铀与CO相互作用的理论研究

从理论上研究铀氧(碳)化产物的电子结构和氧化过程中电子的转移过程,从微观上揭示铀表面氧化反应初始阶段的机理,对探讨金属铀表面防腐的方法有重要意义。用量子化学从头计算(ab initio)方法, 计算了铀、氧和碳三元体系气态原子和分子的优化构型、总能量、振动频率和成键情况。并在单点能计算的基础上构筑了铀与 CO 相互作用的势能面。计算的铀氧化物和碳化物优化构型和振动频率同现有的实验数据符合较好。U5f 在铀与氧或碳的键合中起着重要作用。计算结果说明 CO 在铀上的吸附属于解离吸附,而且,铀更倾向于从碳端与 CO 相互作用,势能面分析结果也说明了这点。同时,也证明了铀与 CO 相互作用的初始产物有 UCO,UC和 CUO等。