Fe/Al_2O_3催化剂催化氧化兰炭废水

采用浸渍法制备Fe/Al_2O_3催化剂,采用BET、XRD和穆斯堡尔谱等进行结构和性能表征。以自制Fe/Al_2O_3为催化剂,应用催化湿式过氧化氢氧化技术处理COD为6 742 mg·L-1的兰炭废水,通过建立正交实验确定最佳实验条件,结果表明,在p H=4、过氧化氢添加量9.6 m L、反应时间150 min和反应温度80℃条件下,兰炭废水COD去除率达66.30%。对催化氧化后的废水进行GC-MS分析,确定最终氧化产物主要为乙酸。表明自制Fe/Al_2O_3催化剂具有优良的催化效果,并使大分子难降解有机污染物分解为易生化的小分子污染物,甚至被完全分解矿化。     

Sn掺杂对Pt/Sn(x)-θ-Al_2O_3丙烷脱氢催化剂性能的影响

采用铝箔盐酸回流-油柱成型法制备了不同Sn掺杂量的Sn(x)-θ-Al_2O_3载体,并采用真空浸渍法制备了Pt/Sn(x)-θ-Al_2O_3催化剂。对制备的催化剂进行XRD、N2物理吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR和TG-DTA表征,研究了在载体中掺入助剂Sn对Pt/Sn(x)-θ-Al_2O_3催化剂结构及丙烷脱氢催化反应性能的影响。结果表明,在载体制备过程中掺入Sn,可以提高催化剂反应活性和产物选择性,当Sn掺杂质量分数为1.0%时,催化剂具有最优的丙烷脱氢反应性能,15 h的平均丙烷转化率为32.4%,平均丙烯选择性为95.5%。     

响应曲面法优化电化学耦合体系预处理焦化废水

针对焦化废水有机负荷高、生物抑制性强等特点,采用电化学耦合体系进行预处理研究。以原厂污泥制备污泥活性炭（AC）粒子电极,并表征其表面含有羟基、醚基、羰基、羧基等多种含氧官能团,有利于催化反应。考察阴极曝气对预处理的影响及降解机理分析,结果表明曝气有利于开环反应。基于Central-Composite响应曲面法考察外加电压、初始pH、曝气量、AC填充比等因素对预处理的单独影响及交互作用,并以COD去除率为评价指标。结果表明：各因子的影响显著性顺序为AC填充比 > 初始pH > 曝气量 > 外加电压,其中初始pH和曝气量的交互作用较显著。最佳运行条件为外加电压15 V,初始pH 5.8,曝气量12.4 ml·min^-1,AC填充比50%,反应时间45 min,此时COD去除率达46.8%。废水COD由4700 mg·L^-1降至2500 mg·L^-1,色度去除率为50%,B/C由0.05增至0.37,可生化性明显提高,且能耗较低为0.971 kW·h·（kg COD）^-1。研究表明,采用电化学技术能有效预处理焦化废水,并提高可生化性。     

氧化铝载体老化温度对长链烷烃脱氢催化剂性能的影响

采用油柱成型法制备球形氧化铝,考察了氧化铝载体老化温度对长链烷烃脱氢催化剂性能的影响,通过强度、堆积密度、BET和NH₃-TPD等手段对载体进行表征。结果表明,老化温度对载体表面的酸强度和酸量有较大影响。随着老化温度的升高,酸强度及酸量逐渐变大,使长链烷烃脱氢过程中单烯烃收率降低。     

响应曲面法优化电化学耦合体系预处理焦化废水

针对焦化废水有机负荷高、生物抑制性强等特点,采用电化学耦合体系进行预处理研究。以原厂污泥制备污泥活性炭(AC)粒子电极,并表征其表面含有羟基、醚基、羰基、羧基等多种含氧官能团,有利于催化反应。考察阴极曝气对预处理的影响及降解机理分析,结果表明曝气有利于开环反应。基于Central-Composite响应曲面法考察外加电压、初始pH、曝气量、AC填充比等因素对预处理的单独影响及交互作用,并以COD去除率为评价指标。结果表明:各因子的影响显著性顺序为AC填充比初始pH曝气量外加电压,其中初始pH和曝气量的交互作用较显著。最佳运行条件为外加电压15 V,初始pH 5.8,曝气量12.4 ml·min~(-1),AC填充比50%,反应时间45 min,此时COD去除率达46.8%。废水COD由4700 mg·L~(-1)降至2500 mg·L~(-1),色度去除率为50%,B/C由0.05增至0.37,可生化性明显提高,且能耗较低为0.971 kW·h·(kg COD)~(-1)。研究表明,采用电化学技术能有效预处理焦化废水,并提高可生化性。     

