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1.
Preparation and catalytic performance of Pt-K/γ-Al2O3 catalysts with different Pt distributions for synthesis of o-phenylphenol
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采用分布浸渍法制备了以Pt为活性组分,K2SO4为助剂的Pt-K/γ-Al2O3催化剂,通过调节浸渍液中HCl浓度改变活性组分Pt在载体中的分布并用于环己烯基环己酮(Dimer)脱氢合成邻苯基苯酚(OPP),并利用比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)和电子探针微量分析(EPMA)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,通过调节浸渍液中HCl浓度的方法可有效调节催化剂的结构性质,活性组分与γ-Al2O3载体之间的相互作用以及Pt在载体上的分布。当浸渍液中HCl浓度为0.50%时,催化剂存在较高的比表面积,Pt在载体上存在最适宜的浸渍深度以及较弱的与载体之间的相互作用,从而调整了中间产物、OPP在催化剂表面的停留时间,抑制了副反应,可显著提高生成OPP的选择性。在液相空速LHSV 0.12 g·g-1·h-1、H2空速33 ml·g-1·h-1、温度380℃的反应条件下,环己烯基环己酮转化率为100%,OPP选择性达90%以上。 相似文献
2.
以贵金属Pd(Ⅱ)和过渡金属Mn(Ⅱ)为活性组分,具γ-Al2O3涂层的堇青石陶瓷蜂窝为载体,采用过量浸渍法,考察了蜂窝型整体结构催化剂制备过程中浸渍条件(浸渍液pH值、温度和浓度)对活性组分在载体上吸附量的影响,确定了Pd(Ⅱ)和Mn(Ⅱ)适宜的浸渍pH值和温度。比较了浸渍液在蜂窝通道中的填充时间、浸渍液向γ-Al2O3涂层毛细孔内渗透时间、活性组分在蜂窝通道内溶剂中的扩散时间、活性组分在γ-Al2O3涂层毛细孔内溶剂中的扩散时间以及载体对活性组分的吸附时间,发现浸渍过程受吸附动力学控制。根据Lagergren相似文献
3.
以四硫代钼酸铵溶液和硝酸镍溶液为浸渍液,根据活性组分Ni和Mo浸渍顺序的不同,采用真空饱和浸渍法制备了MN系列和NM系列 NiMoS/γ-Al2O3催化剂。在固定床加氢中试反应装置上研究了NiMoS/γ-Al2O3催化剂对二苯并噻吩加氢反应的催化性能,结果表明,NiMoS/γ-Al2O3催化剂对二苯并噻吩加氢反应具有良好的活性和选择性。Ni助剂的加入,有利于二苯并噻吩加氢反应的活性和选择性。MN-0.3为最优NiMoS/γ-Al2O3催化剂。在空速10 h-1、反应压力2.0 MPa、氢油体积比300∶1、氢气预处理温度320 ℃和反应温度300 ℃条件下,催化剂对二苯并噻吩加氢反应转化率达83.9%,加氢反应活性较高。 相似文献
4.
采用等体积共浸渍法制备PtSnK/γ-Al2O3异丁烷脱氢催化剂,研究不同溶剂(水、丙酮、乙醇和乙醚)和竞争吸附剂(盐酸、醋酸和草酸)对催化剂性能的影响,采用低温N2吸附、XRD、NH3-TPD和H2-TPR等对催化剂进行表征。结果表明,以乙醇为配制活性组分浸渍液的溶剂、草酸为竞争吸附剂制备的PtSnK/γ-Al2O3催化剂催化性能最佳,草酸不仅能使Pt和Sn更好地分散在载体表面,而且能促进K与载体的相互作用,增强催化剂活性。 相似文献
5.
采用共浸渍和氢气程序升温还原法, 以γ-Al2O3为载体,制备负载W质量分数30%(以WO3计)的磷化钨催化剂,对催化剂进行XRD、BET、SEM和TG/DTA表征,考察催化剂的C5石油树脂加氢反应性能,并研究助剂Ni和Co对催化剂结构和加氢反应活性的影响。结果表明,助剂的加入能改善催化剂表面活性组分的分散性和增加WP/γ-Al2O3催化剂的比表面积,对WP/γ-Al2O3催化剂活性组分与载体之间的相互作用也可能存在影响,Co或Ni对磷化钨催化剂C5石油树脂加氢反应均有不同程度的改善作用。 相似文献
6.
