237Np、238Pu、241Am和90Sr在包气带黄土、含水层和工程屏障材料中迁移行为的野外试验研究

本文介绍了^237Np、^238Pu、^241Am和^90Sr在包气带黄土、含水层和工程屏障材料(膨润土、水泥、变质水泥、水泥砂浆粉)中迁移行为的野外试验的方法和结果。在包气带黄土和工程屏障材料中的迁移试验是在天然和喷淋(15mm／d)两种条件下进行的，含水层迁移试验包括核素在用未扰动含水介质填装的组件试验与核素在未扰动含水介质中的示踪试验。经过3年试验，核素在天然条件下的包气带黄土中以及无论在天然还是喷淋条件下的工程屏障材料中，示踪剂未见明显迁移(即未迁移出示踪源层外)；在喷淋条件下，在包气带黄土中通过石英砂示踪源层^90Sr(质心)向下迁移2．7cm，通过示踪源层外边缘上的黄土向下迁移13cm(峰位)；^237Np、^238Pu、^241Am未见明显迁移。发现石英砂做示踪剂载体对黄土非饱和水有屏流作用，影响核素迁移，以石英砂和黄土做载体的对比实验证实了这一点。^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am在未扰动含水层介质示踪试验中经1023d未见明显迁移，仍在示踪源点。含水层组件试验中^238Pu和^241Am未见明显迁移，在组件8(面源)中，^237Np向后迁移0．95cm，^90Sr(质心)迁移4．7cm。试验结果还表明，核素在变质水泥和普通水泥中迁移(3年)规律未见明显差异。     

包气带黄土介质中核素迁移的双峰机理研究

从理论上对引起核素在包气带迁移实验中的双峰现象机制进行了分析和计算，计算结果说明离子交换作用不会导致双峰现象；分别以稳定核素Sr、Nd、Ce为示踪剂，再次进行了野外现象包气带实验，最终结果表明源项介质同黄土介质的分配系数Kd的差异可能是导致出现双峰现象的真正原因。     

237Np、238Pu、241Am和90Sr近地表迁移行为及含超铀核素中低放废物处置安全评价方法研究

主要介绍在包气带黄土、含水层黄土和工程屏障材料(膨润土、水泥、变质水泥、砂浆粉)中,237Np、238Pu、241Am和90Sr迁移的野外试验、实验室模拟实验及工程屏障材料性能测定、黄土对核素吸附特性、化学形态等研究结果.在天然和喷淋两种条件下,237Np、238Pu和241Am在包气带、含水层和工程屏障材料的野外试验中三年时间基本未移动.喷淋条件下,野外试验中90Sr通过石英砂示踪源层其质心位置1 079 d向下迁移2.7 cm,在示踪源层外6 cm处黄土中90Sr浓度峰在1 215 d向下迁移13 cm左右.在包气带模拟实验中,90Sr、237Np、238Pu和241Am在1号柱中经1 073 d分别向下迁移9.8 cm、3.25 cm、0.5 cm和0.25 cm.在含水层模拟实验中,经970.5 d,90Sr、237Np、238Pu和241Am分别迁移16 cm,4 cm、0.2 cm和0.2 cm.野外对比试验验证,在包气带中核素通过踪源层黄土载体向下迁移的距离是通过石英砂载体的3.6倍多.在完全相同条件下,Br迁移速度比3H略快.包气带石英砂示踪源层处,核素浓度分布出现低谷现象.CIRP试验场地下水中,237Np以离子态(V、V1价)存在为主,238Pu主要由以Ⅳ价离子态存在.237Np不易形成真胶体.工程屏障材料、HA和FA的存在对核素化学形态有影响.     

典型放射性核素在某极低放填埋场特定场址的迁移预测

简要介绍了某极低放填埋场的场址特征、核素迁移预测主要参数的选取和使用的模型,重点介绍了极低放废物填埋场主要放射性核素3 H、90Sr在包气带和含水层的迁移情况,通过对3 H、90Sr的模拟迁移预测分析,基本掌握了3 H、90Sr在特定场址的迁移规律,为场址的安全评价提供了参考。     

核素在非饱和带中迁移的非平衡吸附数值模式--NESOR

本文将对流弥散方程与非平衡吸附关系式相结合,开发了核素在非饱和孔隙介质中迁移的二维非平衡吸附数值模式与计算机程序--NESOR,给出了NESOR中使用的吸附、解吸速率参数的计算方法.对中国辐射防护研究院(CIRP)野外包气带黄土试验场F坑85Sr两年的迁移试验资料和同步测得的黄土剖面的含水量资料,分别用NESOR模式及二维饱和-非饱和溶质迁移的平衡吸附模式FEMWASTE进行了模拟计算.结果表明:NESOR的模拟结果比FEMWASTE的模拟结果更接近试验实际.     

