钕在钙钛锆石和榍石组合矿物中的固溶机制

以ZrSi O4、CaCO3、Ti O2、Al2O3、Nd2O3为原料,引入Al3+作价态补偿,通过固相反应制备包容模拟三价锕系核素Nd的钙钛锆石(CaZrTi2O7)和榍石(CaTiSi O5)组合矿物固化体。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜/能谱仪(SEM/EDS)研究其矿相组成、微观结构和元素分布,探讨Nd在钙钛锆石和榍石组合矿物固化体中的固溶机制。研究表明:钙钛锆石和榍石组合矿物固化体较佳的合成条件是在1 230℃条件下保温30 min,较佳配方的摩尔比为n(Ca1-x/2-y/4Nd(x+y)/2Zr1-y/4Alx/2Ti2-x/2O7)∶n(Ca1-xNdxAlxTi1-xSi O5)=[4/(4-y)]∶1;Nd3+能够进入钙钛锆石和榍石晶格,榍石能够固溶Zr4+、Al3+、Nd3+,Zr4+和Nd3+取代Ca2+位,Al3+占据Ti4+位,钙钛锆石能够固溶Al3+、Nd3+,Nd3+进入Ca2+位和Zr4+位,Al3+占据Ti4+位。     

钙钛锆石和榍石人造岩石固化模拟放射性焚烧灰的研究

以天然锆英石（ZrSiO4）、CaCO3、TiO2为原料,利用高温固相反应,借助X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等分析方法,进行了钙钛锆石（CaZrTi2O7）和榍石（CaTiSiO5）人造岩石固化模拟放射性焚烧灰的研究。结果表明：针对成分为CaO 60．9％（wt）,TiO2 10．2％（wt）,SiO2 6．16％（wt）,Fe2O3 11．4％（wt）的焚烧灰,当模拟放射性焚烧灰掺量分别为20％、40％、60％时,最佳合成及烧结温度分别为1260℃、1230℃、1200℃。采用本实验的工艺技术和路线,可以制备得到性能优良的钙钛锆石和榍石人造岩石固化体,其最佳烧结及合成温度随模拟放射性焚烧灰掺量的增加而降低;可以将固化基材的合成与人造岩石体固化体的烧结工艺合二为一,易于实现工程化。     

利用模拟放射性焚烧灰合成钙钛锆石和榍石的研究

本文采用模拟放射性焚烧灰、天然锆英石为主要原料,通过配方设计,借助于失重-差式扫描量热(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)等分析手段,研究钙钛锆石和榍石的高温固相反应合成.结果表明,采用高温固相反应,能够在较低温度获得高纯度的钙钛锆石和榍石;合成钙钛锆石和榍石的最佳温度及最低温度与配方有关,最低合成温度可低于1140℃.当焚烧灰掺量为0、20%、40%、60%时,配方的最佳合成温度分别为1260℃、1260℃、1230℃、1200℃.     

掺铀榍石人造岩石固化体的制备及其浸出性能

以碳酸钙(CaCO3)、二氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化硅(SiO2)和硝酸铀酰(UO(2NO3)2.6H2O)为原料,采用固相反应工艺,制备掺铀榍石基人造岩石固化体。借助X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等分析手段,研究固化体的烧结温度、物相组成、U元素的浸出性能等。结果表明,掺铀榍石基人造岩石固化体的较佳烧结温度是1 260℃;榍石能很好地固溶U形成榍石固溶体;配方化学式为Ca095U0.05Ti0.9Al0.1SiO5、Ca092U0.04Ti0.9SiO5固化体,28天90℃的浸出率分别为7.0×10-10m.d-1、9.5×10-10m.d-1,其归一化浸出率分别是2.10×10-3g.m-2.d-1、1.76×10-3g.m-.2d-1。     