采用等体积浸渍法制备CeO2改性Ni/γ-Al2O3催化剂,通过BET、XRD、H2-TPR和SEM等对催化剂结构及物化性能进行表征,考察Ni-CeO2/γ-Al2O3催化剂对顺酐催化加氢制备丁二酸酐催化性能的影响。结果表明,引入适量CeO2可提高催化剂活性组分Ni的分散度,增加催化剂比表面积,提高催化剂热稳定性。采用负载CeO2质量分数5%的Ni-CeO2/γ-Al2O3催化剂,在反应温度120 ℃、反应压力2.0 MPa和空速0.6 h-1条件下,顺酐转化率为99.5%,丁二酸酐选择性为99.4%。 相似文献
7.
以拟薄水铝石为前驱体,经不同温度焙烧制得Al2O3载体,等体积浸渍法制备Ni/Al2O3催化剂,采用X射线衍射、N2-物理吸附、扫描电镜、程序升温还原等对载体及催化剂进行表征,考察载体焙烧温度对Al2O3载体性质及其负载的镍基催化剂催化性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高,Al2O3载体的比表面积减小,平均孔径增大,结晶度升高,晶粒度增大,晶型逐步转变为γ-Al2O3[(500~800) ℃]、δ-Al2O3[ (900~1 100) ℃]和α-Al2O3[(1 250) ℃]。合成气制甲烷催化剂活性变化趋势为:Ni/γ-Al2O3>Ni/δ-Al2O3>Ni/α-Al2O3,其中,800 ℃焙烧的γ-Al2O3负载的Ni基催化剂因稳定的晶型结构以及与NiO之间适当的相互作用而表现出最佳的催化活性及稳定性。 相似文献
8.
分别以活性炭(AC)、γ-Al2O3、MgO、TiO2为载体,氯铂酸为活性金属前驱体,采用等体积浸渍法制得不同载体负载的Pt催化剂,考察了它们对环己烯基环己酮(dimer)脱氢制备邻苯基苯酚(OPP)的催化活性和选择性。并用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温脱附(H2-TPD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等对催化剂进行表征。结果表明,载体对所制备的催化剂表面Pt含量、酸碱性和对氢吸附能力等微观性能有影响,以γ-Al2O3为载体制备的Pt-K/γ-Al2O3催化剂,由于催化剂表面Pt质量分数高达0.41%,碱性强和碱中心多,利于氢和中间产物在催化剂表面的吸附,从而提高环己烯基环己酮的转化率和OPP选择性。Pt/γ-Al2O3催化剂在LHSV 0.12 h-1、H2空速33 mL/(g.h)、反应温度380℃的条件下,在200 t/a的工业化装置运转8 000h后,环己酮二聚物转化率仍能达99%以上,OPP选择性达90%以上。 相似文献
9.
FCC烟气中的SO2和NO是主要的大气污染物,选择性催化还原是一种很好的脱除方法。采用浸渍法制备了CuO不同负载量的CuO/γ-Al2O3系列催化剂,通过XRD和H2-TPR对催化剂进行表征,使用常压固定床流动法微型催化反应装置考察催化剂在以CO为还原气时,同时脱硫脱硝的催化活性。结果表明,CuO作为活性组分很好地分散在γ-Al2O3载体上,不破坏其结构;不同CuO负载量的CuO/γ-Al2O3催化剂具有良好的脱硫脱硝活性,脱硝率超过95.00%,脱硫率最低也能达到80.00%,CuO负载质量分数为10%的CuO/γ-Al2O3催化剂有最佳的脱硫脱硝活性;以CO作还原剂,CuO/γ-Al2O3系列催化剂的活性温度较高,脱硝率在700 ℃达到最大,为97.90%,脱硫率在760 ℃达到最大,为93.34%。CuO负载质量分数为10%的CuO/γ-Al2O3催化剂可作为一种较好的高温脱硫脱硝催化剂。 相似文献
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分别以Hβ分子筛和γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备不同Sn含量的负载型Pt-Sn双组分丙烷催化脱氢催化剂。在固定床微反装置上对制备的催化剂进行活性评价,并采用NH3-TPD方法测定催化剂表面酸量和酸强度分布。结果表明,负载型Pt-Sn/Hβ和Pt-Sn/γ-Al2O3催化剂对丙烷催化脱氢反应性能与Sn含量密切相关,弱酸中心的存在对丙烷催化脱氢反应有利,对于特定的Pt-Sn体系,γ-Al2O3为载体的催化剂性能优于Hβ分子筛为载体的催化剂,当负载Sn质量分数为0.9时,Pt-Sn/γ-Al2O3催化剂性能最好。 相似文献
11.
