核燃料后处理厂钚尾端工艺方案的探讨

通过调研国内外后处理厂钚尾端工艺的生产流程,对批式和连续生产流程进行了对比,得出拟建的大厂钚尾端拟优先采用连续处理流程和设备。根据钚尾端连续流程特点,对设备的处理能力、运行稳定性、设备密封性和可维修等性能均有较高要求,对连续沉淀器、连续过滤机、连续焙烧炉、连续匀化器等主要设备从功能和工艺要求上进行了初步设想。     

Purex流程以N2O4调节钚价态的研究

详细描述了用液体N_2O_4调节Purex流程1BP、2BP、3BP和4W 料液中Pu(Ⅲ)价态的实验结果。研究酸度、钚离子浓度、铁离子浓度和温度等因素对N_2O_4氧化调价的影响。实验结果表明,N_2O_4氧化NH_2OH、N_2H_4和Pu(Ⅲ)-N_2H_4-NH_2OH的速度很快,在实验条件下是瞬间反应;在Pu(Ⅲ)-U(Ⅳ)-N_2H_4-HNO_3体系中,钚离子有明显的催化N_2O_4氧化U(Ⅳ)的作用;模拟Purex 流程1BP、2BP和3BP料液,用2.5倍化学计算量的N_2O_4,10—15℃下20min,可以达到Pu(Ⅲ)完全氧化到Pu(Ⅳ);调价后的料液放置5d,Pu(Ⅳ)的含量没有变化。     

国外核燃料后处理厂临界事故统计和分析

对国外核燃料后处理厂的临界事故进行了统计和分析。通过调研,明确了临界事故的实际发生频率、起因和危害,并分析了临界事故的预防、监测和缓解措施的投入及使用情况,以便为核燃料后处理厂相关的工程设计、设施运行、安全分析以及安全审评工作提供参考和依据。     

硝酸羟胺在动力堆乏燃料后处理流程钚线第三循环中的应用

为动力堆乏燃料后处理流程的设计之用，通过还原实验，研究温度、溶液酸度、硝酸羟胺（ＨＡＮ）与钚的初始浓度比值对ＨＡＮ还原Ｐｕ（Ⅳ）的还原百分数的影响。结果表明，升温、低酸和合适的ＨＡＮ用量有利于Ｐｕ（Ⅳ）的还原。用模拟料液进行３Ａ槽和３Ｂ槽串级实验的结果表明：３Ａ槽的钚回收率达９９．９％以上，３Ｂ槽的达９９．９８％；钚中去铀分离系数达５０左右。通过单级和串级实验，研究了含钚３０％（Ｖ／Ｖ）ＴＢＰ－煤     

Purex流程1AF料液中调节钚价态的研究 Ⅰ.二步法调价

在Ｐｕｒｅｘ流程１ＡＦ料液中调节钚的价态，先以ＮＨ＿２ＯＨ·ＨＮＯ＿３，Ｎ＿２Ｈ＿４·ＨＮＯ＿３和Ｕ（Ⅳ）为还原剂，详细研究了各种工艺变量对还原Ｐｕ（Ⅵ）的影响。其后，选择最佳还原条件，用模拟１ＡＦ料液做了验证。最终，完成了用ＮＯ￣－＿２氧化Ｐｕ（Ⅲ）至Ｐｕ（Ⅳ）的实验。     

核燃料后处理厂选址阶段的环境影响评价与分析

随着我国核电的高速发展,产生的乏燃料数量日益增多,建设工业规模的核燃料后处理厂是保证我国核能可持续发展的关键途径与步骤。由于我国尚未建立针对工业规模核燃料后处理设施的相关环保设施方案与环境影响评价标准体系,本文首次依据核燃料后处理厂可行性研究阶段的工程方案对运行状态和事故工况下的放射性流出物进行了估算,并参照我国核电环评相关标准规范对200吨/年核燃料后处理厂投运后可能对环境的影响程度进行了分析预测,可以作为审管当局决策的重要依据。     

乏燃料后处理厂草酸钚沉淀器临界安全分析研究

本文对乏燃料后处理厂中钚尾端工艺环节的关键设备草酸钚沉淀器进行了临界控制方法和参数的详细分析。针对连续沉淀器的工艺和结构特点,对易裂变物质的状态进行了一系列分析,比较了均匀溶液和悬浮颗粒溶液反应性的差别。对单个沉淀器和多个沉淀器并行工作的情况分别进行了临界安全分析,并分别研究了不含中子毒物、布置中子毒物层以及布置中子毒物棒等情况下能达到的最大处理能力。选取了临界安全基准实验国际评价中的相似实验方案进行了验证计算,分析了所用程序计算此类问题的不确定度。本文开展的临界安全分析研究总结了连续沉淀器临界安全控制的规律性结论,可为后续连续沉淀器的工艺设计及今后的工程应用提供参考。     

后处理工艺料液中亚硝酸的荧光分析方法

建立了硝酸介质中测定亚硝酸的荧光分析方法。该方法以5-氨基荧光素作荧光增强剂,在酸性条件下,5-氨基荧光素与亚硝酸发生重氮化反应,其产物在碱性条件下具有很强的荧光,利用荧光光度计测定其荧光强度从而得到亚硝酸的含量。实验表明,样品测量的精密度为7%,回收率为89%～104%,样品的检测限为7×10-5mol/L,测量的不确定度为13%。该方法灵敏度高、操作简便、抗干扰强,以硝酸为介质,可直接用于后处理工艺中亚硝酸的测定。     

