| 基于团簇MMoS4(M=Ni, Co, Fe)催化析氢的密度泛函理论研究 |
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| 作者姓名： | 宋嘉 方志刚 王智瑶 宋静丽 刘立娥 吴庭慧 |
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| 作者单位： | 辽宁科技大学 化学工程学院,辽宁 鞍山 114051 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金重点项目(51634004);国家级大学生创新创业训练计划项目(202210146008,202210146011). |
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| 摘 要： | 
为探究团簇MMoS4内部的催化析氢机理及性能,本研究以密度泛函理论为基础,在B3LYP/def2tzvp水平下运用Gaussian09软件分别在1、2、3、4重态下对团簇MMoS4的初始构型进行优化计算,得到8种稳定构型,其中的5种稳定构型在吸附氢原子后能够稳定存在。对团簇MMoS4的HOMO轨道图与水分子的LUMO轨道图、构型的前线轨道能级差以及结合能等进行了分析比较,结果表明：第1步析氢反应时,构型2（2）、2（4）、3（3）表现出更好的催化活性,表明其在与水分子发生反应时易于吸附氢原子,电子能够更好地完成转移;在第2步解吸反应时,水中氢原子均吸附在团簇的Mo原子上,表明Mo原子是团簇析氢反应过程中的潜在活性位点,构型2（2）、3（2）在第2步解吸反应时展现出优异的析氢性能并更快地将氢气析出;综合分析认为,在团簇MMoS4中构型2（2）的催化析氢能力最佳。
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| 关 键 词： | 析氢 密度泛函理论 能级差 HOMO、LUMO图 前线轨道理论 |
| 收稿时间： | 2023-07-11 |
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