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NiO/SiO_2-Al_2O_3超细催化剂上CO氧化反应的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
采用溶胶凝胶-超临界干燥法制备的NiO/SiO2-Al2O3催化剂对CO氧化显示出可与贵金属催化剂相类比的优良活性。以CO氧化的最低完全转化温度为基准,研究了不同制备参数对反应行为的影响规律,并结合程序升温还原(TPR)结果对其活性位进行了探讨。结果表明,在NiO/SiO2-Al2O3系催化剂上CO氧化反应具有两类不同的活性位:NiO及八面体配位的镍;制备参数通过影响活性位从而影响反应行为;优化制备参数为NiCl2前驱物、SiO2载体、3%含量及制载体浸渍 相似文献
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采用NH3-TPD技术考察了NiO/Al2O3表面酸性,发现Li和La的添加使催化剂的表面酸性强度和酸性中心数目低于相应的NiO/Al2O3。同时利用TG、TPO-MS、XPS等技术考察了NiO/Al2O3和LiNiLaO/Al2O3上的甲烷部分氧化制合成气积炭情况。发现Li和La的添加显著提高了催化剂的抗积炭能力。LiNiLaO/Al2O3上甲烷部分氧化反应寿命实验表明,反应连续进行200h,CH4转化率一直保持不变,这说明Li和La的添加还可以提高NiO/Al2O3的热稳定性。 相似文献
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用等量浸渍法制备了一系列Cr-Ag/γ-Al2O3及其单金属氧化物催化剂,用BET、XRD、TPD-MS及CO氧化反应等,考察了助剂Ag对催化剂表面氧性质及氧化活性的影响。结果表明,单组份Ag/γ-Al2O3催化剂的氧化活性随Ag负载量的增加而迅速提高。Cr/γ-Al2O3的氧化活性较差,但添加少量Ag可明显提高其氧化活性,且随Ag添加量的增加而增强。TPD-MS实验发现,Ag的添加明显改变了催化剂的氧吸脱附性能,增强了催化剂供氧和氧恢复的能力,与CO氧化活性有良好的对应关系。 相似文献
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溶胶—凝胶法制备NiO/γ—Al2O3催化剂热稳定性的考察 总被引:1,自引:0,他引:1
以工业产品PURALSB粉为原料利用溶胶-凝胶法制备了γ-Al2O3载体及NiO/γ-Al2O3催化剂,应用低温氮吸附、XRD、TPR等物理化学方法对不同温度焙烧及高温下焙烧不同时间的载体及催化剂进行了结构和物化性能的表征。并与常规载体及常规浸渍法制备的催化剂比较,发现溶胶-凝胶法制备的载体和催化剂具有良好的晶相稳定性和热稳定性,并且应用于甲烷部分氧化制合成气的高温反应,在反应温度850℃,反应空速2.7×105h-1的条件下反应80h,仍保持良好的稳定性,CH4的转化率和CO的选择性分别在92%和97%以上。 相似文献
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考察了不同方法制备的Fe2(SO4)3/γ-Al2O3和Fe2O3Fe2(SO4)3/γ-Al2O3催化剂对丙烯齐聚反应的催化性能。结果表明,Fe2(SO4)3/γ-Al2O3的制备方法对催化剂的催化活性有很大的影响。与直接将Fe2(SO4)3担载于γ-Al2O3上的制备方法相比,先担载Fe(NO3)3于γ-Al2O3上,焙烧后再担载(NH4)2SO4,再焙烧;或先用氨水将Fe2(SO4)3溶液调至pH=1.2后形成胶体、再担载于γ-Al2O3上制备的Fe2(SO4)3/γ-Al2O3催化剂的活性都有明显的提高,这些催化剂表现出更强的酸性。用铝胶替代γ-Al2O3浸渍于Fe2(SO4)3溶液中,焙烧后制得的Fe2(SO4)3/γ-Al2O3也表现出较高的活性,其酸量增大。当Fe2O3Fe2(SO4)3/γ-Al2O3催化剂中Fe2O3与Fe2O(SO4)3的Fe原子比为15、12、11时,催化剂表现出较高的丙烯齐聚催化活性。此类催化剂上出现超强酸中心。强酸中心的增强归于Fe2O3与SO2-4的相互作用。 相似文献
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用XRD、XPS和TG-TPR方法研究了Cu-Co/Al2O3催化剂高温水热处理前后的表面及体相特征,探索了水热引起催化剂CO氧化活性下降的原因。结果表明,经水热处理过的催化剂,其CO氧化活性的下降主要是由于催化剂表面的金属活性组份与载体发生固相反应,且向体相迁移,形成体相尖晶石类(MAl2O4)物质所引起的。提高载体预焙烧温度可以减少活性组份与载体的相互作用,有利于提高Cu-Co/Al2O3催化剂的水热稳定性。 相似文献
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合成气直接制取二甲醚催化剂的制备因素及其应用 总被引:3,自引:2,他引:3
研究了CuO/ZnO/Al2O3和CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂的制备方法及合成反应条件对合成气直接制取二甲醚反应的影响。结果表明,采用共沉淀沉积法制备催化剂,350°C下焙烧,230~240°C下还原CuO/ZnO/Al2O3催化剂的活性最高。CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂上合成反应的适宜条件:温度270~300°C,压力4.0MPa,空速1500h-1,H2CO=2~2.8(mol比),原料气中CO2的浓度为5%(v)。 相似文献
