利用含有模板剂的SAPO-34分子筛制备高效铜基催化剂

氮氧化物污染已经成为一个严重的环境问题。利用分子筛催化剂进行选择性催化还原(SCR)处理氮氧化物是最有效的方法之一。为了降低现有催化剂的制备成本, 本工作直接利用含有模板剂的分子筛浆料为原料, 通过预处理、离子交换及一次焙烧的方法制备Cu-SAPO-34催化剂。采用XRD、BET、TG、ICP、XPS、SEM、TPR、TPD及NH₃-SCR等对制备的Cu-SAPO-34样品进行表征, 并对离子交换过程中的pH条件进行了优化。研究结果表明: 利用含模板剂的分子筛浆料制备得到催化剂含有2.43% Cu、立方晶型完整、酸性较强以及催化还原性能优秀。在200~450℃下, NO转化率超过80%, 并且在300℃时转化率达到最高97.8%。与使用商品化SAPO-34制备的催化剂相比, 两者具有相似的微观结构和SCR性能。SAPO-34分子筛中少量模板剂的存在对最终制备得到的Cu-SAPO-34催化剂的性能影响很小。因此采用含有模板剂的分子筛浆料制备高效Cu-SAPO-34催化剂是可行的。     

ZrO2-TiO2复合纳滤膜在模拟放射性废水中的应用

核工业、核研究及医疗等过程会产生大量的放射性废水,会对环境和生物体造成严重伤害,必须经过合适的处理后才能排放。采用高性能陶瓷纳滤膜处理模拟放射性废水,考察了跨膜压差、pH和离子浓度等操作参数对Co²⁺和Sr²⁺截留性能的影响,并对操作参数进行了优化。所用陶瓷纳滤膜材料为ZrO₂-TiO₂复合材料,截留分子量为500,纯水渗透率为270 L·m^-2·h^-1·MPa^-1。研究表明,陶瓷纳滤膜对Co²⁺和Sr²⁺两种离子的截留率随着跨膜压差的升高而增大,膜的渗透通量随着跨膜压差的增大呈线性增加。pH变化时,截留率在一定pH范围内先降低后升高,在等电点（pH=7）附近达到最小值;pH=3的情况下,两种离子的截留率均达到最高,Co²⁺和Sr²⁺的截留率均在99%以上,而纳滤膜渗透通量保持稳定。离子截留率和渗透通量均随进料浓度的增大而减小,在2000 min的连续循环操作过程中,陶瓷纳滤膜材料的渗透通量及其对Co²⁺和Sr²⁺的截留率均维持在较高水平。陶瓷纳滤膜在放射性废水处理方面展现出了良好的应用前景。     

高通量自清洁多孔PZT压电陶瓷膜的制备

以PbZr_(0.52)Ti_(0.48)O_3(PZT)压电陶瓷粉体为原料,淀粉为造孔剂,通过干压成型法制备多孔PZT压电陶瓷膜,考察了造孔剂含量对多孔PZT压电陶瓷膜微结构及压电性能的影响.结果表明,随着造孔剂含量的增加,陶瓷膜的孔隙率和纯水渗透率逐步增加,而机械强度和压电性能逐步降低.当加入质量分数2.5%的造孔剂时,多孔陶瓷膜纯水渗透率为2 250 L/(m~2·h·MPa),最可几孔径为0.5μm左右,极化后可产生振幅为42 mV的振动信号.将此条件下制备得到的多孔PZT压电陶瓷膜在含油乳化液中进行过滤实验,发现陶瓷膜无超声作用时,其通量迅速衰减至初始通量的37%.而在原位超声作用下,陶瓷膜通量衰减缓慢,并且稳定在55%左右,表明PZT压电陶瓷膜产生的超声起到了抗污染的效果.     

湿化学法制备氧化锆超滤膜及其表征

以湿化学法制备的纳米氧化锆晶粒悬浮液为原料,在管式陶瓷微滤膜上制备了ZrO2超滤膜,用TEM考察了ZrO2晶粒悬浮液的性质,用N2吸附-脱附法和SEM对膜的结构、形貌与孔径分布进行了表征,考察了氧化锆悬浮液的浓度对膜的完整性的影响,并用不同分子量的葡聚糖对膜的截留性能进行了考察.实验表明:用该方法制备出的ZrO2膜完整无缺陷,孔径在16 nm左右,对葡聚糖的截留分子量为42 000 Da.     

多孔陶瓷膜用于碳量子点的分离与纯化

尺寸分布均一的碳量子点由于其良好的光学特性,在光电设备、离子检测、纳米传感器、生物成像和催化剂等领域具有广阔的应用前景。采用陶瓷膜“超滤-纳滤”双膜法,对微波合成的碳量子点进行分离和纯化。研究了pH对碳量子点料液荧光强度和粒径分布的影响。在pH=3时,碳量子点分散较好,荧光强度较高。陶瓷超滤膜可以有效截留碳量子点料液中的大颗粒杂质,渗透侧的碳量子点平均粒径约为2 nm,分散良好,无团聚现象。陶瓷纳滤膜对碳量子点具有良好的截留性能,在浓缩和水洗过程中可以进一步去除料液中的小分子杂质。经双膜法处理后,发射光谱由多峰分布变为单峰分布,且峰宽变窄,碳量子点的发光纯度得到了明显提高。     