钙钛锆石基组合矿物固溶铈的研究

以ZrSiO₄、CaCO₃、TiO₂、Al₂O₃、Ce₂C₆O₁₂•10H₂O为原料,采用固相反应工艺合成掺Ce钙钛锆石基钛酸盐组合矿物。利用XRD、BSE、EDS等分析方法,研究组合矿物的制备及其对Ce的固溶。结果表明：合成掺Ce钙钛锆石基钛酸盐组合矿物的较佳温度为1230℃;组合矿物的主要晶相为钙钛锆石固溶体,次要晶相是榍石和CaTiO₃的固溶体;CeO₂在组合矿物中的最大固溶量为21.39%;组合矿物固溶Ce⁴⁺的机制较复杂,Ce⁴⁺固溶在Ca²⁺位或Zr⁴⁺位,Al³⁺固溶在Ti⁴⁺位对Ce⁴⁺固溶在Ca²⁺位有电价补偿作用。     

铈在榍石固溶体中的固溶量

以CaCO3、SiO2、TiO2、Ce2C8O12·10H2O和Al2O3为原料,通过高温固相反应合成榍石固溶体,借助X射线衍射(XRD)、背散射二次电子像(BSE)、能谱(EDS)等分析手段,研究铈在榍石固溶体中的固溶情况。研究结果表明,引入Al3+作为电价补偿时,Ce4+固溶在Ca1-xCexTi1-2xAl2xSiO5固溶体中,其最大固溶量为12.61%;不引入电价补偿时,Ce4+固溶在Ca1-2xCexTiSiO5固溶体中,其最大固溶量为10.98%;合成掺Ce榍石固溶体的较佳温度为1260℃。     

一种高放射性废物固化处理基材的制备方法

一种高放射性废物固化处理基材的制备方法，其特征包括：1）配料。以天然锆英石、CaCO2和TiO2为原料，按天然锆英石26-32重量份、CaCO2 29～35重量份、TiO2 35～42重量份的比例取各原料；2）细磨。将各原料装入细磨设备内，添加磨球后，振磨30-60min；3）煅烧。将物料在1150～1350℃的温度下煅烧20～60min，即制得产物。采用本发明制备钙钛锆石和榍石的人造岩石固化体，原料成本低廉，工艺简单（可以减少或避免固化处理过程中的二次污染），反应温度较低、得到的目标矿物纯度高，为钙钛锆石、榍石基人造岩石固化高放废物的工程化应用奠定了良好的基础。     

一种高放射性废物固化处理基材的制备方法

一种高放射性废物固化处理基材的制备方法，其特征是包括下列步骤：（1）配料：按质量比（26～32）；（29～35）：（35～42）取天然锆英石、CaCO3、TiO2原料；（2）细磨：将各原料装入细磨设备内，添加磨球后，振磨30-60rain；（3）煅烧：将物料在1150～1350℃下煅烧20～60min，即制得产物。采用本发明制备钙钛锆石和榍石的人造岩石固化体，原料成本低廉，工艺简单（可以减少或避免固化处理过程中的二次污染），反应温度较低，得到的目标矿物纯度高，为钙钛锆石、榍石基人造岩石固化高放废物的工程化应用奠定了良好的基础。     

铀、钍在Nd2Zr2O7烧绿石中的固化研究

为研究锕系元素铀、钍在烧绿石中的固化行为,通过喷雾热解-高温烧结成功合成了含铀、钍的系列Nd2Zr2O7烧绿石固化体,并采用XRD、SEM、EDS、Raman光谱和XPS等方法对所得固化体样品进行了表征。结果表明：铀、钍均能进入Nd2Zr2O7晶格的A位形成稳定的烧绿石结构。Th在固化体中的固溶量（摩尔分数,下同）达到40%,固化体保持较好的烧绿石单相结构;随着Th含量的增加,固化体转变为烧绿石、立方ZrO2和ThO2共存的多相陶瓷结构。U在Nd2-xUxZr2O7烧绿石中的固溶量仅为10%,固化体结构无序化明显增加;随着U含量的增加,固化体快速转变为萤石结构,铀固溶量约为20%。铀、钍在Nd2Zr2O7烧绿石固化体中固溶量存在较大差异。XPS分析发现,Th在烧绿石固化体中以+4价存在;U在固化体中以+4价和+6价存在,导致固化体A位离子的配位结构发生变化,更多氧离子进入烧绿石体系,导致体系转变为无序化萤石结构,固溶量明显下降。     

