基于ZIF-8衍生氮掺杂多孔碳的高稳定性氧还原催化剂

沸石咪唑脂框架8(ZIF-8),高温热解处理得到氮掺杂多孔碳(NPC),通过双溶剂浸渍法、化学还原法以及酸处理,制备了NPC负载铂铜的开放型合金纳米颗粒催化体系。通过形貌表征和氧还原催化活性测试,筛选出最佳催化剂,该催化剂也在电流-时间测试中,表现出卓越的稳定性。其催化性能的提升,主要基于铜的引入对金属铂的d带中心的调控以及NPC中氮掺杂位点、羰基官能团对于金属纳米颗粒的锚定作用。     

Fe_2O_3/氮掺杂多孔碳的制备及催化性能

多孔碳材料负载过渡金属氧化物因其环境友好、成本低、具有较好的催化性能等优点,被广泛应用于各类有机化学反应中。本文首先制备了Fe_2O_3纳米颗粒/氮掺杂多孔碳催化剂,进而利用Ullmann C-N偶联反应,研究了氮掺杂多孔碳材料载体在催化剂方面的作用,评估了其对不同底物的催化性能,并对其循环使用性能进行了测试。结果表明,Fe_2O_3/氮掺杂多孔碳对Ullmann C-N偶联反应中的几类反应的催化活性较高,可以达到90%以上,且具有较好的稳定性。     

氮掺杂碳材料的制备及其化学活性位点研究

为了找出比较优异的非铂电极材料,并分析得出其最佳活性位点,分别从氮掺杂碳和碳载过渡金属氮材料催化剂在阴极催化的两个方向进行了探究。现如今通过X射线光电子能谱分析(XPS)可以检测出吡啶型氮、吡咯型氮和石墨型氮三种主要的氮掺杂活性位点。氮掺杂碳(G-N),氮掺杂碳纳米管(NCNT)以及氮掺杂石墨烯-氮掺杂碳纳米管(N-GO1@CNTs2)三种典型的氮掺杂碳材料进行分析。由此可见碳载过渡金属氮催化剂材料的催化活性位点很有可能主要是氮化金属化合物起作用。     

镍铁合金纳米颗粒嵌入氮掺杂碳纳米纤维高活性析氧催化剂的研究

采用静电纺丝法和后煅烧法制备了一种镍铁合金纳米颗粒嵌入氮掺杂碳纳米纤维的催化剂材料。通过SEM、TEM、XRD和XPS等对催化剂的形貌和组成进行分析与表征。进一步通过电化学工作站的测试证明催化剂NiFe-N-CNF-2具有优越的OER性能(10 mA/cm~2的电流密度下过电势为0. 4 V),甚至可以媲美商业RuO_2催化剂。该方法为制备低成本和高活性析氧催化剂提供了新方法。     

氮氟与铕共掺杂纳米TiO_2催化剂的制备及可见光催化性能研究

以氟化铵、硝酸铕和钛酸四丁酯为原料,采用溶胶-水热法制备出N、F和Eu~(3+)共掺杂可见光响应纳米TiO_2催化剂。通过X射线衍射(XRD)对其晶型和形态进行表征,催化剂呈锐钛矿型TiO_2纳米晶体,且N、F和Eu~(3+)的共掺杂有效抑制了纳米颗粒的增长。研究发现,当氮氟掺杂量为4.0%,铕为1.0%,煅烧温度为400℃时,纳米催化剂可见光催化性能最好。在催化剂用量为1.5 g/L,溶液pH值为2.45,苯酚初始浓度为40 mg/L条件下,氙灯模拟可见光照射2 h,苯酚的降解率接近100%。非金属N、F和金属Eu~(3+)的共掺杂,能有效提高TiO_2纳米粉体光催化活性。     

