SiO_2改性钒钨钛催化剂的NH_3-SCR反应性能

柴油机以低油耗、高效率、动力强的优点,近年来得到了广泛的应用,但其尾气对城市环境的污染日益严重。NH_3-SCR是目前处理柴油机尾气NO_x最成熟的技术,V_2O_5/WO_3-TiO_2催化剂因具有良好的NO_x净化效率和优异的抗硫性能已得到商业应用,但低温活性和高温稳定性还有待提高。本文研究了SiO_2改性对V_2O_5/WO_3-TiO_2催化剂(V_2O_5负载量为3%(质量分数))NH_3-SCR反应性能的影响。评价结果表明,SiO_2改性催化剂在空速为60000 h~(-1)的条件下,低温区SCR反应性能有所下降,但是高温区SCR反应性能显著提高,催化剂表现出较宽的操作温度窗口,即NO_x转化率在205~520℃之间达80%以上。与V_2O_5/WO_3-TiO_2催化剂相比,温度窗口向高温拓宽了约50℃,并且经550℃老化50 h后其活性基本保持不变。表征结果表明,SiO_2改性显著增大了催化剂的比表面积,抑制了TiO_2颗粒的增大,可稳定钨钛载体的结构,有利于钒和钨物种的分散;同时SiO_2改性还增加了催化剂表面酸位点的数量和强度,并抑制NH_3在高温氧化生成副产物。     

Synthesis of lathanum or La-B doped KIT-6 mesoporous materials and their application in the catalytic oxidation of styrene

La-doped and La-B-doped KIT-6 mesoporous materials were prepared by direct hydrothermal synthesis with pH-adjusting method and characterized by X-ray diffractometer(XRD),nitrogen sorption,FT-IR,UV-Vis,X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) and ICP-AES.The catalytic performance for the oxidation of styrene by hydrogen peroxide,tert-butyl hydroperoxide or oxygen was investigated.The results showed that the introduction of heteroatoms did not destroy the mesostructure of KIT-6 with cubic Ia3d space group.La or ...     

MWW族分子筛的合成工艺及性质研究进展

综述了MWW族分子筛合成工艺及对烃的吸附性质、表面酸性和稳定性研究进展。采用汽相和水热合成法均可以合成MWW族分子筛,但水热合成法更常用,并且水热法可分为动态合成和静态合成两种,影响其合成产物结构的主要因素均为模板剂的种类及用量、温度、硅铝比、胶液碱度等。重点讨论了水热合成法中模板剂、硅铝比、合成体系碱度和晶化方式对分子筛合成结构的影响,同时介绍了含杂原子MWW族分子筛的合成进展。深入评述了MWW族分子筛对正己烷、3-甲基戊烷、2,2-二甲基丁烷、苯、甲苯、p-二甲苯和m-二甲苯等烃类分子吸附性质的研究进展,并对MWW族分子筛的孔道结构进行了讨论,指出有大分子参与的反应主要发生在位于表面的12MR超笼中,只有小分子才能进入10MR孔道;以吡啶、2,6-二叔丁基吡啶、NH3、CO、N2等作为探针分子,对MWW分子筛酸性进行测定并区分了外表面和孔道内酸,同时也讨论了量子化学计算MWW族分子筛酸性的研究进展;介绍了MWW族分子筛的耐热稳定性和酸碱稳定性。指出MWW族分子筛的研究和开发为更大孔道分子筛的研究开辟了道路。     

氨基改性天然沸石的制备及其对Ni~(2+)的吸附行为

根据软硬酸碱原理,在天然沸石表面嫁接上能与金属镍离子发生化学配位作用的氨基基团,制备了氨基改性的天然沸石.用X射线衍射和红外光谱技术对改性前后天然沸石的结构和表面性质进行了表征;研究了氨基改性天然沸石对镍离子的吸附行为.结果表明:氨基改性后的天然沸石仍然保持原来的结构,在其表面嫁接上了氨基基团;氨基改性天然沸石能对镍离子发生快速吸附作用并具有很大的吸附效率和吸附容量;镍离子浓度在60 mg/L时,氨基改性天然沸石在30 min即迅速达到吸附平衡,吸附效果(吸附效率98.6%,吸附容量5.92 mg/g)显著高于未改性的天然沸石;当镍离子浓度高达150 mg/L时,改性天然沸石也有很好的吸附效果.     