通过等体积浸渍法分别将Ni(NO3)2、NiCl2、NiSO4 3种镍前体浸渍于A12O3或SiO2载体上,然后通过H2高温还原法制备了负载型镍基催化剂,考察了镍前体、载体种类、镍负载量、反应条件等对镍基催化剂苯酚加氢性能的影响。结果表明,对比3种镍前体,在H2高温还原体系中Ni(NO3)2最容易被还原,制备的镍基催化剂苯酚加氢活性最高。SiO2负载的镍基催化剂活性远高于γ-Al2O3催化剂。适宜的Ni负载量有助于活性组分的分散和催化活性的提高。镍基催化剂的苯酚加氢产物以环己醇为主,相对缓和的反应条件更容易生成环己酮。在非极性溶剂正庚烷或环己烷存在下,苯酚加氢反应速率远远高于极性溶剂水或乙醇存在下的结果,而且环己酮的选择性更高。 相似文献
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TANG Guoqi ZHANG Chunfu SUN Changshan YAN Bin YANG Guoxiang DAI Wei TIAN Baoliang 《化工进展》2011,30(8):1756
由于γ-Al2O3载体的孔结构、表面酸性等性质的可调性,γ-Al2O3载体被广泛应用于催化剂载体领域。催化剂的孔结构、表面性质均取决于γ-Al2O3载体,因此通过掌握γ-Al2O3载体性质的可调变规律就可制备出适合特定催化反应的高性能载体。本文以γ-Al2O3载体制备及γ-Al2O3载体后处理等过程为出发点,详细评述了近年来γ-Al2O3载体的孔结构、表面酸性和水热稳定性等性质调变的最新研究进展,并指明了γ-Al2O3载体今后研究重点和发展方向。 相似文献
13.
以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了以V和K为主活性组分、碱金属为助剂的M-3%V-6%K/γ-Al2O3系列(M=Li、Na、K、Cs)催化剂,并考察助剂种类对环己烷氧化脱氢制环己烯催化活性的影响。采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR和SEM对催化剂进行物化表征。XRD结果显示各活性组分均以无定形态存在;NH3-TPD、H2-TPR和SEM结果显示,碱金属助剂种类影响样品的表面酸性、氧化还原能力、活性组分的粒径和分散度。活性评价结果显示,经碱金属助剂修饰后的Na-3%V-6%K/γ-Al2O3表现出较好的催化性能,环己烯选择性达53.5%。 相似文献
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采用浸渍法制备不同组成催化剂Ni-M/γ-Al2O3(M=Zr、Co、Mg、Nd),通过固定床反应装置考察不同助剂、助剂含量和反应温度对催化剂活性的影响,并对催化剂进行X射线衍射表征。结果表明,14Ni-5Mg/γ-Al2O3的催化活性较好,随着反应温度的升高,甲烷转化率和CO收率均升高,反应温度升至800 ℃时,甲烷转化率达97.54%。采用共沉淀法制备载体、浸渍法制备的催化剂14Ni/MgO-Al2O3,在反应温度800 ℃、压力1.013 kPa、n(CO2)∶n(CH4)=1.2和催化剂用量0.5 g条件下,CO收率高于14Ni-5Mg/γ-Al2O3催化剂,但甲烷转化率略低。 相似文献
