KOAc/NaY催化合成邻甲基苯甲醚

以KOA c/NaY为催化剂,在连续流动固定床反应器内,邻甲基苯酚(OC)与碳酸二甲酯(DMC)经过气固相催化反应合成了邻甲基苯甲醚(OM)。考察了内、外扩散对KOA c/NaY催化剂活性的影响。实验结果表明,当气流线速度大于30cm/m in时可消除外扩散对合成反应的影响;当KOA c/NaY催化剂的平均粒径在0.30~0.75mm(20~80目的颗粒)时能消除内扩散对合成反应的影响。在消除内、外扩散效应后,还考察了反应温度、原料配比、空速对合成反应的影响,得到较佳的反应条件:催化剂5mL,反应温度548K,反应压力0.6M Pa,空速0.6h-1,n(DMC)∶n(OC)=1,在线评价时间7h。在此条件下,OC的转化率高达85.7%,OM的选择性大于99%。     

建设宁夏石嘴山千吨级多晶硅产业基地的有利条件及优势研究

多晶硅是重要的电子与半导体原材料,建设千吨级硅产业基地具有重要的战略意义与经济效益。通过对建设千吨级多晶硅宁夏石嘴山产业基地的基础条件与优势进行探讨,认为在宁夏石嘴山建设千吨级多晶硅产业基地具有得天独厚的优势与条件,是必要和可行的。     

甲醇气相氧化羰化合成碳酸二甲酯 Ⅲ.复合载体铜基催化剂的表征

采用X射线衍射、表面物理吸附、CO原位吸附红外光谱、X射线光电子能谱以及热重分析方法对甲醇直接气相氧化羰化合成碳酸二甲酯的复合载体铜基催化剂(Cu(Ⅱ)/Naβ-AC)的物化性能进行了表征。实验结果表明,微波辐射条件下制备的Cu(Ⅱ)/Naβ-AC催化剂中,活性组分CuC l2一方面与分子筛载体间发生了固相离子交换反应,并形成了铜分子筛物种,另一方面,可直接高度分散在复合载体表面。反应后Cu(Ⅱ)/Naβ-AC催化剂中部分Cu2+被还原为Cu+或Cu0,Cu2+的结合能峰向低结合能方向迁移,但微波辐射处理并未破坏分子筛载体的骨架结构。采用复合载体增加了催化剂的比表面积,并产生一定量的微孔,从而提高了催化剂的氧化羰化反应活性。热重分析表明,当温度低于350℃时,Cu(Ⅱ)/Naβ-AC催化剂稳定性较好。     

气相酯交换法合成碳酸甲丙酯负载型催化剂的研究

考察了负载型金属氧化物催化剂对碳酸二甲酯和丙醇气相酯交换合成碳酸甲丙酯的催化性能,并采用BET、XRD、CO2-TPD方法对催化剂进行了表征.结果表明,TiO2/Al2O3对反应具有较高的催化活性和稳定性.随着TiO2负载量的增加,催化剂的比表面积减小,而催化性能则随Ti负载量的增加先增加后减小,在Ti负载量为5%(wt)时活性达到最高,当Ti负载量低于5%(wt)时,TiO2可能以非晶态形式分散在Al2O3表面,而当Ti负载量高于5%(wt)时,TiO2以微晶的形式存在.CO2-TPD研究表明,负载量的改变对催化剂的碱性影响不明显.     

MgO/γ-Al_2O_3催化酯交换合成碳酸甲丁酯

通过活性组分和载体筛选制备了MgO/γ-Al_2O_3催化剂,用于碳酸二甲酯(DMC)和正丁醇液相酯交换反应合成碳酸甲丁酯(BMC),并考察了活性组分前驱物、催化剂焙烧温度和活性组分负载量对催化剂活性的影响。结果表明,以Mg(OAc)_2·4H_2O为活性组分前驱物,催化剂焙烧温度为400℃,活性组分MgO负载量为5%时,MgO/γ-Al_2O_3表现出高的酯交换反应催化活性。同时考察了反应温度、原料配比对酯交换反应的影响,适宜的反应温度为100℃;物料配比n(DMC):n(正丁醇)=3:1时,正丁醇的转化率达到98.4%,BMC的选择性为91.9%,收率为90.4%。催化剂重复实验表明催化剂重复使用性能良好。     