含钛分子筛合成研究的新进展

本文综述了具有独特氧化性能的含钛分子筛合成研究新进展,探讨了在合成TS-1和TS-2沸石中不同硅源、钛源、模板剂及合成路线对其结构性能的影响,评述了Ti-MCM-4、Ti-TMS、Ti-β型等含钛沸石的合成技术。     

制备因素对催化裂化汽油加氢脱硫催化剂性能的影响

针对催化裂化汽油脱硫技术要求，介绍了一种以共沉淀法制备的载体负载Co、Mo活性金属组分的催化汽油加氢脱硫催化剂，考察了载体Mg／Al原子比、焙烧温度、活性金属含量对催化剂活性及选择性的影响，并对本研究的催化剂进行了1000h的稳定性试验。实验结果表明，采用Mg／Al=X 0、5、焙烧温度(y 200)℃所制备的载体，在其活性金属MoO3含量8％、CoO含量2.0％时，催化剂具有适宜的酸性中心数和最佳的脱硫选择性；本研究催化剂在1000h的试验运转过程中，具有较高的脱硫率和较低的烯烃饱和率，其活性稳定性良好。     

SO2-4/ZrO2-SiO2的制备及其催化合成丁酸丁酯

采用分别沉淀/混合沉淀法、改性共沉淀法和以硅溶胶为硅源的共沉淀法制备了SO2-4/ZrO2-SiO2固体超强酸催化剂;考察了沉淀剂及沉淀终点的pH等制备条件对分别沉淀/混合沉淀法制备的SO2-4/ZrO2-SiO2催化剂催化合成丁酸丁酯活性的影响;探索了ZrO2-SiO2的制备方法、反应时间对SO2-4/ZrO2-SiO2催化剂活性的影响.实验结果表明,以硝酸铵为沉淀剂,当沉淀终点的pH为7～8时,采用分别沉淀/混合沉淀法制备的SO2-4/ZrO2-SiO2催化剂的活性较高(酯化率88.7%),但分别沉淀/混合沉淀法制备的ZrO2-SiO2组成不均匀;以硅溶胶为硅源采用共沉淀法制备的SO2-4/ZrO2-SiO2催化剂催化合成丁酸丁酯,在正丁醇0.48 mol、正丁酸0.40 mol、反应时间3 h、不添加任何带水剂的条件下,酯化率高达96.4%,该方法制备的催化剂稳定性和再生性能好,制备成本低.     

致孔剂对酶固定化载体GMM结构与性能的影响

以水溶性N,N'-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂,共聚甲基丙烯酸缩水甘油酯与甲基丙烯酰胺,通过反相悬浮聚合技术制备亲水性的含环氧基团的三元珠状共聚物(GMM)作为青霉素酰化酶固定化载体.研究结果表明,以甲醇为致孔剂制备的固定化载体存在较多大孔,水中溶胀性能好,对青霉素酰化酶的偶联作用较强,固定化效果显著,催化青霉素G水解的扩散阻力小,所以,载体偶联酶效率及相应的固定化酶的表观活性最好,分别达14.1 mg酶/g干载体和552U/g.     

含环氧基聚合物固定化青霉素酰化酶的催化性能研究

选用含有环氧基团的甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)和亲水性的丙烯酰胺(AM)为单体,以N,N'-亚甲基双丙烯酰胺(MBAA)为交联剂,甲酰胺作致孔剂,通过反相悬浮聚合技术成功合成了大孔、珠状GMA-AM-MBAA(GAM)三元聚合物.用合成的比表面积为150.2 m2/g、平均孔体积为0.56 cm3/g、表面环氧基分布密度为4.8μmol/m2的珠状载体制备固定化青霉素酰化酶,固定化酶水解青霉素G钾盐的催化活性随着载体颗粒尺寸的减少而增加,粒径为0.10～0.13 mm时,固定化酶的活性达569 IU/g.固定化酶经20次间歇操作使用后,活性没有明显的衰减.     

用于顺酐常压气相加氢的新型催化剂

CuO-TiO2/Al2O3是性能优良的顺酐常压气相加氢制GBL催化剂,具有很高的催化活性和选择性.在顺酐液时空速为0.6 h-1时,顺酐转化率和GBL选择性均接近100%.该催化剂具有优良的催化性能可能与固溶体结构和大孔孔道有关.在固溶体中,各种组分分布均匀,活性Cu物种与其他组分的相互作用强,容易形成有利于顺酐气相加氢制GBL的单一活性中心,大孔道结构有利于提高催化剂的稳定性和GBL选择性,但比表面积过小会降低单位质量催化剂上的转化数.