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石脑油裂解制烯烃分子筛催化剂的性能同时受到酸性和扩散性质的影响,调变二者可以提升催化剂稳定性和烯烃选择性。采用溶剂挥发自组装方法制备了Si/Al物质的量比分别为30和50的多级孔道ZSM-5分子筛,经P和La修饰后,以正庚烷裂解作为探针反应,考察了多级孔道分子筛的催化性能,并与普通微孔分子筛进行了比较。结果表明:在正庚烷裂解制烯烃反应中,制得的纳米组装多级孔结构分子筛表现出更高的催化稳定性,双烯收率和丙烯选择性更高。Si/Al比的提高以及分子筛的多级孔道结构,有利于单分子裂解反应的发生,也有利于抑制氢转移等副反应的发生,从而降低了烯烃的损失。 相似文献
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采用不同浓度碱液处理制备了具有不同酸性质的多级孔HZSM-5分子筛,并考察其酸性能与孔结构变化对催化裂化(FCC)汽油中C5烯烃催化裂解性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、氨气程序升温脱附技术(NH3-TPD)、吡啶红外(Py-IR)和扫描电镜(SEM)等表征手段研究了HZSM-5分子筛的结构、形貌、酸性质和孔道性能。研究结果表明,适宜浓度的碱液处理可以提高HZSM-5分子筛的强Br?nsted (B酸)酸量和介孔体积,显著提高C5烯烃转化率和乙烯、丙烯的收率。当碱液浓度为0.2 mol·L-1,HZSM-5分子筛强B酸中心和介孔体积之间的协同作用促进了C5烯烃的高效转化,转化率为84.8%(质量分数),乙丙烯总收率为86.0%(质量分数),分别比未处理的HZSM-5分子筛增加4.4%和15.5%。 相似文献
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采用原位合成的方法制备了Cr掺杂的ZSM-5分子筛,研究了Cr含量对于正丁烷催化裂解性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)、拉曼光谱(Raman)、氨程序升温脱附技术(NH3-TPD)和吡啶红外(Py-FTIR)等表征手段研究了分子筛的结构、Cr物种的存在状态以及分子筛的酸性。研究结果表明,部分Cr进入分子筛的骨架,以单分散的形式存在,当Cr含量较低时,Cr的引入对于分子筛的弱酸性没有太大的影响。少量Cr的引入会极大提高正丁烷的转化率和乙烯、丙烯的收率,当Cr/Al摩尔比为0.04,反应温度为650℃时,正丁烷的转化率达到99.2%,乙烯、丙烯的收率达到53.8%,分别比未改性的ZSM-5高15.5%和5.0%。这可能是由于Cr活性组分的脱氢性能和分子筛的酸性形成协同作用,促进了正丁烷的高效转化。 相似文献
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采用双模板剂两步晶化法设计合成了ZSM-5/EU-1共生分子筛,通过调整预晶化过程,实现了两种分子筛的共生和晶相比例的可控调变。研究两段凝胶组成的影响发现,第一段凝胶组成,尤其是模板剂浓度对所得共生样品晶相比例具有较大影响。与机械混合和纯相样品相比,ZSM-5/EU-1共生分子筛表现出最大的BET表面积和孔体积尤其是外表面积和介孔体积。而且EU-1相含量为39%的ZSM-5/EU-1共生分子筛在正己烷催化裂解制低碳烯烃反应中表现出比机械混合样品和ZSM-5分子筛更高的反应活性稳定性和低碳烯烃选择性,尤其是丙烯选择性。在反应120 min时,该共生分子筛上低碳烯烃选择性比相同EU-1相含量机械混合样品和ZSM-5分子筛均高出约10.7个百分点,丙烯选择性分别高出8.5和9.1个百分点,P/E比分别高出0.42和0.46。 相似文献
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为了考察硅源对ZSM-5分子筛合成和催化性能的影响,分别采用白炭黑、硅胶、硅溶胶和单分散SiO2为硅源合成ZSM-5分子筛,对合成的ZSM-5分子筛进行XRD、SEM、BET和NH3-TPD表征,并以C4烯烃为原料评价合成的ZSM-5分子筛的催化裂解性能。结果表明,以硅溶胶为硅源合成的ZSM-5分子筛具有较好的结晶度和催化活性。水热处理使分子筛酸量减少,孔容缩小,改善了分子筛的乙烯丙烯选择性。经600 ℃水热处理4 h的ZSM-5分子筛在常压、580 ℃和空速9 h-1反应条件下,丁烯催化裂解为乙烯和丙烯平均转化率为90.2%,乙烯和丙烯总收率达61.1%。 相似文献
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为提高分子筛纳米片催化烷烃裂解的低碳烯烃收率,通过改变双季铵盐表面活性剂C22-6-6与Na+的比例(C22-6-6/Na+),水热合成出不同厚度(7.5~20.6 nm)的HZSM-5纳米片(ZN-x),并将其用于催化正癸烷裂解反应.结果表明:随纳米片厚度增加,催化剂外表面积和介孔体积显著降低,外表面Br?nsted... 相似文献
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以煤系高岭土为原料,分别以水玻璃、气相Si O_2、正硅酸四乙酯和硅酸为硅源,氢氧化钠为矿化剂,四丙基氢氧化铵为模板剂,合成了ZSM-5分子筛。随后,在氯化铵氛围下离子交换合成HZSM-5分子筛。利用XRD、SEM、FTIR、NH_3-TPD、BET对HZSM-5进行了表征。最后,利用甲醇制汽油(MTG)反应测试HZSM-5的催化性能。结果表明:以硅酸合成的HZSM-5分子筛催化效果优异,在MTG反应43 h后开始失活,高碳烃(C_(5+))类产物的选择性为41.75%。 相似文献
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在小型固定床装置上,以ZSM-5分子筛为催化剂,研究不同硅铝物质的量比对合成的ZSM-5分子筛织构性能以及酸性对正己烷催化裂解性能的影响。采用XRD、SEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD等方法对不同硅铝物质的量比的ZSM-5分子筛进行表征,结果表明,硅铝物质的量比的改变对ZSM-5分子筛的形貌和结构没有影响;随着硅铝物质的量比的增加,分子筛的酸量减少,酸强度减弱,正己烷催化裂解活性逐渐降低。同时,随着酸量减少和酸强度减弱,高硅ZSM-5分子筛上氢转移反应得到明显抑制,丙烯选择性提高。 相似文献
12.
