炭基材料负载型低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展

氮氧化物（NO _x ）是主要的大气污染物之一，对人体健康和生态环境造成了严重危害。低温选择性催化还原（SCR）技术是近年来烟气脱硝领域的主要研究方向。炭基材料具有较大的比表面积、发达的孔隙结构等特点，在SCR脱硝方面被广泛用作催化剂载体。本文综述了炭基材料包括活性炭（焦）、活性炭纤维、碳纳米管、石墨烯及碳包覆负载型催化剂在低温NH₃-SCR脱硝领域的研究成果与进展，阐述了表面官能团、反应条件及稀土元素等因素对炭基材料负载型催化剂脱硝性能的影响，并且讨论了炭基材料负载型催化剂的催化反应机理。指出采用多种手段改性催化剂，优化其中低温脱硝性能与稳定性，深入探究催化剂表面反应物种的吸附-活化行为和催化反应路径是炭基材料负载型低温NH₃-SCR催化剂研究的重点。     

稀土精矿负载Fe2O3矿物催化材料的NH3-SCR脱硝性能研究

以白云鄂博富含Ce氧化物的稀土精矿为催化材料的载体,采用硝酸铁溶液浸渍、微波焙烧获得一系列矿物催化材料.采用XRD,SEM,EDS,XPS等手段对催化剂的矿相结构、表面形貌进行表征,并测定了其脱硝活性.结果表明,在0.5mol/L硝酸铁溶液中浸渍的稀土精矿(Catalyst3)结构特征最佳,表面粗糙且多孔,出现了明显且...     

负载型Mn基低温NH3-SCR脱硝催化剂研究综述

MnO_x以其良好的低温催化活性成为当前低温NH₃-SCR脱硝催化剂研究的热点,负载型Mn基低温脱硝催化剂较好地解决了非负载型低温N₂选择性差、易中毒等难题,具有良好的工业应用前景.本文综述了负载型Mn基低温脱硝催化剂的研究现状,从活性组分、载体、制备方法、机理和动力学以及抗H₂O、SO₂性能5个方面介绍了负载型Mn基低温脱硝催化剂的研究现状,着重阐述了金属氧化物、分子筛、炭基等人工和天然载体负载MnO_x在制备方法和脱硝活性方面的最新研究成果,简述了Mn基低温脱硝催化剂的催化机理以及动力学研究进展,分析了Mn基低温脱硝催化剂的H₂O和SO₂中毒机理.指出提高负载型Mn基低温脱硝催化剂的抗中毒性能和再生是今后研究的重点.     

锰基低温NH3-SCR催化剂脱硝及抗硫性能研究进展

催化剂是SCR脱硝的核心技术,在SCR脱硝系统中,经除尘和脱硫后烟气温度通常低于200℃,因此开发低温脱硝催化剂为研究重点。本文分别综述了非负载型和负载型锰基低温脱硝催化剂,其中主要探讨了TiO_2、活性炭、炭纳米管、 CeO_2为载体的负载型锰基低温脱硝催化剂。分析了SO_2中毒过程以及抗中毒的催化剂。并对锰基低温脱硝催化剂进一步研究方向进行了展望。     

不同载体负载锰基催化剂脱硝性能研究

NH_3-SCR法去除烟气中NO_x的关键在于催化剂,与非负载型催化剂相比,负载型催化剂除了载体自身可以起到一定的脱硝作用外,还对催化剂整体的活性、抗中毒性等多方面有着很大影响。本文分别阐述了以分子筛、活性炭、TiO_2为载体负载的锰基催化剂在选择性催化还原脱硝中的研究情况。     

