CO2 在 δ-Pu(100)表面吸附行为的第一性原理研究 |
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引用本文: | 戚春保,王涛,王金涛,陶思昊,秦铭澳.CO2 在 δ-Pu(100)表面吸附行为的第一性原理研究[J].稀有金属材料与工程,2021,50(8):2728-2737. |
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作者姓名: | 戚春保 王涛 王金涛 陶思昊 秦铭澳 |
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作者单位: | 火箭军工程大学 研究生院,陕西 西安 710025,火箭军工程大学 核工程学院,陕西 西安 710025,火箭军工程大学 核工程学院,陕西 西安 710025,火箭军工程大学 研究生院,陕西 西安 710025,火箭军工程大学 研究生院,陕西 西安 710025 |
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摘 要: | 结合密度泛函理论框架内的周期性平板模型,运用第一性原理计算方法研究了CO2在δ-Pu(100)表面的吸附行为。结果表明,CO2分子以C端向下和C-Pu、O-Pu多键结合的方式吸附在δ-Pu(100)表面。吸附类型属于强化学吸附,最稳定的吸附构型是H1-C4O4,此时吸附能为-6.430 eV,吸附稳定性顺序为穴位>桥位>顶位。CO2分子主要和表面Pu原子反应,而与其它3层Pu原子的反应较弱。更多的电子向CO2 2πu轨道转移有利于C-O键的弯曲和活化。此外,CO2分子和Pu原子之间的化学键主要是离子态,反应机理是CO2的C 2s、C 2p、O 2s 和O 2p轨道与Pu 6p、Pu 6d、Pu 5f轨道发生了重叠杂化作用,产生了新的键结构。H1-C4O4构型的功函数变化最小,表明其它电子容易从该构型表面逃逸,且需要的能量最小。
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关 键 词: | 钚表面 CO2 密度泛函 电子密度 吸附行为 作用机理 |
收稿时间: | 2020/7/4 0:00:00 |
修稿时间: | 2020/8/25 0:00:00 |
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