氯甲烷在镁修饰的ZSM-5分子筛催化剂上催化转化研究

在镁修饰的ZSM-5分子筛催化剂上,氯甲烷可以被催化转化为烃类产品。分别采用了离子交换和浸渍的方法来修饰ZSM-5分子筛。离子交换的Mg-ZSM-5催化剂和浸渍的Mg/ZSM-5催化剂都可以提高反应产物中的低碳烯烃的选择性,降低烷烃的选择性,并且保持较高的反应活性,但高的浸渍量对反应活性有一定的影响。NH3-TPD的结果表明,浸渍镁的ZSM-5催化剂的强酸中心数目明显减少。镁的修饰对催化剂酸性的影响导致了产物中低碳烯烃的增加。浸渍Mg的ZSM-5催化剂是潜在氯甲烷转化生成低碳烯烃的催化剂。     

模板剂在分子筛合成中的作用

以某些表面活性剂为附加试剂即“模板剂”调节凝胶表面张力或以酸碱调变凝胶pH的方法进行了高硅丝光沸石和MCM -4 1介孔分子筛的合成研究。结果显示 ,在分子筛晶化过程中 ,除晶化温度和晶化时间以外 ,作为胶体化学性质的表面张力和pH也是重要的影响因素 ,这表明“模板剂”在分子筛合成过程中除起到“结构导向”作用以外 ,还可调节合成体系中凝胶的胶体化学性质。     

SAPO-34和MeAPSO-34在氯甲烷转化制烯烃中的应用

合成了具有CHA结构的SAP-334和具有金属杂原子的MeAPSO-34(Me=Mn,Co和Mg)分子筛.采用XRD、XRF和NMR等方法表征了杂原子引入对合成产物的晶体结构、元素组成和骨架配位的影响.合成的分子筛除去模板剂后用于氯甲烷转化制备低碳烯烃的反应,结果发现,杂原子引入的修饰作用对反应的稳定性和产物分布具有重要影响.     

不同结构分子筛催化剂上甲醇耦合的C6烷烃裂化反应过程的研究

利用脉冲反应和IR技术,在500℃下,考察甲醇和正己烷在HY,BETA,HZSM-5,HZSM-35等4种不同结构分子筛催化剂上的耦合反应,并与正己烷单独裂化的初始反应活性和产品分布进行了分析和对比,由此分析了分子筛孔道结构和酸性质对耦合反应的影响.实验结果表明,在耦合反应中,甲醇的加入改变了烷烃的活化方式,使烷烃的单分子引发几率减小,而双分子H-转移引发占主要地位.这种裂化途径的改变,最终形成了双分子机理的典型产品分布.     

氯甲烷在H-ZS M-5催化剂上的催化转化研究

研究了氯甲烷在HZSM5分子筛催化剂上的催化转化,产物以高级烷烃和芳烃为主,其分布随反应温度而改变。在400～450℃时,催化剂上结碳量最低,而更高温度的反应产生大量的结碳并导致催化剂迅速失活。FTIR和元素分析表明,产物中的HCl对催化剂的骨架结构和组成没有明显的影响。     

SAPO-11分子筛的制备和表征及负载Pd催化正丁烷转化生产异丁烯的研究

AlPO-11和不同Si引入量的SAPO-11分子筛被合成,并表征其晶体结构、骨架元素组成及表面酸性.尽管所有合成试样具有一致的晶体结构,但由于Si引入量的不同,产生了不同的表面酸性.这些分子筛产品被负载Pd制备成催化正丁烷一步异构脱氢反应生产异丁烯的催化剂.为获得更高的异丁烯选择性,一个复合的催化剂体系用于这个反应,并因此提高了异丁烯的选择性.     

S-1分子筛羟基窝锚定钴用于丙烷脱氢制丙烯

以全硅MFI分子筛（S-1）为载体，采用简单的浸渍法制备了不同钴（Co）含量的Co/S-1催化剂并应用于丙烷脱氢反应。利用X射线衍射（XRD）、氮气吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）等技术对Co/S-1进行表征。结果表明，Co负载在S-1载体上并与S-1的Si—OH反应生成单位点Co物种和超小的Co纳米团簇，这些物种是丙烷脱氢的主要活性中心。Co的负载量对丙烷脱氢影响很大，当负载量较低时，活性Co物种较少，丙烷脱氢性能较差；当负载量较高时，Co物种会团聚成大颗粒不利于丙烷脱氢反应。通过优化制备条件，发现当Co负载量为1%（质量分数）时，Co/S-1的丙烷脱氢性能最优，循环使用5次后丙烷转化率、丙烯选择性和丙烯产率均未出现明显的下降。