含铈催化剂NH3-SCR反应机理研究进展

从Ce用为助剂、活性组分、载体三方面,对含铈催化剂NH3-SCR脱硝反应机理进行了综述,并深入探讨含铈催化剂的反应机理,对该领域的进一步发展进行了展望。     

燃煤烟气低温NH3-SCR脱硝工艺中试

国内对于低温脱硝催化剂的研究主要集中在实验室的小试规模,对无钒低温NH₃-SCR蜂窝催化剂在燃煤烟气条件下的脱硝活性和中毒机理研究较少,无法完全反映出催化剂在真实烟气条件下的运行状况。本文采用自行设计的低温NH₃-SCR装置在石河子市某热电厂进行了中试研究,得到了该催化剂在实际烟气条件下的最佳工艺条件,并深入分析了实际烟气中复杂成分对低温脱硝催化剂的影响机理。研究结果表明：SO₂浓度低于35mg/m³、空速约为4200h^-1、烟气温度约为100℃、氨氮比约为1.2时催化剂的脱硝效率最佳;高浓度的SO₂会促进硫酸盐类的形成和催化剂活性组分的硫酸化,是催化剂活性降低的主要原因。环境友好型低温脱硝催化剂表现出优异的低温脱硝性能和抗硫性能;脱硝工艺改造方便;具有广阔的工业应用前景。     

载体结构对锡铁负载型催化剂脱硝性能的影响

利用凹凸棒土（ATP）、活性炭（AC）、介孔硅（MCM-41）、二氧化钛（TiO₂）这4种孔结构不同的载体,通过水热法制备了以Fe₂O₃为催化剂主活性组分、SnO₂为辅活性组分的锡铁负载型催化剂。催化剂的微观结构通过BET和SEM测试,并在催化剂评价装置中模拟烟气组成,考察锡铁负载型催化剂在反应温度为80～280℃、脱硝空速为32000～48000h^-1范围内的选择性催化还原（SCR）性能。同时考察了SO₂与H₂O对1/2SnFe/ATP催化剂的影响。实验表明,载体可能为催化剂提供大量Brønsted酸性位点,有利于反应气体吸附。1/2SnFe/ATP催化剂表现出最佳的SCR脱硝性能,在200℃时实现最高96.4%的NO转化率,而且由其抗硫性及其抗水性实验表明：SO₂单独作用于催化剂时,脱硝效率降低迟缓,切断二氧化硫后仍能恢复到85%以上。同时加入水和二氧化硫后,将会导致脱硝效率急剧下降。停止加入后,催化剂效率又开始慢慢恢复,效率可以恢复达到70%以上。     

改性催化剂织构强化低温NH3-SCR脱硝性能的研究进展

采用选择催化还原技术（SCR）有效脱除NO_x的关键在于高效催化剂,而催化剂脱硝性能主要取决于催化剂的物理化学性质,催化剂织构特性的差异对于催化剂低温活性及抗中毒性能具有重要的影响。本文综述了近年来通过改性催化剂织构强化催化剂脱硝性能的研究进展,重点阐述了通过拓展催化剂载体比表面积及提高活性物质的表面分散性等织构改性来优化催化剂微观形态,由此提高催化剂低温脱硝性能;同时介绍了改性催化剂织构的常用方法;并总结了近年来国内外学者对特殊结构催化剂的研究,众多文献表明催化剂的特殊结构和形态可以显著改善催化剂的酸性和活性位性质,提高催化剂的脱硝性能和抗中毒性能。在此基础上展望了未来催化剂织构改性的研究方向;寻求更合适的物理化学方法应用到催化剂织构改性、进一步采用仿真模拟技术用于催化剂研究以及继续开发研究特殊结构催化剂并应用到工程实践中。     

NH3-SCR脱硝催化剂研究进展

综述了NH3-SCR脱硝催化反应机理及近年来文献报道的脱硝催化剂体系(V、Mn、Ce基等过渡金属氧化物和复合氧化物催化剂,Fe、Cu离子交换型分子筛催化剂),并对各种催化剂的优势和不足进行分析评述.虽然目前催化剂体系众多,但催化剂宽裕的高活性操作温窗、高温水热稳定性和耐毒性仍有待提高.最后指出,开发新型催化剂、改善催化...     