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载体对甲烷直接氧化制合成气的影响 总被引:14,自引:2,他引:12
研究了10%NiO担载在5种不同载体(α-Al_2O_3、ZrO_2、SrTiO_3、SiO_2、TiO_2)上制备的催化剂样品对甲烷直接氧化制合成气的影响。主要考察了催化剂的活性和抗积炭性能。程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)和CO_2程序升温脱附(TPD)实验结果表明该系列催化剂的活性顺序为:Ni/α-Al_2O_3>NiO/ZrO_2>NiO/SrTiO_3>NiO/SiO_2(?)NiO/TiO_2。TPR结果显示NiO与不同载体之间经800℃焙烧都有不同程度的相互作用,但是强相互作用(如NiO与TiO_2生成了新相NiTiO_3)对催化活性不利。TPD表明催化剂表面相对较强的碱中心有利于甲烷分子的活化,并能增加催化剂抗积炭性能。 相似文献
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在5-6MPa、220℃下考察了用浸渍法制备的NiO/SiO2(NiO/SiO2(imp.))和NiO/Al2O3(NiO/Al2O3(imp.))催化剂及用离子交换法制备的NiO/SiO2(NiO/SiO2(ex))催化剂上乙炔加氢酯化合成丙烯酸甲酯(MA)的催化活性和选择性。试验结果表明用离子交换法制备的NiO/SiO2(ex.)催化剂,其催化活性和选择性均高于浸渍法制备的NiO/SiO2(imp.)。从TPR谱图看,NiO/SiO2(ex.)和NiO/SiO2(imp.)都只有一个还原峰,而前者的还原温度较后者高。NiO/Al2O3(imp.)在NiO含量低时只有一个高温还原峰,含量高时出现两个还原峰,其低温还原峰对应的是与载体作用较弱的NiO晶粒的还原,而高温还原峰相当于载体作用较强的NiO晶粒的还原。 相似文献
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负载型NiO-MoO_3/SiO_2-Al_2O_3-TiO_2超细镍金属催化剂加氢性能的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用原位溶胶-凝胶法制备了不同SiO2含量及不同总金属含量的高性能负载型NiO-MoO3/SiO2-Al2O3-TiO2超细镍金属加氢催化剂。根据XRD、TPR及TPD结果,催化剂表面产生了还原性能不同的多种镍原子活性位,金属镍与载体间的相互作用较强,并在其表面呈超细分散状态,为中等强度的酸性催化剂。采用不同的不饱和烃原料,考察催化剂的加氢性能,结果表明,载体酸性对不同的不饱和烃原料感受性不同,原料苯及催化裂化柴油加氢需要载体提供的有效酸量要大于航空煤油及双环戊二烯加氢;此外,适当地增加金属NiO的含量,调节Ni、Mo比,能够有效地增大活性组分镍的分散度,能量状态较高的镍原子数增多,从而有利于提高该催化剂对不饱和烃原料的加氢性能,延长使用寿命。 相似文献
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浸渍溶剂对Rh-Mn-Li/SiO_2催化剂CO加氢性能的影响 总被引:1,自引:1,他引:0
采用CO加氢反应、CO-TPD、TPSR和XPS等技术,考察了水、甲醇、乙醇和异丙醇等浸渍溶剂对Rh-Mn-Li/S iO2催化剂CO加氢性能的影响。结果表明,以乙醇为浸渍溶剂的催化剂表现出最高的C2含氧化合物时空收率(YC2-oxy)和C2含氧化合物选择性(SC2-oxy),分别达686.1 g/(kg-cat.h)和73.8%;以甲醇和异丙醇为浸渍溶剂的催化剂上YC2-oxy也较高,但是SC2-oxy都比前者低;水溶液浸渍制备的催化剂有着较高的SC2-oxy,但是其YC2-oxy较低。以醇类为浸渍溶剂的催化剂的高活性与金属活性组分在催化剂表面富集而导致的更多活性中心的形成有关。催化剂表面非解离的CO比率增加有利于C2含氧化合物选择性的提高。 相似文献
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A series of Co (10.7 wt. %)-CeO2/SiO2 catalysts with various cerium contents was prepared and evaluated. The optimized ceria-promoted catalyst exhibits good activity, high selectivity towards long chain hydrocarbons, and excellent stability. The promotion mechanism of ceria was investigated using X-ray diffraction (XRD), temperature programmed reduction (TPR), H2 temperature programmed surface reaction (H2-TPSR) and transient response technique. It is suggested that the improved catalytic performance of the catalyst modified by ceria be attributed to (1) the improvement in the dispersion of metallic cobalt and the amount of active sites for Fischer-Tropsch Synthesis (FTS), leading to an increased concentration of surface active carbon species and high selectivity towards long chain hydrocarbons; (2) the inhibition of disproportionation of CO and the removal of inactive surface carbon species. 相似文献