乏燃料后处理厂主工艺中的主要化学安全问题

水法后处理工艺过程涉及很多化学反应,反应条件和反应产物不同,需要关注的化学安全问题也不同。描述了后处理主工艺不同阶段的化学反应,分析了各阶段应关注的主要化学安全问题,为商用后处理厂的设计和事故分析提供参考。     

乏燃料后处理溶解过程核临界安全初步分析

通过建立合理的空间分布模型,对后处理厂乏燃料溶解不同阶段的核临界安全问题进行分析,同时对重要的核临界安全参数给予影响评价。结果显示,在仅考虑易裂变核素形态转变的理想情况下,溶解初期为最危险状态;温度升高和硝酸浓度增大对系统的影响为负效应,影响均小于4%;可溶中子毒物的加入与燃耗信任制技术的应用能大幅提高系统的经济性,影响均可达到30%。     

我国乏燃料后处理大厂建设的几点思考

本文在分析了国际乏燃料后处理设计思路、工艺流程、相关关键技术、建造过程和运营经验的基础上,结合我国乏燃料后处理技术现状以及相关配套,就我国乏燃料后处理大厂的建设提出初步的思考.     

乏燃料干法后处理研究中的分析方法

综述了几种典型的乏燃料干法后处理方法,并对其中使用的分析方法进行了总结。详细论述了干法后处理研究中的在线分析方法,包括电化学分析方法、紫外可见吸收光谱法、X射线衍射法、拉曼原位分析、EXAFS原位分析、NMR原位分析等。在线分析方法有助于对工艺料液中物质的形态及结构进行实时监测。此外,离线分析方法可作为在线方法的有效补充,根据研究对象的形态(气态、液态、固态)对一些典型的离线分析方法进行了论述。     

乏燃料后处理厂核材料衡算仿真

为优化乏燃料后处理设施的核材料衡算,寻找核材料衡算不平衡差（MUF）的主要因素,采用基于数值模拟的系统仿真方法,以核材料衡算视角构建乏燃料后处理设施核材料衡算仿真模型。改变模型工艺参数仿真不同规模的后处理设施中各环节核材料的流通量,然后以正态分布随机变量模拟各铀钚衡算测量点的随机误差,将这些带有随机特征的测量值叠加相应测量的系统误差作为核材料的仿真测量值。仿真计算结果表明,1AF中Pu、U含量测量的系统误差的方差分别占整体MUF方差的50%、40%以上,是主要误差来源。1AF的体积测量误差较小,占比MUF方差小于15%。废液中U和Pu含量很低,U和Pu含量测量的误差分别为10%和30%,对MUF方差影响不大,占比MUF方差分别小于3%和1%,废液的体积测量误差较小,占比MUF方差小于1%。U和Pu产品测量误差的方差占比MUF方差界于1AF和废液的测量之间,不是MUF误差的主要来源。     

乏燃料后处理萃取过程中的界面污物

在乏燃料后处理萃取工艺工程中，萃取剂和溶剂的辐解以及料液中不溶性固体微粒的存在导致产生界面污物。界面污物严重影响萃取柱的正常操作。文章就有关界面污物的研究状况进行概要评述。目前，普遍认为，在Purex流程萃取过程中，尤其是在一循环中，界面污物的产生与Zr和TBP降解产物HDBP、HzMBP、H3PO4形成的沉淀以及料液中存在的不溶性RuO2、Pd等微粒的表面化学现象有关。沉淀是否产生以及形成的界面污物类型与HDBP／Zr摩尔比和水相条件密切相关。此外，煤油等稀释剂的降解产物也是形成界面污物的一个不可忽略的因素。从萃取设备中排出的界面污物可用Na2CO3或草酸进行处理。在界面污物模拟实验中，需同时考虑Zr与TBP降解产物HDBP、H2MBP、H3PO4形成沉淀和不溶性微粒RuO2、Pd的影响等多种因素。     

Plutonium management with thorium-based fuels and inert matrix fuels in thermal reactor systems

The plutonium that is produced by light water reactors worldwide is currently re-used to a limited extent. In the last century, the expected introduction of fast reactors and the associated need for large amounts of plutonium did not take place. The result is that worldwide a stockpile of excess plutonium has formed, which is the dominant contributor to the radiotoxicity of spent nuclear fuel for storage times from 10² to 10⁵ years. One option to reduce or stabilize the plutonium stockpile is to utilize this plutonium in advanced fuel types, such as thorium-based and inert matrix fuels. Because these fuels do not contain uranium, the plutonium consumption rate is very high. In this paper, the status of the fuel research and some recent developments are given.     

普雷克斯流程中Np的行为和控制

在后处理流程的众多化学分离中 ,Np的走向和控制是国际后处理界关注的重点研究课题。根据我国和其他国家的研究成果 ,综合分析了后处理中Np的走向和控制。Np在辐照燃料溶解液中的价态分布主要取决于溶解液中HNO3与HNO2 之比 ,通常情况下 ,溶解液中Np(Ⅴ )占主要份额 ;Np在共去污阶段的走向有两种可能 ,一是将Np控制为Np(Ⅴ ) ,使其进入高放废液 (1AW ) ,二是将Np控制为Np(Ⅵ ) ,则Np将与U ,Pu一起进入有机相 ,但两者至今为止都难以实现定量分离。Np在U/Pu分离阶段部分随U ,部分随Pu。在U纯化循环中 ,理想的方法是采用低酸加热氧化Np(Ⅳ )至Np(Ⅴ ) ,以实现与铀的有效分离。