Ce_xZr_(1-x)O_2催化CO_2和甲醇直接合成DMC的性能研究

通过水热法制备了Ce/Zr摩尔比分别为1∶19、1∶9、2∶8、3∶7的铈锆复合物,利用微型高压反应釜考察了在160℃、3. 5 MPa下4种催化剂对CO_2和甲醇直接合成碳酸二甲酯(DMC)的催化性能,并利用XRD、N_2吸附-脱附、FT-IR、NH_3-TPD和CO_2-TPD对其进行表征。结果表明,Ce的加入没有改变单斜ZrO_2的晶相,Ce/Zr摩尔比为2∶8(Ce_(0.2)ZrO_2)时表现出优异的催化性能,这与表面具有较多的酸碱位数量和较大的孔体积有关。此外,采用密度泛函理论(DFT)的计算构建了单斜ZrO_2(111)和CeO_2(110)晶面,在单斜ZrO_2上加入Ce可以提高表面的酸性,进而改变其催化性能。