ZIF衍生氧还原反应催化剂的研究进展

从沸石咪唑酯骨架材料(ZIF)衍生的含过渡金属催化剂出发,介绍ZIF衍生催化剂前驱体的制备和热解温度、气氛对催化剂的影响,总结ZIF衍生的铂和非贵金属催化剂材料用于氧还原反应(ORR)的研究进展.提出有关ZIF衍生ORR催化剂发展面临的实际应用挑战和活性位点探究问题.     

中国科学院福建物质结构研究所电催化还原CO2制乙烯研究获进展

近日,中国科学院福建物质结构研究所的研究团队通过串联催化策略,在局部附近多个不同的催化位点来提高CO₂电还原反应(CO₂RR)对乙烯的选择性。该研究成果发表于《德国应用化学》杂志。CO₂RR反应对于合成乙烯等化学品具有重要意义,但受限于单一活性中心的多电子转移过程和缓慢的C-C耦合过程。该研究团队将Cu纳米颗粒均匀分散在锚定原子孤立的Ni-N位点的卟啉三嗪骨架[PTF(Ni)]上,构建了串联催化剂PTF(Ni)Cu,用于催化CO₂RR反应生成乙烯。其中PTF(Ni)可以有效地将CO₂还原成高浓度的CO,并随后迁移到附近的Cu位,为下一次C-C偶联和进一步生产乙烯提供高覆盖率。     

氮磷共掺杂生物质多孔碳材料的制备及其氧还原性能研究

将槟榔原料与一定量的磷酸氢二铵均匀混合，在氮气气氛下制备氮磷共掺杂生物质炭，再与KOH二次煅烧生成孔隙结构发达的杂原子掺杂多孔碳。电化学测试结果表明，杂原子掺杂碳催化剂材料的ORR(氧还原)活性良好，具有优异的稳定性和抗中毒特性。组装的锌-空气电池的测试结果显示，无金属催化剂可与商业20%Pt/C催化剂性能相媲美，表明以生物质为基础的氮磷共掺杂活性炭是一种很有商业价值的氧还原催化剂材料。     

静电纺丝法制备PLA/rGO纳米纤维膜及其在油水分离中的应用

使用改进的hummers法制备了氧化石墨烯，并用抗坏血酸还原了氧化石墨烯制备了具有疏水性能的rGO。使用静电纺丝的方法制备了PLA/rGO纳米纤维膜，探究了rGO的加量对PLA纳米纤维膜疏水性的影响。PLA/rGO纳米纤维膜的红外光谱与拉曼光谱图表明PLA与rGO为物理混合，在静电纺丝的过程中没有发生化学变化。研究发现在rGO加量为0.14%时，纳米纤维膜的接触角从118°增加到了139.2°,并且实验证明此膜具有良好的耐酸碱能力，滴定不同pH的溶液时，此膜的接触角均能达到125°以上。从油水分离实验发现PLA/rGO纳米纤维膜的油通量能达到141.3 L/（m²·h）,油水分离效率能达98.6%。     

还原温度对氧化石墨烯的湿度-甲醛交叉敏感性能的影响

以氧化石墨烯溶胶为前体，通过旋涂工艺制备薄膜型气敏元件，在低温80～180℃下进行热处理，获得系列不同还原程度的还原氧化石墨烯气敏元件，采用XRD、AFM、FT-IR、XPS对样品的层结构、薄膜厚度及含氧官能团变化属性进行表征，将气敏薄膜元件在相对湿度为11.3%～93.6%的范围内进行预湿处理，并测定元件对甲醛气氛的敏感性能。结果表明：随热还原处理温度的升高，氧化石墨烯的结构逐渐向类石墨结构转变，含氧官能团逐渐脱失，缺陷增多，薄膜的方块电阻呈数量级地减小，从41 MΩ减小至928 Ω；经不同湿度预处理的气敏元件置于甲醛气氛中产生了水分子与甲醛分子的竞争吸附，从而导致电阻的明显变化；在10^?4甲醛气氛下，未还原或热还原温度较低的气敏元件适用于低、高湿环境下甲醛气氛的气敏测试，最大灵敏度为69.1%，而还原温度适中的元件则适用于中湿环境的甲醛测试，最大灵敏度为80.3%。     

