锆钒氚化膜的3He释放研究

对两块锆钒氚化膜中3He释放进行4 a跟踪监测。测量结果表明:其释放系数(RF)一直保持在10-4~10-2量级,与文献所报道的锆钴合金、钯、铒等金属的氚化物早期的3He释放基本上处于同一水平。其区别在于,随着时间的增长,其它金属的氚化物在200~1 000 d内达到3He的加速释放,而锆钒合金贮存已1 500 d,仍无3He的加速释放迹象。这种现象说明锆钒合金具有更强的固氦能力。     

金属氚化物中氦行为的研究现状与发展趋势

简要概述了近些年来金属氚化物中³He的存在和演化行为、延缓³He从材料中析出的可能途径以及时效对氚化物性能影响等方面的研究进展,重点对几种金属氚化物的³He时效行为进行了比较分析,并对其研究趋势作了概要评述。文章同时简要介绍了本研究组在金属氚化物³He演化行为研究方面的理论模拟和实验研究方面的工作进展。     

基于嵌入蒙特卡罗模拟计算的遗传算法对多重测量装置3He管排布的优化

为提高NDA方法测试分析精度,降低统计误差,在研制中子多重测量装置时通常将探测效率作为重要的设计目标。本文将蒙特卡罗模拟嵌入遗传算法中,以假想的90根³He管中子多重测量装置为例,利用该方法对其³He管分布进行理论模拟和优化,在短时间内求出探测效率为37%的最优排布。同时,利用蒙特卡罗模拟了随机抽样产生的1000个有效排布,并对随机抽样分析与遗传算法结果进行比对分析。结果表明：利用遗传算法确定³He管分布是快速有效的。     

氚化锆的3He释放特性研究

对两块ZrTx样品的3He释放进行了6 a跟踪监测.结果表明:样品早期的3He释放系数(RF)为10-6～10-5,随着3He浓度增加到0.31时,其RF值缓慢增长至10-4量级,然后,样品3He释放的增速加快,当3He浓度达到0.38时,样品3He释放出现暴涨,RF值迅速增长至10-1量级,这一时期定义为样品的3He加速释放阶段.当ZrTx样品达到3He加速释放阶段后,对样品5.6 s的3He释放扫描谱表明,此时样品以两种方式向外释放3He,一种是以均匀的速率(约为生成速率的50%)向外扩散,一种以瞬时爆发的方式向外逃逸,每次爆发约释放出1012～1014个原子.     

6He(p,γ)7Li反应的实验设计与束流准备

在HI-13串列加速器次级束流线上,使用7Li初级束,通过²H(⁷Li,⁶He)³He反应产生了能量为26、32和38MeV的放射性6He次级束,纯化并准直后,6He次级束流纯度可达99%,强度最大为900s^-1。使用该次级束可实现对²H(⁶He,⁷Li)n反应的角分布测量,并结合理论计算,间接导出⁶He(p,γ)⁷Li的天体物理S因子和反应率。     

Ed=20keV2H(d,γ)4He反应截面测量

对E_d=20keV的氘束入射到D-Ti靶上由²H（d,γ）⁴He反应产生的γ射线及由²H（d,p）³H反应产生的质子进行测量，得到分支比Γγ/Γp为(1.06±0.42)×10^-7及²H（d,γ）⁴He反应截面σ的上限值为(2.9±1.2)×10^-39m²。     

基于SnF2靶样的加速器质谱测量裂变产物126Sn的方法研究

在中国原子能科学研究院HI-13串列加速器质谱系统上建立了以SnF₂为靶样,引出SnF₃^-分子负离子形式的¹²⁶Sn-AMS分析方法。介绍了用于AMS测量的¹²⁶Sn实验室参考标准的研制以及靶物质SnF₂的化学制备过程,通过引束实验确定了可将同量异位素¹²⁶Te本底干扰压低2～3个量级的SnF₃^-分子负离子引出形式,实现了¹²⁶Sn束流的传输以及同量异位素的探测和鉴别。对制备的3个标准样品（¹²⁶Sn/Sn原子个数比为1.033×10^-8、4.54×10^-9、6.43×10^-10）的测量结果显示,¹²⁶Sn/Sn原子个数比测量值与标称值呈良好的线性关系（R²=0.999）,通过测量空白样品获得系统探测¹²⁶Sn测量的灵敏度为（1.92±1.13）×10^-10。     

