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1.
采用密度泛函理论(DFT)方法对单空缺石墨烯负载的Pd单原子(Pd/SVG)催化剂上H2还原NO的反应进行了研究,探究了Pd/SVG上NO还原生成N2和NH3的路径。在Pd/SVG上NO容易加氢形成HNO,需要的活化能为67.0 kJ·mol-1,显示了极高的催化活性。N2生成的有利路径为NO活化生成HNO后,HNO继续加氢生成中间体NH2O和NH2OH,然后NH2OH解离生成NH2和OH,生成的NH2中间体结合NO形成NH2NO,然后NH2NO异构化形成的NHNOH再经解离生成N2与H2O,这个过程中的决速步骤为NH2NO分子内氢转移生成NHNOH,能垒为144.3 kJ·mol-1。对于NH3的生成,从NO的活化到中间体NH2的形成与N2的形成过程相同,最后NH2加氢即可形成NH3,这个过程中的决速步骤为NH2O加氢生成NH2OH,能垒为86.4 kJ·mol-1。比较生成N2和NH3的决速步能垒可见,Pd/SVG催化剂上NO经H2还原更容易形成NH3。本研究为石墨烯负载型Pd基催化剂上H2还原NO的实验及工业应用提供理论参考。 相似文献
2.
近年来在下扬子地区页岩气地质调查井所获取的地层岩心资料,揭示该地区下志留统风暴沉积较为发育。基于精细的岩心观察描述,详细分析了下扬子地区下志留统高家边组下段中上部风暴沉积的特征,并阐明了风暴作用对泥页岩的影响。研究表明:研究区风暴岩岩性偏细,以粉砂岩为主,石英含量较高,结构成熟度较低,具2种不同的粒度概率曲线;主要发育底部冲刷面、块状层理、平行层理、丘状交错层理、波纹交错层理、准同生变形构造等沉积构造;垂向上主要识别出4种风暴沉积序列,均具有从底到顶粒度变细的沉积特征,不同的沉积序列与风暴流能量的强弱有关。下扬子地区早志留世频繁的风暴活动与研究区的古地理背景和古气候条件具有内在联系。特大型风暴对浅海陆棚深水区的细粒泥质沉积物特征产生重要影响,包括降低有机质含量、减少单层厚度、破坏垂向连续性、改变原始沉积构造和侧向稳定性等,总体上降低了泥页岩的品质。因此,研究认为在页岩气的勘探和评价过程中应重视风暴因素对陆棚深水区原始泥质沉积物的影响。 相似文献
3.
冰浆作为一种性能优良的相变蓄冷材料广泛应用于生活及工业中,真空闪蒸制冰技术作为一种最具潜力的冰浆制备方法,有广泛的发展前景。介绍了真空闪蒸制冰的基本原理及物理过程,分别根据冰浆生成方式、真空维持系统设计方式对真空闪蒸制冰系统进行分类,详细分析了解决真空闪蒸制冰技术问题(维持真空度、强化传热、过冷)的研究,并对真空闪蒸制冰技术的进一步研究做出展望。 相似文献
4.
探讨钯活化分子内氰醇吲哚碳(Csp2)氢键对氰基(—CN)的加成环化反应,一步合成吲哚咔唑类化合物的可行性.用C3、C2、N1吲哚位氰醇作原料对氰基的加成环化反应,经Pd活化分子内C—H键在温和(120℃)回流(24 h)的反应条件下,一锅法合成了14个吲哚衍生物(如四氢咔唑、吡啶吲哚、吲哚咔唑、2-氨基咔唑以及5-氨基咔唑),产率达67%~98%.所有产物用熔点、1H NMR、13C NMR、MS和IR等仪器进行了结构表征,用福井函数及信息熵关联了24个衍生物的亲电(核)活性与药物半致死量(LD50)之间的函数关系,找到了2个相关性好的(R2=0.8~0.9)线性方程式. 相似文献
5.
6.
十二水磷酸氢二钠的过冷度、相分离以及热导率低等问题影响了其在低温蓄热场合的应用,因此需要对其进行相关的改性研究。本文通过成核剂和增稠剂的筛选实验及添加导热增强剂纳米氧化铁(α-Fe2O3),制备了质量分数为Na2HPO4·12H2O+2% Na4P2O7·10H2O+1%黄原胶(GX)+0.2%α-Fe2O3复合相变储能材料,并对其进行了凝固放热测试、热物性测试及循环稳定性测试。结果表明:2%的Na4P2O7·10H2O抑制过冷效果最好,成核效果不随循环次数的增加而减小,过冷度维持在2℃左右;GX可以有效抑制Na2HPO4·12H2O的相分离现象,且质量分数为0.75%~1.25%是较合适的剂量;α-Fe2O3可以有效地提高Na2HPO4·12H2O的热导率,添加0.2%α-Fe2O3使热导率提高了90.8%;循环150次后,复合相变储能材料的相变潜热值为252J/g,相比于循环前衰减了7.4%,相变温度为35.4℃,过冷度为1.3℃,热导率为2.054W/(m·K),相比纯材料提高了100.2%。改性后的复合相变储能材料相变温度适宜,潜热值大,热导率高,热性能稳定,可推广应用到热泵蓄热、温室生产和电子器件散热等领域。 相似文献
7.