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采用铝箔盐酸回流-油柱成型法制备了不同Sn掺杂量的Sn(x)-θ-Al2O3载体,并采用真空浸渍法制备了Pt/Sn(x)-θ-Al2O3催化剂。对制备的催化剂进行XRD、N2物理吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR和TG-DTA表征,研究了在载体中掺入助剂Sn对Pt/Sn(x)-θ-Al2O3催化剂结构及丙烷脱氢催化反应性能的影响。结果表明,在载体制备过程中掺入Sn,可以提高催化剂反应活性和产物选择性,当Sn掺杂质量分数为1.0%时,催化剂具有最优的丙烷脱氢反应性能,15 h的平均丙烷转化率为32.4%,平均丙烯选择性为95.5%。 相似文献
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通过等体积浸渍法制备单贵金属Pt/γ-Al2O3和双金属Pt-Ce/γ-Al2O3催化剂,考察Ce对催化剂活性的影响,确定催化剂最优配比。结果表明,当Pt的负载量为质量分数0.5%时,Pt/γ-Al2O3催化活性最高;当Pt的负载量为质量分数0.2%,Ce的负载量为质量分数1.0%时,Pt-Ce/γ-Al2O3催化剂的催化活性最高。Pt-Ce/γ-Al2O3催化剂的甲苯转化率高于Pt/γ-Al2O3催化剂。随着Pt负载量增大,催化剂孔容、孔径减小。粉体式催化剂性能优于整体式催化剂,但差别不大;Ce的添加有助于催化剂活性的提升。 相似文献
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研究了不同载体(γ-Al2O3、HZSM-5、TiO2、SiO2和MgO)负载Fe催化剂上CO还原NO反应及CO同时还原NO和SO2反应。结果表明,Fe/γ-Al2O3催化剂对CO与NO反应具有良好的催化活性,但随着反应时间的延长,催化剂很快失活;在CO和NO反应中加入SO2,可以明显改善Fe/γ-Al2O3催化剂对CO还原NO反应的活性稳定性;O2和H2O对催化剂活性的影响较大,CO2对催化剂的影响较小。XRD结果表明,FeS2是催化剂的活性中心,在CO与NO反应后,FeS2转变为催化惰性的Fe7S8而导致催化剂活性下降;在CO与NO及SO2反应体系中引入O2后,Fe/γ-Al2O3催化剂上的活性组分FeS2被氧化为Fe2O3,导致催化剂失活。 相似文献
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研究了Pt-Sn-K/γ-Al2O3催化剂在异丁烷脱氢-器内再生循环过程中脱氢反应性能,采用N2物理吸附、CO脉冲吸附、NH3-TPD和TG对催化剂进行表征,提出了催化剂的失活原因。结果表明,新鲜Pt-Sn-K/γ-Al2O3催化剂上异丁烯初始收率为39.5%,脱氢反应24 h后异丁烯收率降至20.6%。经2次脱氢-再生循环后,催化剂上异丁烯收率降至11.1%,72 h反应结束时异丁烯收率降至7.9%。积炭覆盖催化剂的活性位是导致催化剂失活的主要原因。Pt烧结及Pt-Sn合金形成使催化剂上Pt分散度降低,导致再生后催化剂活性明显下降。 相似文献
20.
以浸渍法制备VMo/γ-Al2O3和VMoMg/γ-Al2O3催化剂,考察其催化丙烷氧化脱氢制丙烯的反应活性,采用XRD、UV-Vis DRS和In suit IR对催化剂进行表征。结果表明,V负载质量分数为3%、Mo负载质量分数为7%时的3V7Mo/γ-Al2O3催化剂表现出较好的催化性能;添加Mg后催化剂的催化性能有所改善,反应温度500 ℃时,丙烷转化率为18.19%,丙烯选择性74.76%。丙烷和丙烯在3V7Mo/γ-Al2O3和3V7Mo4Mg/γ-Al2O3催化剂上吸附后,C—H键的H与催化剂活性中心的晶格氧发生作用形成H—O键,且3V7Mo4Mg/γ-Al2O3催化剂上出现C—O键的温度比3V7Mo/γ-Al2O3催化剂高,表明加入Mg有利于提高丙烯选择性。 相似文献