单微乳液中制备Ag/TS-1及丙烯气相环氧化

采用N2H4还原含AgNO3的单微乳液制备了Ag／TS-1催化剂。TEM表征结果表明，Ag高度分散于TS-1之上。以H2、O2存在下的丙烯气相环氧化为探针反应，考察了Ag／TS-1的催化性能。结果表明，采用Ag／TS-1为催化剂，Ag的负载量为1％（质量分数，下同），823 K焙烧后，373 K下反应30 min时，丙烯转化率为1．69％，环氧丙烷（Propylene oxide，PO）选择性为93．2％。当Ag的负载量超过2％时，反应过程中生成大量的热，造成PO的选择性下降。采用Ag的负载量为8％的Ag／TS-1催化剂，消除热效应后，丙烯的转化率为2．46％．PO的选择性为79．2％。     

改性 Ag/TS-1上丙烯直接气相氧化合成环氧丙烷的研究

在150℃、常压固定床石英反应器中，考察了Ag／TS-1催化剂上分别添加Cu、Pd、La，水汽处理，硅烷化处理及洗涤程度等处理方法对丙烯气相氧化性能的影响。采用UV-Vis、TEM和ICP等分析方法对催化剂进行了表征。结果表明，少量Pd的存在有利于提高催化剂的稳定性；在催化剂的制备过程中，La沉淀于载体上再担载Ag与La浸渍于载体上再担载Ag相比，环氧丙烷(PO)的选择性由90％下降至64％。水汽处理会使催化剂性能大幅度下降。对载体进行适量的硅烷化处理，有利于提高催化剂的活性和选择性。TEM测试表明，过量的SiO2担载量使担载于催化剂表面的Ag颗粒增大，从而使环氧丙烷的选择性由98％下降至90％。当SiO2担载量为2％(质量分数)时，丙烯转化率和环氧丙烷选择性分别为2．1％和98％。在制备过程中未经洗涤的催化剂比经过洗涤的催化剂的Ag和K的含量略高，表现出较佳的催化性能，其活性和选择性分别为2．43％和86．97％。     

微乳技术在纳米催化剂制备中的应用

作为一种新型的催化剂合成方法,微乳技术在合成纳米催化剂方面有着潜在的应用价值.总结了微乳液中合成催化剂时影响催化剂颗粒大小及粒径分布的因素,可以通过对于这些影响因素的控制制得合适粒径的催化剂.     

预处理对Ag/TS-1催化剂丙烯气相环氧化反应性能的影响

用分子氧作氧化剂,在常压固定床石英反应器上,考察了Ag/TS-1催化剂的焙烧方式、水热处理、高温活化及反应气体预处理等对丙烯直接气相环氧化反应性能的影响。结果表明,在450℃空气中焙烧时,负载Ag质量分数2%的Ag/TS-1催化剂的催化性能最好;水热处理和单一反应气体预处理导致催化剂活性下降;空气与H2联合预处理可以提高催化剂的活性,但环氧丙烷选择性有所下降;当对催化剂先进行H2预处理再进行空气预处理时催化效果最好,反应进行到6min时,丙烯转化率高达1.98%,环氧丙烷选择性为89.59%;高温活化提高了催化剂的初活性和选择性,但失活较快。     

丙烯直接气相氧化过程中Ag/TS-1催化剂上活性银物种的分布

在常压固定床、石英反应器中,以丙烯直接气相氧化反应为探针,考察了硅烷化处理及TS-1中模板剂对Ag/TS-1催化性能的影响.同时,采用UV-Vis、ICP和TEM等手段对其进行了表征.结果表明：在丙烯直接气相氧化过程中,载体TS-1硅烷化后所制备的Ag/TS-1的催化性能增强.通过硅烷化处理负载2%SiO₂,制备的Ag/TS-1的丙烯转化率可达2.1%,环氧丙烷选择性98.4%.用TS-1原粉（含有模板剂）所制备的Ag/TS-1不具有环氧化性能.分子筛内外表面的银物种均具有环氧化性能,但内表面的银物种在丙烯气相氧化过程中起决定性的作用.