单分散氮掺杂的碳纳米球负载钯催化氯代硝基苯加氢反应

高效钯炭催化剂的研制是卤代硝基苯选择性加氢还原制备卤代苯胺工艺取得突破的关键。以单分散氮掺杂的碳纳米球为载体、钯为活性组分,采用浸渍法制备出负载型的Pd/CN-x(x代表碳基载体的焙烧温度),并对其催化氯代硝基苯加氢制备氯代苯胺反应的性能进行了研究。分别采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射光谱(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、场发射扫描电镜(SEM)以及X射线光电子能谱(XPS)技术对Pd/CN-x催化剂的形貌、结构及表面化学性质进行了表征分析。考察了不同温度下制备出的碳氮材料负载钯催化剂对氯代硝基苯选择性加氢还原反应活性和选择性的影响。研究结果表明,以单分散氮掺杂的碳纳米球为载体能够实现金属Pd颗粒的均匀分散,因而催化剂表现出优异的催化加氢性能。其中,Pd/CN-600催化剂表现出100%的3-氯硝基苯转化率,同时对3-氯苯胺的选择性高达76.9%。此外,载体表面含氮官能团影响活性Pd组分的有效分散,进而影响3-氯苯胺的选择性。     

氧化石墨烯掺杂锌铝类水滑石负载钯金催化剂的制备及催化性能

采用离子交换-还原法制备了氧化石墨烯(GO)掺杂锌铝类水滑石负载钯金双金属纳米颗粒的催化剂(Pd Au/Zn-Al LDHs/GO),通过XRD、TEM表征了催化剂的结构,以GO掺杂锌铝类水滑石为载体负载钯金纳米颗粒粒径小(约2nm)且分散均匀。以苯甲醇空气氧化形成苯甲醛的反应为模型,评价催化剂的催化性能,探讨了载体及钯、金比例对催化反应的影响。催化结果表明,氧化石墨烯掺杂的锌铝类水滑石是考察载体中最好的钯、金催化剂的载体,随着钯金比的增加催化剂的催化活性先增加后降低,生成苯甲醛的选择性下降,当钯金比例为1∶1时,催化剂(Pd1Au1/Zn-Al LDHs/GO)的综合催化性能最好,催化活性随反应温度的升高而升高,但选择性随温度的升高而下降。在Pd1Au1/Zn-Al LDHs/GO催化下,80℃反应8h后苯甲醇的转化率可达96%,苯甲醛的选择性为93%,催化剂循环使用4次后仍保持较好的催化性能。     

乙醇还原制备氮掺杂多孔碳负载纳米钯催化全氢化N-乙基咔唑脱氢

以ZIF-8衍生氮掺杂多孔碳(NC)为载体,乙醇为还原剂,不加任何保护剂,在碱性环境下还原制备了NC负载纳米钯催化剂(Pd/NC),并通过XPS,XRD和TEM对所制备催化剂的结构和形貌进行了表征.纳米Pd粒径范围在1.96～4.03nm,平均粒径为2.81nm,均匀分散在NC表面.Pd/NC催化全氢化N-乙基咔唑(1...     

高氮掺杂多孔炭材料的制备及其氧化还原性能研究

催化剂是影响燃料电池阴极氧化还原反应(ORR)的重要因素。铂等贵金属可以作为有效的ORR催化剂,但其资源有限,价格高昂。氮掺杂多孔炭材料(NPC)具有价格低、导电性高等突出优点,使其成为当前金属铂催化剂的重要替代材料。本研究采用细乳液聚合合成聚丙烯腈(PAN)微球,然后浸渍挥发性电解质ZnCl_2溶液,经预氧化、炭化制得高氮掺杂多孔炭材料(NPC)。ZnCl_2作为活化剂兼具溶剂和活化扩孔双重作用,炭化时ZnCl_2的挥发增加了NPC的孔隙率,制备出的NPC比表面积大(1 776 m~2/g),含氮量高(10%)。用于ORR,起始电位为0.9 V vs RHE,电子转移数约为4,说明NPC具有良好的氧化还原性能。     

铜掺杂锰氧化物的水热合成与CO催化性能表征

通过运用简单的溶剂热法,合成了两种Cu掺杂的MnOx纳米颗粒,Cu的掺杂量为20%,两种纳米颗粒尺寸均一且分散性良好。基于时间梯度实验,对两个纳米颗粒的成长机理进行了初步的探究,结果表明这两种颗粒都是沉淀-溶解-再沉淀的过程。选取了CO的催化氧化来表征合成材料的催化性能,将制备的Cu掺杂的MnOx纳米材料分别与纯相MnOx纳米材料以及商品MnOx材料进行了催化性能的对比,并对催化剂进行了循环稳定和热稳定表征。