陶瓷膜接触器化学吸收氮氧化物的传质过程与阻力分析

针对选择性催化还原技术(SCR)存在装置大、运行费用高、催化剂中毒失活等问题，将平均孔径为100 nm的Al₂O₃陶瓷膜进行疏水改性并组装成膜接触器，以NaClO₂水溶液为吸收液，开展陶瓷膜接触器在烟气脱硝领域的应用研究。考察了陶瓷膜接触器在化学吸收脱硝中的稳定性，以及气体流量、吸收液浓度、吸收液流量、吸收液pH等因素对NO脱除率和传质通量的影响，基于阻力串联模型，建立总传质系数方程。研究表明，陶瓷膜接触器在连续600 min运行过程中，NO的脱除效率及传质通量分别稳定在99%和0.038 mol·m^-2·h^-1左右。进气流量的增加会促进NO的吸收，吸收液pH=3时具有最高的氧化吸收性能，同时提高吸收液的浓度会增强NO的脱除效果。NO的传质过程同时受气、液、膜三相阻力控制，传质阻力分析结果表明，可以通过增加气体流速减小气相阻力，增加吸收液浓度同时降低pH减小液相阻力。本研究在烟气脱硝领域具有良好的应用前景。     

担载膜受限烧结孔结构模型的改进及验证

针对担载膜受限条件下,复杂的堆积方式及垂直膜面方向出现的加速收缩将影响孔径的问题,对前期建立的担载膜孔结构预测模型进行了改进,从两个方面对模型的关键参数进行定量修正。考虑制备过程中颗粒可能形成的软团聚体对初始堆积方式的影响,对模型重要参数——初始孔隙率进行调整;并结合受限烧结应力模型计算担载膜在垂直膜面方向上的收缩速率和收缩率,研究该方向加速收缩对孔径的影响。在此基础上,采用改进的模型对ZrO2担载膜在800～1200℃烧结后,孔径、孔隙率、膜厚等微结构进行了预测。结果表明:与原模型相比,改进模型具有更好的适应性以及更高的计算精度,能更准确地预测不同烧结温度制备的担载膜的孔径和膜厚,为陶瓷膜孔径的预测与定量控制提供了有效的工具。进一步将模型计算值代入Hagen-Poiseuille方程,可以预测膜的纯水渗透通量。     

多孔陶瓷膜用于碳量子点的分离与纯化

尺寸分布均一的碳量子点由于其良好的光学特性,在光电设备、离子检测、纳米传感器、生物成像和催化剂等领域具有广阔的应用前景。采用陶瓷膜"超滤-纳滤"双膜法,对微波合成的碳量子点进行分离和纯化。研究了pH对碳量子点料液荧光强度和粒径分布的影响。在pH=3时,碳量子点分散较好,荧光强度较高。陶瓷超滤膜可以有效截留碳量子点料液中的大颗粒杂质,渗透侧的碳量子点平均粒径约为2 nm,分散良好,无团聚现象。陶瓷纳滤膜对碳量子点具有良好的截留性能,在浓缩和水洗过程中可以进一步去除料液中的小分子杂质。经双膜法处理后,发射光谱由多峰分布变为单峰分布,且峰宽变窄,碳量子点的发光纯度得到了明显提高。     

改进的颗粒溶胶工艺制备高性能ZrO2-TiO2复合纳滤膜

以水为溶剂,采用改进的颗粒溶胶工艺,通过溶胶制备参数的调控优化,制备得到平均粒径为3 nm的ZrO₂-TiO₂复合颗粒溶胶。采用浸浆法,在平均孔径为5 nm的管式α-Al₂O₃底膜上,经过一次涂膜制备得到完整无缺陷的ZrO₂-TiO₂复合纳滤膜。ZrO₂-TiO₂复合纳滤膜的平均膜厚约为200 nm,纯水渗透率约为23 L·m^-2·h^-1·(0.1 MPa)^-1,对PEG的截留分子量为600。在pH 3,压力0.9 MPa的条件下,该膜对低浓度的Co²⁺、Sr²⁺、Cs⁺的截留率分别达到99.6 %、99.2 %和75.5 %。     

双层陶瓷膜共烧结制备过程中的应力分析

依据“受限烧结”理论,分析计算刚性支撑体上单层陶瓷膜在烧结过程中受到的应力.结果表明：单层膜在受限烧结过程中受到来自支撑体的拉应力作用,导致烧结推动力较自由烧结时降低,所需要的烧结温度比无支撑材料的烧结温度高.对于α-Al₂O₃单层膜和ZrO₂单层膜,分别计算其在受限烧结过程中受到的推动力,通过与膜层强度相关联,确定各自合适的烧结温度分别为1350和1180℃.进一步采用层状材料的共烧结应力模型计算双层膜在共烧结过程中顶层ZrO₂膜对底层α-Al₂O₃膜的压应力,当底层α-Al₂O₃膜的厚度为15μm时,顶层ZrO₂膜厚度需大于10μm,压应力的促进作用才能实现ZrO₂/α-Al₂O₃双层膜在1200℃下共烧结.