99Tcm(CO)3-CNRGD的制备及生物学评价

合成了含异腈基团的多肽偶联物（CNRGD）,并用［⁹⁹Tc^m(CO)₃(H₂O)₃］⁺标记,得到具有与整合素α_vβ₃受体多结合位点的⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD,并对其进行了体内外生物学评价。结果表明,在优化的标记条件下,⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD的标记率达到77%,纯化后,标记物放射化学纯度大于96%。体外稳定性实验显示其具有很高的稳定性;脂水分配系数显示其具有较好的脂溶性。正常小鼠体内分布显示,⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD在血液中清除较快,主要通过肝肾代谢。荷MCF-7人乳腺癌裸鼠体内分布显示,注射1、4h后,标记物在肿瘤部位的摄取值达(2.38±0.37)%ID/g和(1.57±0.21)%ID/g,瘤/血比分别达0.71±0.09、1.15±0.15,表明该标记物在肿瘤细胞中有一定的摄取和较长的滞留时间。     

UTx老化释氦研究

为研究老龄氚化铀释放氦的规律,对室温贮存多年的老龄UT0.9~1.2释放的氦压力与组分进行了分析.结果表明,氚化铀经过6~7 a老化,氚衰变产生的3He气体约有38.1%~45.3%释放至贮氚铀床空腔内,其纯度为99.9%,贮氚铀床空腔气体压力达1.11~1.36 MPa;部分He保留在固相中,He和U的原子比为0.177~0.201.     

时效氚化锆的氦释放及结构变化

实验测量了氚化锆时效过程中的3He释放以及结构变化。实验结果表明,面心四方结构ZrH1.801相的氚化锆在n(3Hegen)/n(Zr)小于0.27的时效期间,3He的释放系数处于10-6～10-5量级,生成的3He几乎全部被氚化物捕获。受季节温差的影响,3He的释放系数呈波浪式变化。随n(3Hegen)/n(Zr)的增加,氚化锆的晶胞体积经历了增大、维持恒定以及减小3种变化。     

117Snm(113Sn)(Ⅳ)-四（4-磺酸苯基）卟啉的制备

为了研制对辐射增敏的、肿瘤治疗用的117Snm放射性药物，研究了117Snm(113Sn)(Ⅳ)与四（4 磺酸苯基）卟啉（TPPS4）的反应条件和该配合物的体外稳定性及其化学计量组成。研究结果表明，用天然丰度的金属锡粒作靶料，在中子注量率为4×1013cm-2·s-1的条件下，照射90h，可以获得比活度为013GBq/g的117Snm和616MBq/g的113Sn；在pH为2~4、沸水浴中反应30min时，117Snm(113Sn)(Ⅳ) TPPS4标记率大于95%。该放射性配合物有良好的稳定性和抗生理盐水稀释性能，室温下放置48h或用生理盐水稀释5~15倍，其放化纯度基本不变；该配合物中Sn(117Snm(113Sn))与TPPS4的配位比为1∶1。     

氚化钛膜中氦的热解吸行为初步研究

对He、Ti原子比n(He)/n(Ti)为0.004～0.300的7块氚化钛膜样品在1300K以下进行热解吸分析,以获得它们的热解吸谱。在低于1300K范围内,氚化钛膜共有4种氦的热释放峰,分别对应于贯穿至表面的氦泡、近表面的氦、体相中的氦泡和氦的小团簇。对这4种类型的氦释放峰的解吸温度和解吸量随膜中总氦量的变化分别进行分析,研究观测膜中各种状态存在的氦量随n(He)/n(Ti)增加的变化趋势。实验观测到,升温将导致氚化钛膜可容纳的氦量大幅降低。     

10MW高温气冷堆一回路放射性裂变产物活度测量实验及分析

对10MW高温气冷堆（HTR-10）一回路氦气中放射性裂变产物的组成及活度水平的准确测量，可用以分析研究HTR-10燃料元件释放裂变产物的特征，并可用以推知堆芯所有燃料元件中铀污染水平和燃料颗粒的整体破损率水平，从而可得到HTR-10辐射安全性的直接验证。本工作通过对取样罐氦气中惰性气体核素活度的分析，推测HTR-10一回路活度，并与程序计算值进行了比较。实验测到了^85mKr、⁸⁷Kr、⁸⁸Kr、¹³³Xe、¹³⁵Xe、^135mXe、¹³⁸Xe、⁸⁸Rb、¹³⁸Cs等核素。通过实验测量可推知，燃料元件石墨孔隙中的铀污染份额低于5.7×10^－7。     

