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1.
刘畅  刘忠文 《化工进展》2022,41(3):1115-1120
CO2加氢制二甲醚(DME)是有潜力实现CO2资源化利用的重要途径之一。与光、电催化相比,CO2的非均相催化转化具有转化效率高等优点,但目前CO2加氢一步制备DME催化剂的反应活性较低、稳定性较差。本文在简要介绍CO2加氢一步制DME的铜基双功能催化剂、复合氧化物和氮化镓催化剂的基础上,重点总结了活性中心结构和反应机理的研究进展。对于铜基双功能催化剂,CO2加氢经甲醇中间体合成DME,其中还原态铜(Cu0、Cu+及Cu δ+,0<δ<2)是其催化活性中心,且还原态铜的分散度及稳定性、固体酸的性质和酸性位分布以及两类活性中心的耦合效应是决定DME收率和催化剂稳定性的关键因素。与此相反,DME是氮化镓催化CO2加氢的初级产物。这与铜基双功能催化剂有着本质区别,属新催化剂体系。在此基础上,文章对CO2加氢制DME的可能研究方向进行了展望,认为“二甲醚经济”更具发展潜力。  相似文献   
2.
以Er2O3-Mg2Si-Yb2O3为三元复合烧结助剂,制备了力学性能优异的高导热氮化硅陶瓷,研究了Er2O3-Mg2Si-Yb2O3体系对氮化硅陶瓷致密化、微观结构、力学性能、热导率的影响。研究表明,当添加5%(质量分数,下同)Er2O3+2%Mg2Si+4%Yb2O3烧结助剂时,烧结助剂对氮化硅陶瓷致密度与晶界相含量的平衡效果最佳,此时氮化硅陶瓷具有最佳性能:抗弯强度为765 MPa,断裂韧性为7.2 MPa·m1/2,热导率为67 W/(m·K)。在烧结过程中,只添加5%Er2O3+2%Mg2Si的烧结助剂产生的液相量少且黏度高,不能使氮化硅陶瓷完成致密化;此外,当添加的Yb2O3含量超过4%时,烧结助剂产生大量的晶界相,降低了氮化硅陶瓷的性能。  相似文献   
3.
To tackle the dissolution problem of boron carbide particles in silicon infiltration process, carbon-coated boron carbide particles were fabricated for the preparation of the reaction-bonded boron carbide composites. The carbon coating can effectively protect the boron carbide from reacting with liquid Si and their dissolution, thus maintaining the irregular shape of boron carbide particles and preventing the growth of boron carbide particles and reaction formed SiC regions. Furthermore, the nano-SiC particles, originated from the reaction of the carbon coating and the infiltrated Si, uniformly coated on the surfaces of boron carbide particles, thus forming a ceramic skeleton of the nano-SiC particles-coated and -bonded boron carbide particles. The Vickers hardness, flexural strength and fracture toughness of the composites can be increased by 26 %, 45 %, and 37 % respectively, by using carbon-coated boron carbide particles as raw materials.  相似文献   
4.
Compositional analysis of boron carbide on nanometer length scales to examine or interpret atomic mechanisms, for example, solid-state amorphization or grain-boundary segregation, is challenging. This work reviews advancements in high-resolution microanalysis to characterize multiple generations of boron carbide. First, ζ-factor microanalysis will be introduced as a powerful (scanning) transmission electron microscopy ((S)TEM) analytical framework to accurately characterize boron carbide. Three case studies involving the application of ζ-factor microanalysis will then be presented: (1) accurate stoichiometry determination of B-doped boron carbide using ζ-factor microanalysis and electron energy loss spectroscopy, (2) normalized quantification of silicon grain-boundary segregation in Si-doped boron carbide, and (3) calibration of a scanning electron microscope X-ray energy-dispersive spectroscopy (XEDS) system to measure compositional homogeneity differences of B/Si-doped arc-melted boron carbides in the as-melted and annealed conditions. Overall, the improvement and application of advanced analytical tools have helped better understand processing–microstructure–property relationships and successfully manufacture high-performance ceramics.  相似文献   
5.
以盐酸胍为前驱体,硝酸锆为锆源,通过热聚合法制备了Zr掺杂的Zr/g-C3N4光催化剂。运用XRD、SEM、UV-Vis DRS、PL、XPS、BET等手段对催化剂的结构、形貌、光学性能进行了表征分析。结果表明:Zr掺杂改性的Zr/g-C3N4光催化剂拓宽了可见光的吸收,增大了比表面积,且降低了光生电子-空穴的复合率,具有较好的光催化活性。可见光照射下,在60 min内,5Zr/g-C3N4对罗丹明B(RhB)的光催化降解率达99.29%,光催化降解过程符合一级动力学方程,其速率常数k= 0.08647 min-1,是纯g-C3N4的8.3倍。捕获剂实验发现降解RhB的主要活性物种为超氧自由基,并推测了可能的反应机理。  相似文献   
6.
氢能作为二次能源在可再生能源和化石能源发展中将发挥重要的桥梁和纽带作用,但其推广应用受限于氢气储存成本高和运输效率低等因素。采用氨作为储氢载体,其储氢密度高、运输技术成熟,方便分布式现场制氢就地供应,避免氢气储运带来的困扰。氨载氢技术推广应用关键在于氨分解催化剂的发展水平。对近年来用于氨分解的Ru基催化剂、非贵金属催化剂、双金属催化剂和氮化物/碳化物催化剂研究进展进行总结,分析了各种催化剂上氨分解的反应机理以及活性金属、载体、助剂和制备方法对催化剂物化性质和催化性能的影响,指出了不同类型催化剂的优势和不足,并对其未来研究方向进行了展望。  相似文献   
7.
