硫化合物以.HS和:S等形式逸出,主要转化为H2S、COS;随着再生过程的进行,NH3、HCN和H2S、COS最终分别转化为NOx和SOx。模拟结果与不同再生工艺条件下再生烟气组成一致。 相似文献
6.
甲醇制烯烃(MTO)装置催化剂循环回路的下行流动部分是再生立管,再生立管将催化剂从再生器输送至反应器是保证MTO装置正常运行的前提条件。某0.60 Mt/a MTO装置再生立管出现催化剂输送不畅问题已成为装置高效运行的瓶颈,为此通过测量再生立管的轴向压力分布和工艺参数分析催化剂输送不畅的原因。结果表明:由于催化剂脱气和大气泡,再生立管中催化剂从上至下形成了过渡填充流、段塞流和密相流化流,导致催化剂浓度和催化剂循环量大幅度波动。最后,根据分析结果提出了再生立管结构改造的建议。 相似文献
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树枝状过渡金属催化剂是在树枝状大分子上负载上过渡金属活性中心,因此,此类催化剂既具有树枝状大分子特有的艺术结构,同时还具有过渡金属配合物的功能化性能,使其两者能够协同发挥作用,兼具均相和非均相催化体系的特点,在催化烯烃聚合方面具有较高的催化活性和良好的催化稳定性,近年来备受关注,催化乙烯聚合就是其中的研究热点之一。本文按其过渡金属活性中心进行分类,综述了近年来国内外树枝状过渡金属催化剂在这乙烯聚合方面的进展,阐述了多种树枝状效应产生的原因,并且对乙烯聚合用树枝状过渡金属催化剂的发展前景进行了展望。 相似文献
9.
目前工业上合成 α-硝基萘仍然采用传统的混酸硝化法,然而该方法存在区域选择性不高、官能团耐受性差、产生过量酸性废液以及后处理费用高等诸多局限性,导致环境污染以及生产成本的提高,不符合绿色化学的理念。鉴于 α-硝基萘的应用前景,本文通过浸渍-焙烧-还原等步骤设计合成一系列负载型铜催化剂,实现了萘向 α-硝基萘的高效、经济、绿色的催化转化。其中,以ZSM-5等为载体合成的催化剂Cu/ZSM-5催化效果最好,以较高的分离产率(高达95%)和优异的区域选择性[(α-∶β-)>(98∶2)]得到了目标产物α-硝基萘,而且在重复使用4次后依然保持较高的催化活性和结构稳定性。 相似文献
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高效的非贵金属基电催化剂对于提升氢气析出反应(HER)、氧气析出反应(OER)、氧气还原反应(ORR)等电催化反应的整体效率、促进能源转换技术的发展及应用起着至关重要的作用。近年来,对现有的电催化剂进行表/界面调控以诱导其产生新的理化性质,从而提高催化活性的研究受到了广泛的关注。本文综述了近年来利用形貌尺寸调控、缺陷调控、杂原子掺杂、异质结结构等表/界面调控策略在设计非贵金属基电催化剂方面的研究进展,揭示了催化材料体系改性对优化和提升催化性能的关键特性。从催化剂制备、先进表征手段、理论计算、应用性评价等方面展望了非贵金属基电催化剂在实际应用中存在的挑战和未来的研究方向,为实现清洁能源的大规模应用提供参考。 相似文献