锰改性磁铁矿催化NH_3-SCR脱硝性能研究

采用水热法制备锰改性磁铁矿型催化剂用于烧结烟气选择性催化还原脱硝反应,研究水热反应温度对催化剂物理化学性能及脱硝性能的影响。结果表明,160℃水热反应制备的催化剂MnFe_2O_4-160表现出最佳的脱硝性能,在反应温度80℃即可达到90%的脱硝效率。提高锰的平均价态,促进表面吸附氧含量,增大比表面积,有利于提高锰改性磁铁矿催化剂的低温脱硝性能。     

双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂的NH3-SCR脱硝性能

以SSZ-39为载体,采用离子交换法制备不同铜锰物质的量比的Cu-Mn/SSZ-39分子筛催化剂,并考察其在以NH3为还原剂的选择性催化还原NO反应(NH3-SCR)中的脱硝活性.通过XRD、SEM、N2吸脱附、NH3-TPD、H2-TPR、XPS、ICP等对催化剂的结构、形貌、表面酸性等进行表征.结果表明,Cu2+提...     

SO2对稀土精矿催化剂NH3-SCR脱硝催化性能的影响

抗硫性能是评价脱硝过程中催化剂性能的关键指标,研究SO₂对催化剂理化特性的影响对催化剂脱硝应用具有重要意义。通过焙烧处理白云鄂博稀土精矿得到稀土精矿催化剂,利用催化剂抗硫性能实验台,结合SEM、BET、XRD和FT-IR,分析了O₂、NH₃、NO气氛下SO₂在催化剂表面的吸附及不同SO₂浓度对催化剂催化脱硝性能的影响。结果表明, SO₂对稀土精矿催化剂脱硝性能有显著的促进作用,300℃时,NO转化率从28%提高至50%,350℃时,NO转化率从42%提高至75%; SEM、BET和XRD结果表明催化剂抗硫性能测试前后的物理结构和化学组成基本保持不变,稀土精矿催化剂具有较好的抗硫性能;FT-IR结果证实SO₂的吸附使稀土精矿催化剂表面B酸性位点增多,催化剂对NH₃的吸附能力增强,因此有利于提高催化剂活性。研究结果可为白云鄂博稀土精矿催化剂NH₃-SCR脱硝应用过程中抗硫性能提供有价值的基础数据参考。     

制备方法对低温NH_3-SCR脱硝催化剂MnO_x/TiO_2结构与性能的影响

采用浸渍法、沉积法以及共沉淀法制备了MnOx/TiO2催化剂。运用XRD、BET、FTIR、H2-TPR和总酸量等技术对催化剂进行了表征,发现以共沉淀法制备的MnOx/TiO2催化剂具有最大的比表面积、孔体积和总酸量,孔径分布最集中,MnOx可以在TiO2表面高度分散。NH3-SCR脱硝活性表明,共沉淀法制备的MnOx/TiO2催化剂脱硝活性最好,当Mn负载量为20%时,高空速(60000 h-1)下,催化剂于140℃时对NO去除率可达92.9%。     

Fe改性Cu-SSZ-13的方法对催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响

为了解决柴油车尾气中的NO_x污染环境的问题,分别用离子交换法（IE）、湿浸渍法（IWI）和固态离子交换法（SSIE）制备了3种Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂,考察了其对NH₃选择性催化还原NO（NH₃-SCR）的催化性能,并运用XRD、BET、FTIR、UV-Vis DRS,H₂-TPR等方法对催化剂进行了表征。结果表明,经Fe改性Cu-SSZ-13后,催化剂有很好的抗高空速性能、较宽的温度窗口、很好的水热稳定性和更好的高温还原能力。制备方法对Fe/Cu-SSZ-13的脱硝活性影响不同,在150～400℃温度范围时,3种催化剂的SCR活性顺序为：Fe（5.5%）-IE >Fe（5.4%）-SSIE >Fe（5.5%）-IWI;然而高于400℃时,SCR活性顺序为：Fe（5.5%）-IE >Fe（5.5%）-IWI >Fe（5.4%）-SSIE。表征结果显示,3种方法制备的催化剂进行比较,离子交换法制备的Fe含量为5.5%的催化剂表现出最好的水热稳定性、最大的比表面积以及最好的催化活性,其在175～500℃内NO的转化率达到90%以上,因此Fe（5.5%）-IE是首选的NH₃-SCR催化剂。     

