丁硫醚在Ce-HZSM-5上的转化反应研究

以Ce改性的HZSM-5沸石为催化剂,在固定床微型反应器中研究了丁硫醚的催化转化反应.结果表明,Ce改性后的HZSM-5对丁硫醚的脱除具有较高的活性及稳定性;硫化氢的量得到上升,并趋于稳定;丁硫醚转化率明显提高,在350℃下,负载Ce2O3的质量分数为1.51%时,丁硫醚基本完全转化;而丁硫醚的裂解副产物四氢噻吩(THT)的量有增大趋势.同时探讨了丁硫醚的反应历程,认为烷基硫醚类化合物裂解过程中,碳硫键的断裂生成类硫醇物种的一步是其裂解关键步骤.     

甲醇存在下异丁硫醇的催化转化反应研究

以异丁硫醇为研究对象,在固定床微型反应器中,通过其在不同反应条件和稀土改性HZSM-5分子筛中的一系列反应,探讨其催化转化反应及规律.在HZSM-5及改性催化剂催化条件下,异丁硫醇在较低温度250℃下就可以有较高的转化率约70%,当温度达到350℃时,异丁硫醇基本完全转化,生成产物主要为硫化氢;稀土镧负载量对其转化率有较大影响,负载La2O3的质量分数=1.0%时有较好的效果;甲醇的加入对异丁硫醇的转化率有一定提高,V(甲醇)V(苯)=0.2时,对异丁硫醇转化较为有利,但其液相反应产物趋于复杂,选择性有所降低.     

丁硫醚在HZSM-5分子筛上的催化转化反应研究

在固定床微型反应器中,探讨了丁硫醚在HZSM-5分子筛作用下的催化转化反应规律。丁硫醚比较容易发生转化,在350℃可大部分发生裂解,主要生成硫化氢(含量达90%以上)气体,在裂解时也可环化生成四氢噻吩。通过浸渍法引入稀土Ce离子使HZSM-5分子筛对丁硫醚的裂解活性得到提高,裂解产物四氢噻吩的量也有增大趋势,CeO2负载量达到1.5%时,丁硫醚的转化率为较高值96.9%,硫化氢的产率也为较高值72.4%。甲醇与溶剂的体积比为0.33时,丁硫醚的转化率达到100%,而H2S的产率也达到最大值91.2%。探讨了丁硫醚的反应历程,认为烷基硫醚类化合物裂解过程中的裂解关键步骤为碳硫键的断裂生成类硫醇物种。     

丁硫醚在Ce-HZSM-5分子筛上的转化反应研究

开发可降硫的催化剂和助剂,既可以降低汽油中硫化物含量,又不损失汽油收率、不降低汽油辛烷值已成为新的研究思路。作者以Ce改性的HZSM-5沸石为催化剂,在固定床微型反应器中研究了丁硫醚的催化转化反应。结果表明:Ce改性后的HZSM-5对丁硫醚的脱除具有较高的活性及稳定性;硫化氢的量得到上升,并趋于稳定;丁硫醚转化率明显提高,在350℃下,Ce3 交换量为1.51%时,丁硫醚基本完全转化;而丁硫醚的裂解副产物四氢噻吩(THT)的量有增大趋势。同时探讨了丁硫醚的反应历程,认为烷基硫醚类化合物裂解过程中,碳硫键的断裂生成类硫醇物种的一步是其裂解关键步骤。     

甲醇对噻吩在HZSM-5分子筛上转化反应的影响

在固定床微型反应器中,以HZSM-5（硅铝物质的量比为25）分子筛为催化剂,探讨了甲醇对噻吩催化脱硫转化反应的影响。实验表明,反应温度在350 ℃以上时,噻吩转化率达到51％以上;甲醇与溶剂苯的合适体积比为1∶2;负载于HZSM-5的氧化镧对噻吩的催化转化有较大的促进作用;负载氧化镧质量分数为1.0%时,噻吩的转化率和硫化氢的产率分别达到51.3％和18.1％,与母体HZSM-5分子筛催化剂相比,噻吩的转化率和硫化氢的产率分别提高了36.0％和11.9％;空速以14 h^-1为宜。     

甲醇存在时镧改性HZSM-5催化剂对噻吩转化反应的影响

探讨了在甲醇存在时,La改性HZSM-5(硅铝摩尔比为25)分子筛催化剂对噻吩在固定床微型反应器中的催化脱硫转化反应的影响.通过对反应温度、甲醇含量、La负载量、质量空速等各影响因素的分析,得到以下的结论:只有在350℃以上时,噻吩有比较好的转化效果,在HZSM-5(或La-HZSM-5)分子筛催化剂上噻吩的转化率与硫化氢的产率分别达到了30.5%(或51.0%)、8.0%(或18.0%)以上,同一温度下或在同一甲醇浓度时,在La-HZSM-5分子筛催化剂上噻吩的转化率与硫化氢的产率比在HZSM-5分子筛催化剂上分别高许多;含活性氢物质甲醇的浓度是甲醇与溶剂苯的体积比为0.5时,在HZSM-5(或La-HZSM-5)分子筛催化剂上噻吩的转化率与硫化氢的产率分别达到了最大值15.3%(或51.3%)、6.5%(或18.1%).掺镧的HZSM-5催化剂对噻吩的催化转化有促进作用,掺镧量为1.0%时噻吩的转化率和硫化氢的产率分别达到了51.3%和18.1%;质量空速对噻吩的催化转化的影响主要体现在影响噻吩在催化剂床层上的停留时间,质量空速为14.4 h-1比较合适,因为无论有无甲醇存在,在此空速下在HZSM-5或La-HZSM-5分子筛催化剂上都分别出现了最高的噻吩转化率与最高的硫化氢产率.     

甲醇存在时异丁硫醇在HZSM-5分子筛上的转化反应研究

在固定床微型反应器中,以异丁硫醇为研究对象,通过其在不同反应条件和稀土改性 HZSM-5分子筛中的一系列反应,探讨其催化转化反应及规律。在HZSM-5及改性催化剂催化条件下, 异丁硫醇在较低温度250℃下就可以有较高的转化率(70％),当温度达到350℃时,异丁硫醇完全转化,生成产物主要为硫化氢;稀土镧负载量对其转化率有较大影响,w(La2O3)=1．0％时有较好的效果; 甲醇的加入对异丁硫醇的转化率有一定提高,甲醇与苯的体积比为0．2时对异丁硫醇转化较为有利,但其液相反应产物趋于复杂,选择性有所降低。     

甲醇对噻吩在La-HZSM-5分子筛上转化反应的影响

在固定床微型反应器中,探讨了甲醇对噻吩在La-HZSM-5(硅铝物质的量比为25)分子筛催化剂上的催化脱硫转化反应规律的影响。结果表明,合适的反应条件为:反应温度为623K,氧化镧质量分数为1.0%的La-HZSM-5分子筛催化剂,剂油比为0.5,甲醇与溶剂苯的体积比为1∶2,质量空速为14h-1,此时噻吩的转化率和硫化氢的产率分别达到了51.3%、18.1%,比未加甲醇时分别提高了20.7%、9.9%;同样的甲醇浓度,在HZSM-5分子筛催化剂上噻吩的转化率和硫化氢的产率分别达到了32.4%、9.5%,比未加甲醇时分别提高了11.6%、5.4%。