Reasonable construction of heterostructure is of significance yet a great challenge towards efficient pH-universal catalysts for hydrogen evolution reaction (HER). Herein, a facial strategy coupling gas-phase nitridation with simultaneous heterogenization has been developed to synthesize heterostructure of one-dimensional (1D) Mo3N2 nanorod decorated with ultrathin nitrogen-doped carbon layer (Mo3N2@NC NR). Thereinto, the collaborative interface of Mo3N2 and NC is conducive to accomplish rapid electron transfer for reaction kinetics and weaken the Mo–Hads bond for boosting the intrinsic activity of catalysts. As expected, Mo3N2@NC NR delivers an excellent catalytic activity for HER with low overpotentials of 85, 129, and 162 mV to achieve a current density of 10 mA cm?2 in alkaline, acidic, and neutral electrolytes, respectively, and favorable long-term stability over a broad pH range. As for practical application in electrocatalytic water splitting (EWS) under alkaline, Mo3N2@NC NR || NiFe-LDH-based EWS also exhibits a low cell voltage of 1.55 V and favorable durability at a current density of 10 mA cm?2, even surpassing the Pt/C || RuO2-based EWS (1.60 V). Consequently, the proposed suitable methodology here may accelerate the development of Mo-based electrocatalysts in pH-universal non-noble metal materials for energy conversion.  相似文献   
8.
Developing efficient, stable and ideal urea oxide (UOR) electrocatalyst is key to produce green hydrogen in an economical way. Herein, Ru doped three dimensional (3D) porous Ni3N spheres, with tannic acid (TA) and urea as the carbon and nitrogen resources, is synthesized via hydrothermal and low-temperature treated process (Ru–Ni3N@NC). The porous nanostructure of Ni3N and the nickel foam provide abundant active sites and channel during catalytic process. Moreover, Ru doping and rich defects favor to boost the reaction kinetics by optimizing the adsorption/desorption or dissociation of intermediates and reactants. The above advantages enable Ru–Ni3N@NC to have good bifunctional catalytic performance in alkaline media. Only 43 and 270 mV overpotentials are required for hydrogen evolution (HER) and oxygen evolution (OER) reactions to drive a current of 10 mA cm?2. Moreover, it also showed good electrocatalytic performance in neutral and alkaline seawater electrolytes for HER with 134 mV to drive 10 mA cm?2 and 83 mV to drive 100 mA cm?2, respectively. Remarkably, the as-designed Ru–Ni3N@NC also owns extraordinary catalytic activity and stability toward UOR. Moreover, using the synthesized Ru–Ni3N@NC nanomaterial as the anode and cathode of urea assisted water decomposition, a small potential of 1.41 V was required to reach 10 mA cm?2. It can also be powered by sustainable energy sources such as wind, solar and thermal energies. In order to make better use of the earth's abundant resources, this work provides a new way to develop multi-functional green electrocatalysts.  相似文献   
9.
以甲苯二异氰酸酯(TDI)、聚乙二醇(PEG)为单体,二羟甲基丙酸(DMPA)和磷-硼杂化预聚物PBHP为扩链剂,通过逐步加聚制备不同组分的含磷、硼元素的阻燃水性聚氨酯(FRWPU)。FRWPU与聚磷酸铵(APP)、季戊四醇(PER)、三聚氰胺(MEL)膨胀阻燃体系复配制备阻燃纸张施胶剂。采用红外光谱(FTIR)、核磁共振波谱(NMR)、热重分析(TGA)、扫描电镜(SEM)、接触角测定、X射线光电子能谱(XPS)和垂直燃烧测试对FRWPU分散体、FRWPU薄膜、未施胶纸样和施胶纸样进行了表征。研究表明,随着PBHP加入量的提高,薄膜的疏水性增强,FRWPU40的接触角为85.4°,较FRWPU0提高了35.3%;同时,薄膜的最大热分解速率下降,800℃的残留质量从0上升到7.80%;施胶纸样的最大热分解速率下降,残留质量提高,平均炭化长度减小。当PBHP含量为50%时,残炭量为27.84%,较FPU0/IFR提高了30.6%;平均炭化长度为5.9cm,较FPU0/IFR降低了30%。SEM结果表明,施胶纸样燃烧后表面生成更加致密的炭层,阻燃性能提高。  相似文献   
10.
梁钪  郑松波  高颂  张涛  张艳 《冶金分析》2022,42(10):16-23
准确测定粉末高温合金中微量及痕量元素,对粉末高温合金的生产、应用具有重要意义。将样品在放电电流40~45 mA,放电电压1 100~1 200 V,氩气流速400~450 mL/min下进行辉光放电激发,选择合适的同位素和分辨率以消除质谱干扰,使用基体匹配的内控标准样品和标准物质校准各待测元素的相对灵敏度因子(RSF),实现了高流速高分辨辉光放电质谱法(GDMS)对粉末高温合金中硼、钠、镁等26种微量及痕量元素的测定。采用实验方法对粉末高温合金内控样品中26种微量及痕量元素进行测定,各待测元素的测定值与参考值基本一致,测定结果的RSD(n=6)在0.9%~15.4%之间。采用实验方法对粉末高温合金样品进行测定,测定结果分别与电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)测定硼、铁和锆,高频感应燃烧红外吸收法测定硫,原子荧光光谱法测定硒,高分辨电感耦合等离子体质谱法(HR-ICP-MS)测定其余元素(钠、镁、硅、磷、钙、钒、锰、铜、镓、砷、银、锡、锑、碲、镧、铈、铪、钽、铊、铅和铋)的结果保持一致,测定结果的RSD(n=6)在0.2%~26.6%之间。  相似文献   
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