基于稻谷壳模板制备层状硅酸盐催化剂用于CO2加氢反应 |
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作者姓名: | 宋苗苗 郭梅婷 蔡东仁 詹国武 王远鹏 李清彪 |
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作者单位: | 1. 华侨大学化工学院集成催化剂研究中心;2. 厦门大学化学化工学院 |
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基金项目: | 国家自然科学基金项目(U21A20324,22038012);;福建省自然科学基金项目(2021J06026); |
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摘 要: | 利用稻谷壳提供唯一硅源并作为硬模板制备了多孔型层状硅酸盐材料,通过原位还原技术还原层状硅酸盐中的过渡金属离子制得过渡金属基催化剂用于CO2加氢反应。采用扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、氮气物理吸附、X射线荧光光谱仪(XRF)、热重分析(TGA)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等对稻谷壳模板和所制备的层状硅酸盐催化剂进行了表征。结果表明:利用稻谷壳提供唯一硅源,在水热条件下与单一或混合过渡金属离子成功制得了层状过渡金属硅酸盐材料,制得的层状硅酸盐材料保留了稻谷壳的多层次空间结构。CO2程序升温脱附(CO2-TPD)验证了稻谷壳中的微量碱性金属(K和Ca)能够自掺杂硅酸盐材料,促进其对CO2的吸附。此外,所制备的过渡金属催化剂均能有效催化CO2加氢反应,其中层状硅酸镍的催化活性最高。采用原位红外表征技术探究了层状硅酸镍催化CO2加氢的中间物种信息。结果表明,甲酸盐中间体(HCOO*)是生成CO和CH4产物的关键物种。
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关 键 词: | 稻谷壳 生物模板 层状硅酸盐 原位还原 二氧化碳加氢 |
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