面向生物甲烷分离的不同金属配位金属-有机骨架材料的分子设计

采用巨正则Monte Carlo法（GCMC）,对CH₄ /CO₂混合气体体系基于金属-有机骨架材料（MOFs）的吸附分离进行了模拟研究。吸附分离材料涉及3个系列（M-MOF-74、M-MIL-53和[M（atz）（bdc）_0.5]）（M=Mg,Co,Ni,Zn,Al,Cr）不同金属配位的8种MOF材料。研究表明,Mg-MOF-74的CO₂吸附性能在高压下优于其他材料;在低压时,拥有大量氨基官能团的[Zn（atz）（bdc）_0.5]和[Co（atz）（bdc）_0.5]材料有更高效的CO₂分离性能。通过径向分布函数和CO₂吸附构型快照重叠图进一步分析发现,各个系列材料不同金属配位对CO₂吸附构型的影响造成了材料吸附分离性能有较大的不同。研究结果能够为实验上设计和开发新型高效CO₂和CH₄吸附分离MOFs材料提供启发。     

面向生物甲烷分离的不同金属配位金属-有机骨架材料的分子设计

采用巨正则Monte Carlo法(GCMC),对CH4/CO2混合气体体系基于金属-有机骨架材料(MOFs)的吸附分离进行了模拟研究。吸附分离材料涉及3个系列(M-MOF-74、M-MIL-53和[M(atz)(bdc)0.5])(M=Mg,Co,Ni,Zn,Al,Cr)不同金属配位的8种MOF材料。研究表明,Mg-MOF-74的CO2吸附性能在高压下优于其他材料;在低压时,拥有大量氨基官能团的[Zn(atz)(bdc)0.5]和[Co(atz)(bdc)0.5]材料有更高效的CO2分离性能。通过径向分布函数和CO2吸附构型快照重叠图进一步分析发现,各个系列材料不同金属配位对CO2吸附构型的影响造成了材料吸附分离性能有较大的不同。研究结果能够为实验上设计和开发新型高效CO2和CH4吸附分离MOFs材料提供启发。     

氨基酸修饰的MOF-808催化降解神经毒剂的模拟酶性质研究

通过后合成修饰方法制备了一系列不同氨基酸（amino acid,AA）接枝的MOF-808-AA催化剂,研究了孔结构和孔道微环境对神经毒剂模拟剂催化性能的影响,探索了MOF-808和MOF-808-AA的模拟酶性质。结果表明：氨基酸修饰造成MOF-808的孔结构和孔道微环境发生变化,从而影响催化剂对模拟剂的催化性能。其中,氨基酸侧链提供的氢键以及疏水作用使得MOF-808-AA对模拟剂的亲和力有所提升;氨基酸接枝后,MOF-808原始结构中的活性金属位点数量减少造成了降解速率的降低;氨基酸侧链官能团的酸碱性会导致孔道微环境差异,当侧链为氨基等碱性官能团时,催化效率明显提高,而当侧链为羧基时,催化效率则明显降低。     

Fe掺杂对La0.9Sr0.1Co1-xFexO3催化剂同时净化NO和碳烟活性规律研究

采用柠檬酸-EDTA络合法制备了纳米钙钛矿催化剂La_0.9Sr_0.1Co_1-xFe_xO₃,催化剂具有较好的同时去除NO和碳烟(soot)催化活性,其中La_0.9Sr_0.1Co_0.7Fe_0.3O₃展现出最佳的催化活性,其在380.0℃时NO转化率为32.5%,soot最大燃烧速率温度(T_m)为368.5℃。H₂-程序升温还原(H₂-TPR)和NO-程序升温脱附(NO-TPD)结果表明, Fe掺杂能显著提高催化剂低温还原性能、表面氧物种活性及NO吸附性能,这有利于其改善催化活性。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,Fe掺杂能增加催化剂表面吸附氧浓度和高价离子(Co⁴⁺),这对提高催化氧化能力至关重要。采用颗粒物捕集器(DPF)作为载体涂覆CeO₂涂层用于负载La_0.9Sr_0.1Co_0.7Fe_0.3O₃催化剂进行柴油机台架实验,结果表明该催化剂具有较好的同时去除NO_x和soot催化活性,最大NO转化率为23.0%,T_m为341.0℃,表明Fe掺杂对提高催化活性至关重要。