对以石油路线生产低碳烯烃的催化裂解工艺进行了综述。催化裂解结合了传统蒸汽裂解和流化催化裂化的优势,表现出良好的原料适应性和较高的低碳烯烃产率,针对不同的石油裂解原料已经开展了相应工艺技术的研究。本文总结了目前催化裂解制低碳烯烃技术的研究进展,指出ZSM-5分子筛催化剂、热力学平衡限制和动力学反应条件是催化裂解反应过程中的重要影响因素和研究内容。催化剂研究仍是催化裂解工艺开发的重点,而热力学和动力学是研究反应规律的有效方法,这是今后实现石油烃类定向转化的研究方向。 相似文献
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设计合成了纳米、亚微米和微米级晶粒尺寸ZSM-5分子筛,并研究了其在两种反应温度下(510,650℃)对正庚烷催化制低碳烯烃反应行为。结果表明,在反应初始阶段,两种反应温度下晶粒尺寸对正庚烷转化率和产物选择性影响较小。但随着反应进行,纳米和亚微米ZSM-5在510℃下反应性能(低碳烯烃选择性及反应活性稳定性)相近且均高于微米ZSM-5;而650℃下,具有更短扩散路径和更大外表面积的纳米ZSM-5则体现出更高的反应性能。微米ZSM-5在两种温度下虽具有相对较高的低碳烯烃选择性,但其活性稳定性最低。进一步研究晶粒尺寸对费-托过程中石脑油催化裂解性能的影响发现,亚微米ZSM-5表现出最高的催化反应性能,这可能与反应原料的组成及相关反应途径变化有关。 相似文献
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The conversion of C3-C9 paraffins to small olefins over ZSM-5 zeolite is investigated. The small olefins are primary products and are usually converted into other more stable secondary products such as aromatics on the ZSM-5 zeolites. Thermally treated HZSM-5, K/HZSM-5 and Ba/HZSM-5 catalysts were developed and favourable oxidative conditions were introduced for the conversion process to maximize selective conversion of light paraffins to small olefins at the relatively low temperature of 873 K. The role of K and Ba is to minimize bimolecular hydrogen transfer reactions and enhance the dehydrogenation activity of the catalysts. Meanwhile, the oxygen in the gas phase is effective to improve the olefin selectivity and yield. C2-C4 olefin selectivities of 70.4 and 66.8% have been obtained for propane andn-hexane feed-stocks, respectively, at a temperature of 873 K. 相似文献
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Pingxiang YAN Xianghai MENG Jinsen GAO Chunmin XU Zhiyu SUI 《Frontiers of Chemical Engineering in China》2008,2(1):74-79
The effects of reaction temperature, mass ratio of catalyst to oil, space velocity, and mass ratio of water to oil on the
product distribution, the yields of light olefins (light olefins including ethylene, propylene and butylene) and the composition
of the fluid catalytic cracking (FCC) gasoline upgraded over the self-made catalyst GL in a confined fluidized bed reactor
were investigated. The experimental results showed that FCC gasoline was obviously reformulated under appropriate reaction
conditions. The olefins (olefins with C atom number above 4) content of FCC gasoline was markedly reduced, and the aromatics
content and octane number were increased. The upgraded gasoline met the new standard of gasoline, and meanwhile, higher yields
of light olefins were obtained. Furthermore, higher reaction temperature, higher mass ratio of catalyst to oil, higher mass
ratio of water to oil, and lower space velocity were found to be beneficial to FCC gasoline reformulation and light olefins
production.
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Translated from Chemical Reaction Engineering and Technology, 2006, 22(6): 532–538 [译自: 化学反应工程与工艺] 相似文献
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La修饰ZSM-5分子筛催化剂用于C4烯烃催化裂解制丙烯 总被引:1,自引:0,他引:1
采用不同含量的La对ZSM-5分子筛进行改性,考察其在C4烯烃催化裂解制丙烯反应中的催化性能。结果发现,少量La的引入不会破坏分子筛催化剂的骨架结构,改性后催化剂活性的变化是由于其表面酸性的改变而引起。分子筛催化剂表面酸量决定其C4烯烃裂解反应活性,La的加入使催化剂表面酸量减少,从而使烯烃转化率降低。催化剂表面酸强度是影响其产物分布的主要因素,酸性越强,催化剂裂解能力越强,产物丙烯的选择性也就越高。尽可能提高催化剂表面强酸的酸量是C4烯烃催化裂解制丙烯反应催化剂的研制方向。 相似文献
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