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以二氧化碳为原料合成碳酸二甲酯(DMC)不仅可以实现二氧化碳的资源化利用,而且对碳减排具有重要意义。酯交换法是目前国内外生产DMC的主要方法,近年来DMC的合成研究主要集中在二氧化碳与甲醇直接合成及尿素醇解法两个方向。酯交换法、尿素醇解法是以二氧化碳与CH_3OH为原料间接合成DMC,以二氧化碳和CH_3OH为原料直接合成DMC属于典型的绿色化学反应,目前仍处于实验室研究阶段。研究有效活化二氧化碳及CH_3OH的催化剂及耦合反应,提高DMC的产率和选择性,是开发以二氧化碳和甲醇为原料制备DMC技术的关键。目前关于甲醇与二氧化碳合成DMC的催化机理基本可以归纳为两类:直接活化二氧化碳的反应机理和先活化甲醇再活化二氧化碳的反应机理。已报道的催化剂主要有有机金属催化剂、碱催化剂、金属氧化物催化剂、负载金属催化剂、醋酸盐催化剂、杂多酸催化剂、光助催化剂。以季铵盐和叔胺为协同催化剂,以PO为耦合剂,采用连续反应工艺,从而实现甲醇的高转化率和DMC的高收率,或许是直接合成DMC工艺实现突破的有效途径。在电场作用下,可以很好地活化二氧化碳。加大电催化研究力度,尽快构建电催化中试装置,或许可以为电化学催化直接合成DMC带来发展机遇。 相似文献
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纳米TiO2粉体的固定及其对甲醇的光电复合氧化 总被引:5,自引:0,他引:5
TiCl4为原料采用常压沸腾回流工艺合成的纳米TiO2粉体,经超声分散成溶胶后,用浸渍提拉的方法将TiO2固定在导电玻璃上制成多孔纳米薄膜光电复合催化剂,并就该催化剂对甲醇的光电复合催化氧化性能进行了研究。结果表明:在碱性环境中氧化甲醇比在酸性环境中有利的多,这可能是OH^-和TiO2纳米多孔膜电极上的吸附有关,在酸性和中性条件和溶胶涂膜制备的TiO2薄膜电极有高的光电氧化活性;而在强碱溶胶中涂膜的电极没有光电催化性能。 相似文献
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利用溶胶凝胶法,以钛酸四正丁酯为原料,尿素为氮源,合成N掺杂的Ti O2纳米颗粒(记作XNTi O2NP,其中X为合成时原料中N与Ti的原子比),并以此为原料利用微波法合成N掺杂的Ti O2纳米管(记作XNTi O2NT),并在相同铂载量、光照条件下评价催化剂的光催化制氢活性,研究不同掺杂比对催化剂活性的影响,找出最佳掺杂比。通过现代测试技术(DRS、TEM、XRD、XPS、ICP和EAI等),对催化剂的结构进行表征。实验结果表明:在不同N掺杂比的催化剂中,3NTi O2NT的产氢活性较高,其吸收边约为543.4 nm,在纯水和加牺牲剂(5%甲醇水溶液)的条件下的产氢速率为别为17.11μmol/(g·h)和415.40μmol/(g·h)。 相似文献
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甲醇的产能在所有化工产品中仅次于乙烯和合成氨,每年产生的废甲醇催化剂数量巨大。合成甲醇催化剂经历了锌铬高压催化剂、铜基催化剂、合金催化剂及其他非铜基催化剂3个发展阶段,目前在工业中应用的主要为铜基催化剂,此类废催化剂的回收主要围绕Cu和Zn的分离及回收展开。回收工艺可分为酸浸、氨浸和酸浸-电解工艺。废催化剂预处理的关键是在800~1000℃进行焙烧,其目的一是去除有机物,二是脱硫,三是使其中的氧化铝或Cr2O3转化为酸难溶的晶型,四是使金属铜或氧化亚铜转化为氧化铜。预处理后的废催化剂可通过H2SO4酸浸-Zn还原法回收活性ZnO和CuSO4·5H2O,通过H2SO4酸浸-SO32-还原法回收活性ZnO和CuCl,通过HNO3酸浸-Zn还原法制备硝酸盐,通过H2SO4-NHO3联合酸浸法制备胆矾和铝铵矾;通过NH4+铬合氨浸回收CuCl和活性ZnO,通过NH4+-NH3复合氨浸回收Cu2O和ZnO;通过H2SO4酸浸-电解回收单质Cu。此外,还可以被制成微肥或作为脱硫剂使用。 相似文献
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秸秆合成气催化合成甲醇催化剂优化试验研究 总被引:1,自引:0,他引:1
生物质能是一种可再生能源,为了研究秸秆类生物质转化为燃料甲醇以有效地利用生物质能,采用热化学方法在下吸式固定床气化炉中生产低热值燃气,对该燃气进行脱硫、脱氧、焦油催化分解、纯化、配氢等优化试验,制备出秸秆合成气。在直流流动等温积分反应器中进行了催化合成甲醇的试验,在235℃和5MPa条件下进行了催化剂种类及粒度对合成甲醇的影响试验。试验结果表明:合成甲醇的适宜催化剂型号为C301,最优化颗粒粒度为0.833mm×0.351mm,该研究为生物质(秸秆)气催化合成甲醇的深入研究提供了基础数据。 相似文献
