非均相类芬顿催化剂Fe/SBA-15的制备及其催化性能的研究

采用浸渍法制备了负载型Fe/SBA-15催化剂,其与H2O2可构成非均相类芬顿催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附分析、IR和TEM等手段对Fe/SBA-15催化剂进行表征。通过降解水中的亚甲基蓝研究催化剂的降解性能,考察催化剂中Fe含量、H2O2初始浓度和溶液初始pH等因素对亚甲基蓝降解率的影响。实验结果表明,Fe/SBA-15催化剂具有介孔结构,孔道均匀,平均孔径为5.534 nm,比表面积为483.5 m2/g;在溶液初始pH=3、H2O2初始浓度20 mmol/L、亚甲基蓝初始浓度2.5 mmol/L,Fe含量为0.9%(w)的Fe/SBA-15催化剂2 g/L、17.5℃和90 min的条件下,亚甲蓝的降解率可达到96.36%;Fe/SBA-15催化剂连续重复使用3次仍具有良好的催化性能。     

超声辅助沉淀法制备催化剂Ag_3VO_4及其光催化性能

以Na_3VO_4·12H_2O和AgNO_3为原料,采用超声辅助沉淀法制备了新型可见光催化剂Ag_3VO_4,并用XRD,TEM,UV-Vis等测试手段表征了试样的结构和性能。以金属卤灯(波长大于400 nm)为光源,研究了Ag_3VO_4光催化剂对甲基橙的可见光催化降解性能。表征结果显示,产物为单斜晶相的Ag_3VO_4纯物质,平均粒径60 nm,禁带宽度2.14 eV。光催化实验结果表明,甲基橙的光催化降解反应为拟一级动力学反应;当Ag_3VO_4用量为1.0 g时,对初始浓度为10 mg/L的甲基橙溶液具有最高的光催化活性,3 h时甲基橙的降解率达到99.48%。     

Fe2O3-CeO2光催化剂的制备及其催化性能

采用水热共沉淀法及水热浸渍法制备了Fe2O3-CeO2光催化剂,考察了工艺条件对Fe2O3-CeO2结构特征及光催化性能的影响。结果表明,经过600℃热处理,两种方法制得的样品均为立方萤石相CeO2结构,共沉淀法所得Fe2O3-CeO2没有杂相峰出现,随着Fe3+含量增加,样品结晶度增大;当Fe3+摩尔分数在5%以上时,浸渍法所得Fe2O3-CeO2样品有Fe2O3杂相峰,并且结晶度随Fe3+含量增加而降低。经过600℃热处理得到球形的Fe2O3-CeO2,浸渍法制得的样品有长大与团聚趋势。随着Fe3+含量增加,Fe2O3-CeO2对次甲基蓝的催化降解率先增大后减小,3%Fe3+掺杂量的降解率最佳,并且共沉淀法制得的Fe2O3-CeO2对次甲基蓝的催化降解效果优于浸渍法得到的Fe2O3-CeO2及纯CeO2。降解液的pH值直接影响到次甲基蓝的降解率,当pH值为10.0时,降解效果最好。随着催化剂用量增加,降解率先增大后减小,当催化剂质量浓度为100 mg/L、降解时间为100 min时,共沉淀法制备的Fe2O3-CeO2催化次甲基蓝的降解率最高达97.6%;浸渍法制备的催化剂质量浓度为50 mg/L、降解时间为100 min时,其降解率最高为93.4%;而纯CeO2的仅为75.8%。该光催化降解反应为一级动力学反应,反应速率服从多相催化动力学Langmiur-Hinshelwood(L-H)方程,共沉淀法所得Fe2O3-CeO2的最佳表观反应速率常数kapp为14.52×10-2,较浸渍法的增大23.9%,比纯CeO2样品高出71.8%。     

次氯酸钠氧化降解亚甲基蓝水溶液的研究

讨论了次氯酸钠浓度、光源及pH值对亚甲基蓝水溶液降解的影响,比较了不同氧化剂双氧水和次氯酸钠对亚甲基蓝水溶液的降解效果。结果表明,次氯酸钠氧化剂比双氧水更易使亚甲基蓝水溶液降解,而且次氯酸钠的浓度越大,pH值越小,降解亚甲基蓝水溶液的效果越好。在光照条件下,次氯酸钠浓度为1.25×10-3mol·L-1时,25 min内亚甲基蓝水溶液的降解率达96.6％,COD值也下降75％以上。     