榍石固溶体中钕的固溶量

以CaCO₃、H₂SiO₃、TiO₂、Nd₂O₃和Al₂O₃为原料,通过高温固相反应合成榍石固溶体,借助X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、能谱仪（EDS）等分析手段,研究钕在榍石固溶体中的固溶情况。结果表明,引入Al³⁺作为电价补偿时,Nd³⁺能较好地固溶在Ca_1-yNd_yTi_1-yAlySiO₅固溶体中,其固溶量为12.3%～13.56%;不引入电价补偿时,Nd较难在Ca缺位的Ca_1-3/2yNd_yTiSiO₅固溶体中固溶,其固溶量约为3.5%;合成掺Nd榍石固溶体的较佳温度为1270℃。     

人造岩石固化掺铀模拟放射性焚烧灰

以天然锆英石、模拟放射性焚烧灰、CaCO₃、TiO₂、UO₂为原料,采用高温固相反应,对人造岩石固化掺铀模拟放射性焚烧灰进行研究。借助XRD、SEM、抗浸出性能测试等分析测试方法,研究固化体的性能。结果表明：在空气气氛下烧结,固化体的晶相为CaZrTi₂O₇［Ca（Zr,U）Ti₂O₇］、CaTiSiO₅、CaTiO₃和CaUO₄,一部分U固溶于Ca（Zr,U）Ti₂O₇中;较多CaZrTi₂O₇的生成有利于Ca（Zr,U）Ti₂O₇固溶更多的U;模拟放射性焚烧灰掺量为60%、UO₂含量为6.88%的人造岩石固化体,1～35d铀的归一化浸出率为0.17~2.81μg/(cm²•d),42～192d铀的归一化浸出率为0.09～0.13μg/(cm²•d)。     

APOR流程1B槽中镎的走向行为研究

从Np(Ⅴ,Ⅵ)与二甲基羟胺(DMHAN)、单甲基肼(MMH)反应动力学及有机相中Np(Ⅵ)的反萃动力学两方面实验考察了APOR流程1B槽中镎的走向行为。结果表明:DMHAN还原Np(Ⅵ)的速率很快,动力学方程为-dc(Np(Ⅵ))/dt=kc(Np(Ⅵ))c(DMHAN)/c0.6(H+),25℃时,反应速率常数k=289.8(mol·L-1)-0.4·min-1;进一步还原Np(Ⅴ)的速率则很慢,其中,DMHAN还原Np(Ⅴ)的动力学方程为-dc(Np(Ⅴ))/dt=kc(Np(Ⅴ))c(DMHAN)c(H+),25℃时,k=0.0236(mol·L-1)-2·min-1;MMH还原Np(Ⅴ)的动力学方程为-dc(Np(Ⅴ))/dt=kc(Np(Ⅴ))c0.36(MMH)c(H+),25℃时,k=0.0022(mol·L-1)-1.36·min-1。所以,1B槽中Np主要以Np(Ⅴ)形式存在。在扩散控制模式下,DMHAN和MMH对Np(Ⅵ)的反萃动力学方程分别为:dca(Np(Ⅵ))/dt=k(V/S)co0.,05(Np(Ⅵ)).co-0.14(TBP)ca-0.32(NO3-),25℃时,k=2.29×10-4(mol·L-1)0.96·cm-1·min-1;dca(Np(Ⅵ))/dt=k(V/S)co0.,063(Np(Ⅵ))co-0.27(TBP)ca-0.34(NO3-),25℃时,k=6.24×10-4(mol·L-1)0.98·cm-1·min-1。可见,DMHAN-MMH存在下,Np可被快速反萃入水相。基于以上的动力学参数以及工艺过程参数,可计算出1B槽中95%的Np进入水相。     