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1. Introduction The Fischer-Tropsch synthesis (FTS) is an attractive route to produce liquid hydrocarbons from abundant natural gas via synthesis gas due to the increasing prices of oil and environmental problems. Cobalt based catalysts have been widely u… 相似文献
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Co-CeO2/SiO2 Fischer-Tropsch Synthesis Catalyst 总被引:1,自引:0,他引:1
A series of Co (10.7 wt. %)-CeO2/SiO2 catalysts with various cerium contents was prepared and evaluated. The optimized ceria-promoted catalyst exhibits good activity, high selectivity towards long chain hydrocarbons, and excellent stability. The promotion mechanism of ceria was investigated using X-ray diffraction (XRD), temperature programmed reduction (TPR), H2 temperature programmed surface reaction (H2-TPSR) and transient response technique. It is suggested that the improved catalytic performance of the catalyst modified by ceria be attributed to (1) the improvement in the dispersion of metallic cobalt and the amount of active sites for Fischer-Tropsch Synthesis (FTS), leading to an increased concentration of surface active carbon species and high selectivity towards long chain hydrocarbons; (2) the inhibition of disproportionation of CO and the removal of inactive surface carbon species. 相似文献
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流化床CH_4部分氧化-CO_2重整Ni/CeO_2-SiO_2催化剂的研究 总被引:1,自引:1,他引:0
采用在载体中添加CeO2的方法对Ni/SiO2催化剂进行改性,得到Ni/CeO2-SiO2催化剂,考察了CeO2改性对Ni/SiO2催化剂在流化床中CH4部分氧化-CO2重整制合成气反应活性的影响,利用X射线衍射考察了Ni/CeO2-SiO2催化剂的物相结构变化,用氢程序升温还原、质谱示踪CH4/CO2-程序升温表面反应技术对Ni/CeO2-SiO2催化剂的氧化还原性能进行了研究,并与其催化活性进行关联。实验结果表明,CeO2改性促进了Ni物种在载体表面的分散和NiO物种的还原,在流化床反应器中不同的反应气氛下Ni的价态迅速转换,因此Ni/CeO2-SiO2催化剂的活性与稳定性提高。其中Ni和Ce质量分数均为5%的5Ni/5CeO2-SiO2催化剂的活性和稳定性最好,在反应温度750℃时,CH4的转化率达到87%,接近热力学平衡值,在15h内5Ni/5CeO2-SiO2催化剂的活性未下降。 相似文献
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丁烯异构化探针反应结合IR及CO_2-STD法研究K_2CO_3/Al_2O_3和KNO_3/Al_2O_3的碱性 总被引:2,自引:0,他引:2
采用丁烯异构化探针反应结合IR及CO_2-STD等方法,考察了K_2CO_3负载量、焙烧及活化温度、载体和钾盐中阴离子的性质对于钾盐负载型固体碱碱性的影响,并研究了K_2CO_3/AI_2O_3和KNO_3/Al_2O_3的最佳制备/活化条件.实验表明在523K以上,尤其是在673K以上依然吸附CO_2的强碱位才是顺-2-丁烯异构化反应的主要活性位.经773K焙烧和活化的KNO_3/A1_2O_3在顺-2-丁烯异构化反应中具有数倍于K_2CO_3/Al_2O_3的活性,因为其碱性活性位仅仅在反应前的原位活化过程中才产生,未受到大气中CO_2污染而保持着高效率. 相似文献