甲烷二氧化碳重整催化剂的研究进展

综述了甲烷重整二氧化碳制备合成气过程催化剂活性组分、助剂、载体、制备方法等的发展,指出了该过程催化剂的发展方向。     

CO+H2经F-T反应途径选择性合成汽油馏分异构烷烃

采用两段串联固定床反应器,以Co/SiO₂ 作为F-T合成催化剂,以β分子筛负载金属作为加氢裂解/异构化催化剂,研究了从合成气经F-T反应途径一步法选择性合成汽油馏分异构烷烃的反应性能。结果表明,两段固定床系统的F-T合成产物主要为C₁～C₁₀烃,而且异构烷烃的选择性较高（I/C⁺₄≈70%）。同时,钯盐前驱体对0.5%Pd/β的加氢裂解/异构化反应性能有很大影响。保持金属总负载质量分数为0.5%,在Pd/β中引入少量Pt或Ni,可以明显改善催化剂活性和稳定性。     

粘结助剂对ZSM-5甲醇制烯烃催化活性的影响

采用机械混合法在H-ZSM-5分子筛中添加不同氧化物粘结剂,考察其对甲醇制烯烃(MTO)催化反应性能的影响,并采用x射线衍射(XRD)、氨气-程序升温脱附(NH3-TPD)实验、傅立叶红外光谱(FT-IR)和热重(TG)分析表征催化剂结构.结果表明:在H-ZSM-5中分别添加不同的氧化物粘结剂SiO2,γ-Al2O3和Kaolin(H-ZSM-5和氧化物质量比2∶1),在催化剂1 g,CH3OH与N2物质的量之比1∶4,催化剂质量与原料流速之比(W/F)为10(g·h)/mol,反应压力0.1 MPa和反应温度723 K的条件下,反应3 h,甲醇转化率为100%;与H-ZSM-5相比,烯烃产物分布发生了变化,添加SiO2使C3=选择性下降,添加γ-Al2O3使C1选择性增加,添加Kaolin使C3=选择性增加,同时添加Kaolin与SiO2(Kaolin和siO2质量比2∶1)的H-ZsM-5具有最高的C2=～C4=选择性,其中C3=选择性为38%.添加氧化物降低了催化剂的总酸量,反应11 h前后催化剂的物相没有发生明显变化,积炭不明显.     

CO/CO2催化加氢双功能催化剂新进展

CO/CO2催化加氢制高附加值化学品是降低石油资源依赖、实现碳减排的有效途径。近年来国内外科学家致力于开发新型双功能催化剂,将传统F-T合成催化剂或甲醇合成催化剂分别与H-ZSM-5、SAPO-34等酸性分子筛耦合,实现了CO/CO2催化加氢一步制低碳烯烃、汽油、芳烃等化学品。围绕耦合不同反应,设计高效双功能催化剂,调控产物分布是碳一资源化学利用的关键。综述了“氧化物-分子筛”双功能催化剂发展近况,不同活性组分组合方式、空间距离对CO/CO2选择转化制高附加值化学品反应性能的影响,展望了双功能催化剂发展方向。     

煤基活性炭载体预处理对甲醇气相氧化羰化合成DMC性能的影响

研究催化剂的浸渍制备方法、煤基活性碳载体、不同浓度HCl、HNO3预处理条件对甲醇气相氧化羰化合成碳酸二甲酯催化剂活性的影响。实验结果表明：分步浸渍法优于一步法;在已选择煤基AC载体中,以宁夏华辉AC3为载体制备的CuCl/AC催化效果最优,甲醇转化率为22.5%,DMC选择性为92.3%,DMC时空收率为131.2 g.kg^-1.h^-1;6 mol/L HCl预处理效果最好,甲醇转化率为24.1%,DMC选择性为94.7%,DMC时空收率为147.2 g.kg^-1.h^-1。