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研究以并流共沉淀法制备Cu/La2 O3 /Al2 O3 系列催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢反应过程 ,考察了La2 O3含量、反应温度、水醇比、液体空速 (WHSV)等因素对催化剂活性的影响。结果表明 :催化剂表现出较好的低温活性、高氢气选择性和稳定性。La2 O3 质量分数为 15 % ,在 2 5 0℃反应时 ,催化剂活性表现最佳 ,甲醇摩尔转化率为94 .5 % ,氢气选择性为 10 0 % ,CO摩尔分数为 1.0 5× 10 -7。 相似文献
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用于直接甲醇燃料电池的Nafion膜,用3,4-乙二氯撑噻吩进行化学改性;MoOx掺杂的Pt/C(做氧还原和甲醇氧化的电催化剂);使用铁基催化剂使木质生物质在亚临界和超临界乙醇中氢化-液化;支承在活性碳纤维上的纳米铂(做甲醇氧化催化剂);电化学淀积CdSe和Fe掺杂CdSe薄膜的光电化学研究。 相似文献
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生物质合成甲醇的热力学性质研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用热化学方法,将玉米秸秆裂解为生物质燃气,制备出甲醇合成气;在C301铜基催化剂的作用下,在直流流动等温积分反应器中,对玉米秸秆合成气催化合成甲醇进行了试验研究.运用SHBWR状态方程,计算了加压下秸秆合成气合成甲醇反应体系的密度及状态方程参数;在一定温度和压力条件下,计算了不同组成秸秆合成气合成甲醇反应体系的总反应热△HT P、平衡常数Kf1、Kf2、Kp1、Kp2及平衡体系各组分的浓度,为生物质(秸秆)气催化合成甲醇工业设备的设计提供了基础研究数据. 相似文献
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直接甲醇燃料电池的系统分析;铂改性的聚苯胺/聚砜薄膜电极及其对甲醇氧化的电催化活性;聚合物电解质膜的CoDdx氧化还原电催化剂和直接甲醇燃料电池;风能资源的启发式和概率估算法:改进方法和选址的工具;大规模风电影响的模型分析…… 相似文献
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直接甲醇燃料电池由于其高效的能量转化效率、清洁环保、体积小、重量轻、可低温快速启动等优点,在未来将得到广泛应用.介绍了直接甲醇燃料电池工作原理及核心部件的相关研究进展,包括阳极催化剂、阴极催化剂和膜电极工艺.阐述了电极催化剂的工作原理,并按负载的活性金属组分的不同,对电极催化剂进行分类总结.阳极贵金属基催化剂中,Pt分别与Ru、Co、Fe、Ni的合金催化剂表现出比纯Pt催化剂更优越的性能.阴极贵金属基催化剂中,Pt-Fe体系催化效果较好.研究分析表明,贵金属基合金纳米结构均匀分散与载体上,产生更高的电化学活性表面积和更低的电荷转移电阻,催化剂稳定性与催化活性较大提高.非贵金属基催化剂则是以氧化物及过渡金属为代表取代Pt,展现较好性能,但还存在催化效率不足的问题.膜电极工艺流程较为成熟固定,活化工艺及质子交换膜有待深入研究. 相似文献
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采用胶体法制备IrO_2析氧阳极催化剂材料,通过X射线衍射(XRD)、BET比表面积测试(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、循环伏安法(CV)和稳态极化曲线(OER)等多种方法对催化剂的物理化学性能进行表征,研究在胶体法中不同的pH值对固体聚合物水电解析氧催化剂的性能影响。结果表明,尽管合成反应的pH值不同,但胶体法合成的IrO_2均可形成金红石相结构,且SEM观察其形貌结构相似;随着反应pH值的不断增大,IrO_2催化剂粉体的比表面积反而略有降低,电化学活性面积也相对减小,然而其析氧反应活性变化规律却与之不尽相同,当pH值为9时,合成的IrO_2催化剂表现出最佳的析氧反应活性。故而,pH值为9的反应条件可作为胶体法制备催化剂的最佳合成条件。 相似文献