新型W-HMS催化剂的直接合成、表征及催化性能

采用直接合成方法将W~(6+)固载到六方介孔全硅HMS分子筛上,制成新型W-HMS非均相催化剂。利用UV-Vis漫反射和吡啶(Py)-FTIR方法对W-HMS催化剂进行了表征,研究了该催化剂在环戊烯选择氧化制备戊二醛反应中的催化性能,并探讨了该多相催化反应的机理。实验结果表明,钨物种含量对W-HMS催化剂的结构和催化性能有显著的影响,当n(Si)∶n(W)=30时,该催化剂表现出优良的催化性能,环戊烯的转化率和戊二醛的选择性分别达到100.0%和76.3%。UV-Vis漫反射表征结果显示,该催化剂中钨物种以高度分散状态存在于催化剂骨架中,并且钨物种主要以孤立的[WO_4]~(2-)四面体、单聚或低聚的形态存在;Py-FTIR表征结果显示,高度分散的钨物种提供了更多的酸中心,可推测为该反应的活性中心,并且较强的B酸中心有利于环戊烯的催化氧化。     

草酸盐胶态共沉淀法制备甲烷催化燃烧CexNiyO高效催化剂

采用草酸盐胶态共沉淀法制备了系列用于甲烷催化燃烧反应的铈镍复合氧化物催化剂.结果表明,该法制备的催化剂具有比其它制备方法高的比表面,同时由于表面高分散的镍物种与体相中的固溶体的相互作用使其在甲烷燃烧中表现出良好的低温活性.     

草酸酯催化加氢制备乙二醇研究进展

综述了近年来碳一合成路线中草酸酯催化加氢制备乙二醇的研究进展。分别介绍了以Ru等贵金属催化剂为主的液相均相加氢法和以铜基催化剂为主的非均相气相或液相加氢法,详细介绍了各类催化剂在草酸酯催化加氢方面的特点。并且就目前国内外对草酸酯氢化动力学方面的研究予以总结,给出了草酸酯加氢过程典型的动力学过程。最后比较了分别以草酸二甲酯和草酸二乙酯为原料路线的优缺点。     

Ru/氢氧化物催化剂制备表征及液相苯选择加氢反应研究

制备了Ru/La(OH)3、Ru/Mg(OH)2、Ru/TiO2·nH2O、Ru/AlOOH等几种氢氧化物负载型催化剂,使用XRD、XPS对催化剂进行了表征,并研究了其在苯液相选择加氢反应中的应用.结果表明,该类催化剂在没有添加剂修饰的情况下即具有较高的苯选择加氢选择性,远高于浸渍法制备的相应氧化物负载的催化剂.在Ru/La(OH)3催化剂上最高环己烯摩尔收率达到24%、选择性为40%.无机添加剂硫酸锌对反应性能的影响随载体变化而变化.对Ru/AlOOH催化剂,在4.0 g硫酸锌作用下,环己烯摩尔收率可达到35.8%.     

Ni-Cr-B催化剂上蒽醌选择加氢反应动力学

采用化学还原法制备了超细非晶态Ni75.3Cr3.6B21.1催化剂,对蒽醌加氢初始反应动力学进行了研究.结果表明,在该催化剂上,对于H2来说,蒽醌加氢反应是一级反应,对于蒽醌浓度呈现零级反应,反应活化能为19.4 kJ/mol.     

非晶态CoFeB催化剂上肉桂醛选择加氢

采用化学还原法制备了非晶态CoFeB催化剂,考察了催化剂中的Fe含量对肉桂醛选择加氢制备肉桂醇反应活性和选择性的影响,同时采用ICP,BET,XRD,TEM,DSC,XAS,XPS,H2-TPD等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明,催化剂中Fe的引入有效地提高了羰基加氢选择性。在化学组成为Co54.2Fe13.6B32.2的催化剂上,肉桂醇的最高收率达到95.3%,远高于CoB催化剂上的75.9%。结合表征结果发现,在非晶态CoB催化剂中引入Fe,一方面改变了催化剂表面强弱吸附氢的比例,使得有利于肉桂醛中羰基加氢的弱吸附氢的量增加;另一方面减小了活性位的尺寸,从而使得有利于生成饱和醛的吸附构型减少。     

二元醇分子内环化制内酯的研究进展

综述了近年来由二元醇通过脱氢法和氧化法分子内环化制内酯的研究进展,分别从Cu基催化剂和贵金属催化剂方面介绍了脱氢法,从生物法、计量氧化法、电化学方法和催化氧化法4个方面介绍了氧化法。详细介绍了以无污染的分子氧或双氧水为氧化剂的催化氧化法,重点讨论了各种可以重复利用的多相催化剂。最后概述了各类方法的主要优缺点,并展望了二元醇制内酯的未来发展方向。     

纳米金属铜催化剂上CO/O2/H2O直接制取H2O2

采用液相化学还原法制备了一种Cu/Al2O3催化剂,使用BET、TEM、N2O化学吸附等表征手段对催化剂进行了表征,并研究了其在CO/O2/H2O直接法制H2O2反应中的应用.结果表明,该催化剂具有较高的反应活性,反应结果显示最高过氧化氢生成速率达到0.326mmol/(g·h)-1.     

RuSnB/γ-Al2O3催化剂用于乳酸乙酯加氢制1,2-丙二醇研究

采用化学还原法制备了RuSnB/γ-Al2O3催化剂,借助一系列表征手段如XRD、DSC、TEM等,初步研究了RuSnB/γ-Al2O3催化剂的结构特征.将该催化剂用于乳酸乙酯加氢制1,2-丙二醇反应,考察了反应条件如催化剂用量、反应温度、压力、溶剂的影响.     

金属负载量对非晶态CoB/Al2O3催化剂上肉桂醛加氢反应的影响

研究了负载量对非晶态CoB/Al2O3催化剂肉桂醛选择加氢生成肉桂醇反应性能的影响,并采用ICP,XRD,XPS等手段对催化剂进行了系统的表征.研究发现,当负载量较低时,尽管Co的分散度较高,但由于Co的总数较少,肉桂醛加氢活性较低;当提高金属的负载量达到5.9%时,虽然金属Co的分散度有所下降,但由于金属负载量加大导致表面活性位数目的增大,从而使肉桂醛加氢活性达到最大值;当Co负载量进一步增大时,由于金属颗粒的严重聚集导致催化剂表面活性位数目的降低,从而造成加氢活性的降低.