核素在非饱和带中迁移的非平衡吸附数值模式——NESOR

本文将对流弥散方程与非平衡吸附关系式相结合 ,开发了核素在非饱和孔隙介质中迁移的二维非平衡吸附数值模式与计算机程序—— NESOR,给出了 NESOR中使用的吸附、解吸速率参数的计算方法。对中国辐射防护研究院 (CIRP)野外包气带黄土试验场 F坑 85Sr两年的迁移试验资料和同步测得的黄土剖面的含水量资料 ,分别用 NESOR模式及二维饱和 -非饱和溶质迁移的平衡吸附模式 FEMWASTE进行了模拟计算。结果表明 :NESOR的模拟结果比 FEMWASTE的模拟结果更接近试验实际     

90Sr在双层孔隙介质迁移过程中比活度分布"低谷"的成因与特征

简要介绍了人工喷淋条件下在非饱和黄土中进行的核素迁移实验.实验所用示踪剂为90Sr和237Np、238Pu、241Am等超铀核素,示踪源是上述示踪剂的硝酸盐溶液与石英砂的均匀混合物;石英砂的粒径在0.2～0.45 mm之间;示踪源层尺寸为120 cm×50 cm,厚0.7 cm,挖坑浅埋于地表下50 cm深处;喷淋强度为5 mm/h、3 h/d;实验历时1 078天;每半年在实验坑采集1个土芯样,经切割成样品后送实验室测量样品中核素的比活度,得到核素比活度的纵向分布.本文主要对90Sr的实验结果进行了数据处理,发现90Sr在双层孔隙介质中迁移时,比活度分布出现一"低谷".文中以90Sr为例讨论了比活度分布"低谷"的成因和特征.由于石英砂层的存在,作为核素迁移载体的水的运移产生绕流,使得90Sr在石英砂层下方的迁移距离远小于85Sr在单一黄土介质中的迁移.     

包气带中不同示踪源层条件下核素迁移对比试验

为研究不同示踪源层材料对水份运移和核素迁移的影响，开展了以石英砂和黄土分别为示踪源层载体时Sr、Nd、Ce在包气带中迁移的对比试验。试验历时470d，在两种源层条件下各取土芯样4次。试验结果表明：在喷淋强度为5mm/h、3h/d条件下，Nd和Ce无论在石英砂示踪源层还是黄土示踪源层中浓度峰位均没有明显向下迁移；对于Sr，在黄土示踪源层中，470d后其峰位向下迁移约15cm(按质心计算为10cm左右)，而从石英砂示踪源层中向下迁移不明显（按质心计算，迁移约2.7cm），只是峰位有些展宽。上述结果表明，极薄（7mm）的细石英砂层也能对非饱和入渗水产生明显屏流作用，使得核素从石英砂示踪源层中向下迁移速度减慢。     

黄土包气带中放射性核素迁移的现场试验

在中国辐射防护研究院野外试验场开展了为期二年的包气带中3H、60Co、85Sr和134Cs的迁移试验,在天然条件和人工喷啉条件下共进行了六组试验.通过定期取样和直接测量两种方法测量了示踪核素的浓度分布;同时为配合迁移试验,同步开展了包气带中水分运移观测. 在介绍了试验概况之后,分析了作为水分运移示踪剂的3H的试验结果,并与野外现场的和实验室的其它研究包气带水分运移的结果相比较,令人满意的一致性显示了所建立的包气带水分运移研究方法的可靠性. 核素迁移结果表明,试验场址的黄土沉积层对所选用的示踪核素具有强烈的吸附滞留作用.经过二年的试验,60Co和134Cs的浓度峰无论在天然条件下还是喷淋条件下,迁移距离都不超过1cm;85Sr的浓度峰在喷淋条件下迁移了约13cm;在天然条件下迁移了约2cm.尽管60Co和134Cs被黄土强烈吸附滞留,但是,试验中发现一小部分60Co和134Cs迁移速度远高于其浓度峰的迁移.试验中还发现,在喷淋条件下,85Sr在迁移过程中形成具有不同迁移速度的二个浓度峰.这些发现对放射性废物处置的安全评价甚为重要.     

核纱在水平组件迁移的现场示踪试验

在水平组件中的迁移试验是核素在含水层迁移试验的重要组成部分。本文主要介绍在中国辐射防护研究院野外试验场地下研究设施（URF）试验竖井中进行的水平组件试验的方法和结果。水平组件中装有示踪剂和在含水层采集的未扰动土壤，通过试验竖井壁水平插入含水层，天然地下水通过与含水层介质紧密相连的一端流地 件，在接取样管的另一端接取水样；通过测量试验期间采集的水样和试验结束后切割的土壤样品中示踪剂的浓度，得到核素的迁移数据。试验结果表明，黄土对试验所用的^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am以及Sr、Nd和Ce都有较强或很强的吸附能力；核素迁移具有偏心现象；腐殖酸延缓了^90Sr的迁移；^3H的迁移速度慢于Br^-。     