为了探究Rh催化剂的烧结现象及提高催化剂的稳定性,采用密度泛函理论研究了不同温度下CO,H_2和H_2S气氛下Rh物种在Rh(111)表面上的扩散速率。结果表明:在CO和H2气氛下,随着温度的升高,Rh-CO和Rh-H复合体的迁移速率增大,CO和H_2加速了Rh表面物种的扩散,进而促进了Rh的烧结;在H2S气氛下,Rh-S复合体的形成能是负值,Rh表面上非常容易形成Rh-S复合体。尽管H_2S的浓度仅为几个10-6数量级,但是Rh-S复合体的迁移速率远远大于Rh团簇、Rh-CO和Rh-H复合体的迁移速率。因此,Rh催化剂对H2S极其敏感,表现出较低的耐硫性。 相似文献
8.
利用电镜扫描法、紫外分光光度法及烘干称重法对纳米TiO2流体的分散稳定性进行了综合评价,研究了表面活性剂种类及浓度对其分散稳定性的影响。将纳米TiO2流体引入真空闪蒸制取冰浆系统,研究了纳米TiO2浓度、表面活性剂浓度及对吸附作用下纳米TiO2流体真空闪蒸制冰的影响。结果表明,表面活性剂类型对纳米TiO2流体分散稳定性的影响很大,复合型的分散稳定性最佳,其次是阴离子型;纳米粒子及表面活性剂可以增强真空下纳米TiO2流体的成核效果,增大含冰率,降低过冷度;表面活性剂浓度是影响真空闪蒸制冰系统压力及闪蒸率的重要因素,系统压力及闪蒸率均随着表面活性剂浓度的增大而增大;另外,确定了在吸附作用下真空闪蒸制冰系统中使用纳米TiO2流体的最佳条件。在最佳条件下,含冰率为18.35%,过冷度为0.51℃,热导率为0.920W/(m·K),对比蒸馏水有较大改善。吸附作用下真空闪蒸制冰可行性较高,制取冰浆效果优良。 相似文献
9.
潮湿煤炭因黏结团聚给选煤厂分级作业带来了极大困难.应用拉断法对原煤进行了黏结性研究,借助于液桥理论研究了煤中伴生矿物及水分对煤的黏结性的影响机制.研究结果表明:当煤与伴生矿物混合时,矿物质含量越高,接触角越小,液桥力越大,煤越容易团聚;混合物的实际抗剪切强度系数并不是线性叠加,体现了煤与伴生矿物之间的协同强化增大黏结性的作用;煤与伴生矿物混合样品的抗剪切系数均随水分的增加而增加;随着粒度的增大,液桥力逐渐增大,对周边的小颗粒煤样吸附量增多,加剧煤粒间的团聚效果,随着水分的增加,钳角增大,液桥体积也随之增大,致使煤样液桥力增大,煤样团聚效果加剧;煤与伴生矿物混合时,随着粒径的减小,黏结性变弱. 相似文献
10.
基本摩擦角的准确获取是客观评价岩体结构面抗剪强度的前提。基本摩擦角通常被视为易于获取的参数,但近年来大量研究结果表明,其测定结果往往随着试样本身性质、加工方式、测试方法等因素改变而发生较大变化。从结构面抗剪强度理论模型、力学机制、获取方法、研究趋势等方面对国内外有关基本摩擦角的研究成果进行归纳总结,结果表明:(1)基本摩擦性质参数存在于绝大多数抗剪强度模型中,但缺乏明确定义与测定步骤,特别是针对结构面基本摩擦性质来改进、优化抗剪强度模型的研究较少;(2)结构面矿物组成与形貌特征被广泛认为对基本摩擦角的力学机制起决定作用,但剪胀效应、尺寸效应等因素所产生的影响存在争议;(3)倾斜试验、直剪试验、拉拔试验、三轴试验与回弹试验是测定基本摩擦角的主要方法,但不同方法的可靠性、适用条件尚不明确;(4)目前已从岩石本身矿物组成与结构、粗糙度、尺寸效应、试样加工工艺、试验条件等方面对基本摩擦角进行了初步研究。基本摩擦角的力学机制有待于从岩石学、微观粗糙度、尺寸效应等角度进一步研究。从法向应力、剪切速率、温度、含水率等方面进一步完善基本摩擦角的试验方法是将来的研究趋势。 相似文献