催化湿式氧化法和厌氧发酵法联用处理异佛尔酮废水

分别以沉淀法、共沸蒸馏法和高温老化法制备ZrO₂载体,采用等体积浸渍法制备Ru/ZrO₂催化剂,用于催化湿式氧化法处理异佛尔酮废水。研究了反应温度、催化剂用量及反应时间对异佛尔酮废水乙酸浓度、COD去除率、TOC去除率及废水可生化性的影响。废水经催化湿式氧化处理的中间产物主要为乙酸,可由产甲烷菌转化为甲烷。结果表明,提高反应温度、增加催化剂用量及延长反应时间均可提高异佛尔酮废水COD去除率、TOC去除率及废水可生化性。在270 ℃、氧分压2.5 MPa和催化剂用量9 g·L^－1条件下,超过180 min异佛尔酮废水COD及TOC去除率分别可达90.4%和84.9%。在270 ℃、氧分压2.5 MPa和催化剂用量1 g·L^－1反应条件下,120 min时异佛尔酮废水乙酸浓度最大,为5 582.98 mg·L^－1。催化湿式氧化处理后出水利用产甲烷菌进行厌氧发酵,反应9天产甲烷体积达到最大值820 mL。     

银/分子筛催化臭氧氧化降解含硅间甲酚废水

制备了银(Ag)/不同硅铝比的分子筛催化剂，其中Ag/β(40)催化剂在催化臭氧氧化抗硅除酚反应体系中表现出良好的抗硅性能和活性。考察Ag负载量、H₂还原温度对Ag/β(40)催化剂活性的影响，在最佳制备条件下吸硅率为5.4%,TOC去除率为74.3%,间甲酚转化率96.1%。通过H₂-TPR、粉末X射线衍射、扫描电子显微镜，透射电子显微镜、氮气物理吸附-脱附对Ag/β(40)进行表征，并与其他催化剂进行活性和抗硅性能对比，表明500℃下还原的1Ag/β(40)-H500催化剂有较高的抗硅性及活性，Si的存在对其活性影响不大。     

催化湿式氧化处理头孢氨苄废水

采用催化湿式氧化处理头孢氨苄废水,考察反应温度、进水pH及Cl-含量对RCT催化剂性能的影响,并对液体样品及催化剂进行了HPLC、TOC/TN、GC-MS、N2物理吸附-脱附及XRF表征。通过正交实验,得出最佳的工艺条件为:进水pH=4.8,Cl-浓度1 500 mg·L-1,反应温度260℃;对催化剂进行300 h连续寿命考察,废水TOC及TN去除率均超过90%,催化剂稳定性高,活性组分流失较少;废水经催化湿式氧化处理,水中残留的主要有机物均可生化降解。     

Beta分子筛改性对催化苯和乙烯烷基化反应的影响

苯和乙烯烷基化反应是重要的乙苯生产途径,Beta分子筛是该过程的重要催化剂。苯和乙烯烷基化反应是一个酸中心催化过程,因此Beta分子筛的表面酸性与催化反应性能之间有密切联系。对工业Beta分子筛进行浸Mg、高温水蒸汽处理和高温焙烧等改性处理,考察改性方法对Beta分子筛酸性及催化苯和乙烯烷基化性能的影响,结果表明,浸Mg改性能增加分子筛总酸量,但酸强度降低,导致催化活性降低,苯和乙烯烷基化反应主要发生在分子筛强酸中心;高温水蒸汽处理后,分子筛酸强度分布基本不变,但总酸量降低,导致乙烯转化率降低;高温焙烧处理导致分子筛结晶度下降,催化活性下降。     

限域单原子催化剂的制备及其催化湿式氧化性能

采用原位合成法将Ni单原子限域的Ni-NCNT碳纳米管结构架构到活性炭表面制备Ni-NCNT/AC催化剂载体，再利用浸渍法制备负载Ru金属催化剂（Ru@Ni-NCNT/AC），以降解乙酸废水。通过SEM、TEM、XAFS、XPS、H2-TPR和CO-DRIFTS等对样品的形貌、结构、元素价态、表面吸附和化学性质进行分析及DFT计算。结果表明，Ni单原子作为催化助剂，通过改变基底材料的电子特性从而促进表面贵金属发挥更高的催化氧化乙酸的活性。在温度250℃，压力6.5MPa条件下，连续运行10天，乙酸的去除率持续稳定在95 %以上，催化剂具有较高活性和良好的稳定性。