氚示踪剂在土壤包气层实验中的应用

测定了土壤包气层中氚在天然条件和人工喷淋条件下的扩散系数,研究了氚示踪剂在黄土包气层中的迁移规律。实验结果表明,在华北地区黄土高原天然条件下,包气带中氚示踪剂以０．０３ｃｍ／ｄ速度迁移,纵向扩散系数Ｄｘ为０．１０ｃｍ＾２／ｄ;在２ｍ＾２实验坑中,以５ｍｍ／ｈ喷淋强度每天喷淋３ｈ的条件下,氚示踪剂以２．２７ｃｍ／ｄ的速度向下迁移,Ｄｘ为７．７５ｃｍ＾２／ｄ。     

黄土包气带中放射性核素迁移的现场试验

在中国辐射防护研究院野外试验场开展了为期二年的包气带中 3H、6 0 Co、85 Sr和 13 4 Cs的迁移试验 ,在天然条件和人工喷啉条件下共进行了六组试验。通过定期取样和直接测量两种方法测量了示踪核素的浓度分布 ;同时为配合迁移试验 ,同步开展了包气带中水分运移观测在介绍了试验概况之后 ,分析了作为水分运移示踪剂的3 H的试验结果 ,并与野外现场的和实验室的其它研究包气带水分运移的结果相比较 ,令人满意的一致性显示了所建立的包气带水分运移研究方法的可靠性。核素迁移结果表明 ,试验场址的黄土沉积层对所选用的示踪核素具有强烈的吸附滞留作用。经过二年的试验 ,60 Co和13 4Cs的浓度峰无论在天然条件下还是喷淋条件下 ,迁移距离都不超过 1cm;85Sr的浓度峰在喷淋条件下迁移了约 13cm;在天然条件下迁移了约 2 cm。尽管 60 Co和 13 4Cs被黄土强烈吸附滞留 ,但是 ,试验中发现一小部分60 Co和 13 4Cs迁移速度远高于其浓度峰的迁移。试验中还发现 ,在喷淋条件下 ,85Sr在迁移过程中形成具有不同迁移速度的二个浓度峰。这些发现对放射性废物处置的安全评价甚为重要     

核素迁移现场试验的辐射环境影响评价

本文简述了核素迁移现场试验中对辐射环境安全的基本考虑、环境质量监测结果和试验结束后污染土壤的回收结果。监测结果表明 ,试验场周围辐射环境质量未因试验活动引起可察觉的变化 ,试验未对环境造成污染。示踪核素 60 Co、13 4Cs的回收率均超过 99.99%。回收后 ,天然条件下的试验坑内残留的 3 H将保持在浅层土壤内 ,经蒸发逐渐进入大气 ;喷淋条件下的试验坑内残留的 3 H将保持在深层土壤内 ,在全部衰变前不会进入含水层。 85Sr在回收前已几乎全部衰变。回收的污染土壤运回本院用于放射生态学实验研究。试验现场土壤中残留的核素 ,无论总量还是浓度 ,都远低于《国际电离辐射防护和辐射源安全的基本安全标准》中给出的相应的豁免值     

野外试验场黄土包气带水分入渗试验研究

黄土介质特有的垂直节理和大孔隙发育性质 ,使黄土包气带水分入渗过程具有与其它均匀土壤的非饱和水分运动不同的特征。通过试验场黄土包气带水分入渗试验和土壤水动力学理论分析 ,说明非饱和条件下黄土介质中的垂直节理对水分入渗几乎不起作用 ,而大孔隙对水分入渗起着显著的阻滞作用。     

非均质条件下锶迁移的反向随机模拟

通过重新分析用于模拟降雨入渗和示踪剂释放迁移的室内土柱(填装砂土和黏土)实验,基于对流弥散方程(ADE)和连续时间随机游走(CTRW)理论的模型,对实验穿透曲线进行了反向模拟,定量分析了锶(模拟~(90)Sr)的non-Fickian弥散迁移规律。结果表明,由于粒子扩散进入不流动区和吸附到矿物表面等因素的影响,从土柱中淋滤出来的溴和锶的最大质量份额分别约为60%和50%,此外,流出曲线不同程度的早到和拖尾特征也表明,土柱实验中存在优先流现象。CTRW模型考虑了水力-化学耦合效应过程,较好地描述了锶的non-Fickian迁移(0β2)和Fickian迁移(β2)行为,non-Fickian弥散迁移可归结于土柱结构非均匀性导致的流场变化(如优先流)和复杂的吸附过程,特别是,锶在黏土矿物中吸附导致了其峰值浓度的降低和延迟,进一步增加了non-Fickian迁移。     

核素在非饱和黄土介质中的二维迁移

试验结果表明，天然降水条件下，在近3年的试验期间，^60Co,^85Sr和^134Cs三种核素在非饱和黄土介质中的比活度分布质心仍在示中源层这内，^85Sr的侧向比活度分布方差与纵向比活度分布方差相当；在人工喷淋条件下，这些核素的迁移距离也很短，说明非饱和黄土对这些核素有较强的吸附滞留能力。或者换句话说，非饱和黄土可以作为中低放废物处置的候选地质介质。另外，根据对试验结果的拟合与分析看出，降水入渗量极大地影响着核素向下的迁移速度和纵向扩展，因此，控制流经处置库的入渗水量，是减少处置废物中放射性核素对环境影响的重要因素。