涂硼电离室中子探测效率和灵敏度

从电离室工作原理导出了平板型涂硼中子电离室探测效率及灵敏度的计算公式,并求得其热中子探测效率和灵敏度。电离室对热中子探测效率饱和值为1.35%,灵敏度饱和值为9.65×10^-14A•cm^-2•s^-1,与已有公式所得结果8.43×10^-14A•cm^-2•s^-1相近。α粒子和Li离子对探测效率的贡献相差不大,但α粒子对灵敏度的贡献占主导地位。适当的硼膜厚度、慢化快中子、选用浓缩硼均有利于提高涂硼电离室探测效率和灵敏度。     

空心玻璃微球D2/Ne混合气体充气工艺

本工作主要研究空心玻璃微球对D₂和Ne气体渗透系数的差异，以及研究采用热扩散法在高压充气系统上向空心玻璃微球充入D₂/Ne混合气体的充气工艺。利用干涉条纹法测量了在充气和保气时Ne的气体渗透系数，它们分别为K_Ne,350℃=2.6×10^-18和K_Ne,25℃=8.0×10^-22mol•m^－1•s^－1•Pa^－1。根据D₂的气体渗透系数确定了玻璃微球充D₂/Ne混合气体的充气方法和充气平衡时间，平衡时间以充纯Ne时间为准。此外，还研究了空心玻璃微球充入混合气体后的保气性能。     

光电耦合器4N49单粒子瞬态脉冲效应的试验研究

通过脉冲激光模拟单粒子效应,对光电耦合器4N49的单粒子瞬态脉冲（SET）效应进行了试验研究。在10V工作电压下,获取了4N49在特定线性能量传输（LET）值下的SET波形特征及其变化规律,得到了器件SET效应的等效LET阈值为10MeV•cm²•mg^-1,而饱和截面数值则高达1.2×10^-3cm²。试验验证了4N49的SET效应对后续数字电路的影响状况,定量研究了SET效应减缓电路的有效性,通过设计合理的电路参数可将器件在5V工作电压下的SET效应阈值由7.89MeV•cm²•mg^-1提高至22.19MeV•cm²•mg^-1。4N49的SET效应试验研究为光电耦合器SET效应的测试及防护措施的有效性验证提供了新的试验方法。     

Am-Be中子源辐射场周围剂量当量与吸收剂量的计算

根据最近更新的微观中子核反应截面数据（ENDF/B-Ⅶ库）计算了热中子到20MeV中子能区,H、C、N、O、Ar5种元素以及干燥空气和ICRU四元素组织的中子比释动能系数（kerma因子）。在此基础上,结合MCNP程序对Am-Be源外中子能谱的模拟,计算了Am-Be源中子场的周围剂量当量,单位中子注量下为373.0pSv•cm²。利用本实验室计算国产Am-Be源的中子能谱,算得相应中子场的周围剂量当量为374.0pSv•cm²,距离该源1m处空气对中子和γ射线的吸收剂量率分别为1.457×10^－2和1.580×10^-1μGy/(GBq•h)。     

粉末冶金态铍在北京谱仪束流管中的应用

根据北京谱仪(BESⅢ)束流管对材料物理性能的要求,对几种材料的物理性能进行比较后,选择粉末冶金态铍作为BESⅢ束流管的中心管材料。采用失重法对粉末冶金态铍在1号电火花加工油中的耐腐蚀性能进行研究,结果表明：粉末冶金态铍在1号电火花加工油中具有较好的耐蚀性,其腐蚀速率由初始的4.18×10^-7kg•m^-2•h^－1逐渐变小,并稳定为1.54×10^-7kg•m^-2•h^－1;在束流管10a的设计寿命内,粉末冶金态铍的最大腐蚀深度估算值为19.9μm,该值是BESⅢ束流管中心管最小厚度600μm的3.32%,满足BESⅢ的工程运行要求。