离子交换法改性ZSM-5的NH_3-SCR性能研究

为了获得可以在低温条件下具有较高脱硝效率并且无毒易得的SCR催化剂,采用了传统水溶液离子交换法制备Cu-ZSM-5,Ce-ZSM-5催化剂和连续水溶液离子交换法制备Cu-Ce-ZSM-5,Ce-Cu-ZSM-5催化剂,并运用N_2吸附脱附、扫描电镜、X射线衍射对吸附催化剂进行物理化学表征。在100—500℃温度范围,空速60 000 h~(-1)的条件下进行SCR活性测试。结果表明,Cu-ZSM-5,Cu-Ce-ZSM-5和Ce-Cu-ZSM-5催化剂表现出了良好的低温活性,在200—300℃范围内脱硝效率接近100%,而在100—200℃范围内Cu-ZSM-5催化剂的SCR活性最高。改性ZSM-5催化剂与传统SCR催化剂相比拥有无毒易得、低温活性好等优点,具有广泛的工业应用前景。     

Fe2O3/凹凸棒土催化氧化处理印染废水的研究

研究由浸渍法制备负载型Fe2O3/凹凸棒土催化剂,并利用该催化剂对印染废水进行处理,探讨废水pH值、催化剂用量、反应时间等对色度去除率的影响。确定较佳反应条件:催化剂用量为0.25g,染料废水初始浓度300mg/L,染料废水pH值为7.0,过氧化氢0.6mL,反应时间2h时色度去除率为90%。     

凹凸棒石基脱硫剂的制备及其性能评价

采用沉淀法在凹凸棒石表面分别负载了铁和锌元素,制得Fe/凹凸棒石脱硫剂和Zn/凹凸棒石脱硫剂。用XRD、TEM和TPR等方法表征制得的两种凹凸棒石基脱硫剂,研究凹凸棒石基脱硫剂在氨水、盐酸中的稳定性;通过检测脱硫过程中尾气中H2S浓度的变化并分析脱硫剂的硫容比较两种脱硫剂的脱硫性能。分析了粒度、负载量和自体再生次数对铁脱硫剂的硫容的影响。结果表明,活性组分在凹凸棒石表面负载均匀;铁脱硫剂的脱硫性能较好,其硫容是活性炭的120倍,是锌脱硫剂的7.67倍;减小粒度和增加负载量都可以提高硫容,其自体有再生能力但再生仅能恢复脱硫剂的部分脱硫功能。Fe/凹凸棒石脱硫剂在脱硫领域有较好的应用前景。     

g-C3N4负载Keggin型Fe单晶取代杂多酸盐对催化性能的影响

应用乙醚萃取法制备了Fe单晶取代的Keggin型磷钨酸盐(PW_(11)Fe),并成功负载于石墨相氮化碳(g-C_3N_4),制备了不同掺杂量的复合催化剂。采用FTIR,XRD,XPS,UV-Vis,EIS,PL对催化剂进行表征。结果表明:PW_(11)Fe的掺杂有效地调控了g-C_3N_4的能级结构。并且能够有效降低光生电子空穴的复合几率,拓宽了光的响应范围,其中当掺杂量为15%(0. 15CN)时表征结果最佳。以罗丹明B(Rh B)为反应探针,在500 W氙灯(配420 nm滤光片)照射下考察催化剂的反应活性及稳定性。结果表明:负载PW_(11)Fe后显著提高了g-C_3N_4对于反应底物的吸附性能以及反应活性。0. 15CN表现出最佳的反应活性,光照90 min降解率达到100%,反应速率常数为0. 042 66 min~(-1),是纯g-C_3N_4的21. 9倍。当循环使用4次后,催化活性几乎不变。