Pu(OH)4(am)与碳酸根的配位行为研究

为了解在惰气环境Pu(OH)_4(am)与碳酸盐溶液中HCO^-₃，CO^2-₃的配位行为，考察了放置时间对Pu总浓度的影响；同时也考察了pH值、碳酸根总浓度变化对碳酸盐溶液中Pu的主要存在形态及溶解总浓度的影响。实验结果表明，HCO^-₃离子与Pu(OH)_4(am)生成[Pu(OH)₄(HCO₃)₂]^2-（lg K=-2.61±0.18, lgβ=54.25±0.18）或[Pu(OH)₂(CO₃)₂]^2-（lgK=-2.61±0.18, lgβ=46.91±0.18）；CO^2-₃离子与Pu(OH)_4(am）生成[Pu(OH)₄(CO₃)₂]^4-（lgK=-3.52±0.11, lgβ=53.33±0.11）。可能的配位反应方程式为： Pu(OH)_4(am)+2HCO^-₃ = [Pu(OH)₄(HCO₃)₂]^2-, Pu(OH)_4(am)+2HCO^-₃ =[Pu(OH)₂(CO₃)₂]^2-+2H₂O, Pu(OH)_4(am)+2CO^2-₃=[Pu(OH)₄(CO₃)₂]^4-。     

铼羰基化合物的制备及其在小鼠体内的生物分布

选择三齿配基L₁,L₂,L₃及L₄（L₁ =组氨酸, L₂ =次氮基三乙酸,L₃= 2-吡啶甲基胺 N, N-二乙酸,L₄ =二（2-吡啶甲基）-胺）作为双功能螯合剂可以连接受体、多肽、蛋白等靶向分子,用于设计合成新的以[¹⁸⁸Re(CO)₃]⁺为核心的放射性药物。标记实验表明,4个配基的浓度在1×10^-5～1×10^-4mol/L,反应时间为30min时,放射化学产率大于90％,用HPLC分离后,放射化学纯度大于95％。电泳实验表明,配合物显示不同的价态。稳定性实验表明,4种配合物在体外稳定,24h几乎不发生分解。组氨酸与半胱氨酸竞争实验说明,24h内4个配合物很难发生配基与半胱氨酸的交换反应,而在组氨酸溶液中,除L₂形成的配合物相对来说不稳定外,其它3个较稳定。是否在体内有很高的稳定性,还需实验进一步证实。小鼠动物试验表明,4个配合物均能较快地从血液和多数组织器官中清除,主要在肝和肾中浓集,是较理想的双功能螯合剂。     

~2H(~6He,~7Li)n反应角分布和~7Li的质子谱因子

在中国原子能科学研究院HI-13串列加速器次级束流线上,使用6He次级束首次测量了质心系能量为9.1 MeV的2H(6He,7Li)n反应角分布,并用扭曲波波恩近似(DWBA)进行理论分析,导出了7Li的质子谱因子为0.40±0.02。     

水溶液中新核心[99Tcm(CO)2(NO)]2+和[99Tcm(CO)2(NO)-L] (L=DTPA,EDTA,EHIDA)的制备

研究了水溶液中制备[99Tcm(CO)2(NO)-L](L=DTPA,EDTA,EHIDA)配合物的2种方法:(1) 由前体[99Tcm(CO)3-L]制备[99Tcm(CO)2(NO)-L];(2)由[99Tcm(CO)2(NO)(H2O)3]2+中间体制备[99Tcm(CO)2(NO)-L];并确定了最佳标记条件.TLC和HPLC结果表明,2种方法得到的配合物放化产率均在90%以上.初步建立了1套在水溶液中简单、高效制备新的[99Tcm(CO)2(NO)]2+类配合物的方法.+基团取代原三羰基锝配合物得到的[99Tcm (CO)2(NO)-L]配合物具有良好的体外稳定性,取代后的配合物脂溶性和电荷性质都发生了改变,为99Tcm放射性药物的研制开辟了新思路.