响应曲面法研究多级孔TiO_2-ZSM-5分子筛的光催化性能

制备了多级孔TiO_2-ZSM-5分子筛光催化剂,利用XRD和SEM等方法对分子筛进行了表征。同时,以亚甲基蓝溶液的降解率为响应因子,在单因子实验的基础上,采用响应曲面法对影响多级孔TiO_2-ZSM-5分子筛光催化性的各因素间的单一和交互作用进行了探讨。实验结果表明,掺杂不同量的TiO_2不影响ZSM-5分子筛的骨架结构。pH是单因素中对亚甲基蓝溶液降解率影响较大的一项,TiO_2掺杂量和pH的交互作用对亚甲基蓝溶液降解率的影响较大。多级孔TiO_2-ZSM-5分子筛处理亚甲基蓝溶液的最优条件为:TiO_2的掺杂量11.38%(w)、pH=9.6、光催化剂投加量50 mg,在该条件下亚甲基蓝溶液的降解率最高为89.2%。     

改性纳米二氧化钛光催化降解水中微量溶解性亚甲基蓝

以TiCl4,(NH4)2SO4为主要原料,采用溶胶-凝胶法制备了SO42-/TiO2光催化剂,利用X射线衍射仪对所制备试样进行了表征,并将其用于光催化降解水中微量亚甲基蓝。结果表明,SO24-离子的掺杂修饰,使纳米TiO2结构明显改善。确定出亚甲基蓝溶液降解的最佳工艺条件为:紫外光照射下,在石英试管中,亚甲基蓝的初始浓度为6～9mg/L,催化剂投加量为1.0～1.5g/L。     

Co/SBA-15催化剂的合成及其对亚甲基蓝的催化降解

采用直接合成法制备了负载型Co/SBA-15催化剂,采用XRD,XPS,TEM,N_2吸附-脱附等手段对Co/SBA-15进行表征;考察了催化剂用量、Na HCO_3和H_2O_2的浓度及体系p H对Co/SBA-15催化降解亚甲基蓝性能的影响,并探讨了亚甲基蓝催化降解的机理。表征结果显示,Co/SBA-15具有载体SBA-15分子筛的典型介孔结构,孔分布均匀,Co/SBA-15的平均孔径、比表面积和孔体积分别为3.44 nm、475.33 m~2/g和0.27 cm~3/g。实验结果表明,在p H=9、Na HCO_3和H_2O_2浓度分别为10 mmol/L和30 mmol/L、催化剂用量为0.015 g、35℃下反应2 h,50 m L的25 mg/L亚甲基蓝的降解率可达86.48%。催化剂在Co+Na HCO_3+H_2O_2体系中产生碳酸盐自由基,形成了更多的活性氧自由基,提高了对亚甲基蓝的降解性能。     

PMoV／TiO2光催化降解甲基橙反应条件优化及动力学研究

溶胶-凝胶法制备光催化剂PMoV／TiO2光催化降解甲基橙溶液,考察了催化剂用量、氧化剂用量、光强度和甲基橙染料溶液浓度对降解反应的影响。结果表明,在甲基橙染料溶液初始浓度为6mg／L,催化剂PMoV／TiO2用量0．12g,氧化剂双氧水用量8mL,晴天光照条件下,甲基橙染料溶液脱色率达90．79％。最后,研究了该光催化反应的动力学过程。     

CoFe2O4/MCM-41催化剂的制备及其光催化降解亚甲基蓝性能

采用水热法将纳米CoFe₂O₄与MCM-41介孔分子筛复合，制备了CoFe₂O₄/MCM-41光催化剂。通过TG-DTA,XRD,SEM,N₂吸附-脱吸等方法对制备的催化剂进行表征，并以亚甲基蓝染料废水为研究对象，考察了催化剂光催化降解亚甲基蓝的性能。实验结果表明，CoFe₂O₄/MCM-41催化剂仍具有介孔材料的孔道结构，CoFe₂O₄纳米粒子在分子筛孔道或表面均匀分散，呈现尖晶石结构，使CoFe₂O₄/MCM-41复合催化剂具有良好的催化活性。CoFe₂O₄/MCM-41复合催化剂(Co与Si摩尔比为1∶1)在初始染料质量浓度为10 mg/L、溶液pH=7、可见光照射的条件下，2 h内对亚甲基蓝降解率达到98.3%，降解速率符合一级反应动力学。CoFe₂O₄...     

ZnO微球的制备及表征

以Zn(NO3)2为原料、强酸型阳离子树脂为模板,制备了ZnO微球。采用热重-示差扫描量热、X射线粉末衍射、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光谱、扫描电子显微镜、氮气吸附等方法对试样进行了表征。表征结果表明,ZnO微球由纳米ZnO晶粒组成,球体直径200～600μm。当焙烧温度为580℃时,ZnO微球表面ZnO晶粒结合紧密,比表面积为24.72m2/g;当焙烧温度升至780℃后,ZnO微球则变得较为松散,比表面积下降为7.92m2/g。以300W高压汞灯为光源,以甲基橙溶液为模型考察了ZnO微球的光催化降解性能。实验结果表明,焙烧温度为580℃时,合成的ZnO微球具有很好的光催化性能,当ZnO微球加入量为400mg/L时,反应50min后,对10mg/L甲基橙溶液的降解率达97%。