硝酸还原技术在煤制乙二醇装置中的应用及评价

煤制乙二醇装置在运行过程中,存在硝酸等原料消耗高、生产废水难以处理的问题。通过引入硝酸还原技术,经过小试、中试及工业化应用,取得了良好的效果,有效降低了原料消耗及运行成本,彻底解决了生产废水难以处理的问题,为煤制乙二醇工艺的成熟及环保发展创造了良好的条件。     

双膜处理装置膜污染原因分析及对策

介绍预脱盐水系统"超滤+反渗透"双膜处理装置在运行中出现的典型事故案例,分析导致双膜装置异常的原因,并提出相应对策,保证装置正常稳定运行。     

柴油机Cu-SSZ-13分子筛SCR催化剂储氨机理研究

基于原位傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)法对柴油机选择性催化还原(SCR)后处理铜基菱沸石(Cu-CHA)催化剂Cu-SSZ-13的储氨机理进行试验研究。试验结果表明,NH_3主要吸附在Cu-SSZ-13催化剂表面的Lewis酸性位和Br?nsted酸性位上,其中Br?nsted酸性位有4种,分别是Si-OH、Cu-OH、Al-OH和Ai-OH-Si,而Lewis酸性位主要是两种Cu交换位,分别是六元环上的孤立铜离子和CHA笼子中的铜离子。在程序升温脱附(TPD)过程中,Br?nsted酸性位上吸附的铵离子比Lewis酸性位上吸附的配位氨更稳定,吸附在Lewis酸性位上的配位氨在350℃时基本完全脱附,而吸附在Br?nsted酸性位上的铵离子,其中Si-OH和Cu-OH上的铵离子在350℃时基本全部脱附,Al-OH和Ai-OH-Si上的铵离子在350℃时仍然吸附于催化剂表面,且二者为主要的Br?nsted酸性位。此外,当温度从150℃升到300℃过程中,Ai-OH-Si上吸附氨红外特征峰有增强的趋势,部分从Lewis或弱Br?nsted酸性位上脱附下的NH3再吸附于Ai-OH-Si上,这种再吸附现象对于减少柴油机瞬态工况下氨泄漏具有重要意义。     

FexMnCe1-AC低温SCR催化剂SO2中毒机理研究

以活性炭为载体,通过超声辅助浸渍法制备了一系列Fe_xMnCe_1-AC催化剂,考察了该系列催化剂的低温NH_3-SCR脱硝活性,确立了活性最佳的催化剂,并探究了SO_2对其脱硝性能的影响。结果表明,Fe_(0.1)MnCe_1-AC催化剂低温脱硝活性最高,在120～220℃范围内NO的转化率均在90%以上(无SO_2)。此外,在180℃、SO_2浓度为429 mg/m~3时,该催化剂仍能保持77%左右的脱硝率。通过BET、XRD、XPS、H_2-TPR、NH_3-TPD、FT-IR、TGA等表征手段对催化剂的SO_2中毒机理进行了分析。研究发现,SO_2能与NH_3及催化剂中金属组分生成硫酸铵盐((NH_4)_2SO_4、(NH_4)_2SO_3)、MnSO_4等物质,改变了原催化剂孔道结构并减少了催化剂表面Br?nsted和Lewis酸性位点,抑制了催化剂吸附NH_3的能力。更多地,SO_2促使催化剂中Mn~(4+)、Ce~(3+)、Fe~(3+)和Fe~(3+)—OH~-基团数量下降,表面可还原物质减少,从而降低了催化剂的脱硝活性。