直流电弧等离子体甲烷二氧化碳重整反应

采用一种简单结构的直流电弧反应器,在无催化剂存在的条件下,高效率地实现了毫秒级甲烷二氧化碳的重整反应,产物选择性好,并且在反应过程中几乎没有积炭生成。在恒定输入功率(170W)的条件下考察了气体总流量和二氧化碳/甲烷摩尔比对反应结果的影响。提高反应气体的输入能量密度可以提高甲烷和二氧化碳的转化率,并且能够有效地抑制副产物的生成。当二氧化碳/甲烷摩尔比为1时,二氧化碳转化率为89.8%,甲烷转化率为96.3%,氢气和一氧化碳的选择性分别为99.6%和99.3%。二氧化碳过量可显著促进甲烷的转化以及同时获得合成气的高选择性。采用比能耗对该过程的能量利用效率进行了分析,以期指导反应条件优化以提高过程的能量利用效率。     

热等离子体重整二氧化碳和甲烷制合成气的研究进展

合成气是一种非常重要的化工原料,近年来利用甲烷和二氧化碳重整制合成气成为了一个研究热点。本文讨论了等离子体重整的机理,重点介绍了不同重整方式,包括射流法、电弧法以及两者结合的方法在二氧化碳和甲烷重整中的应用。相对于冷等离子体,热等离子体重整更适合应用于工业放大生产,有较好的应用前景。     

甲烷—二氧化碳重整反应制取合成气的新进展

综述了９０年代以来ＣＨ４－ＣＯ２重整反应在改性镍基催化剂、贵金属负载型催化剂和分子筛催化材料研究方面的最新发展。     

二氧化碳重整甲烷制合成气研究进展

由于二氧化碳重整甲烷制合成气具有很多优点,因此引起了广泛的关注。本文综述了二氧化碳重整甲烷制取合成气的研究进展,介绍了二氧化碳重整甲烷热力学、甲烷和二氧化碳的活化、二氧化碳重整甲烷反应过程中的表面积碳和消碳和二氧化碳重整甲烷反应机理的研究现状,并进行了讨论和分析。     

甲烷二氧化碳催化重整制取合成气的研究进展

近几十年来,甲烷二氧化碳催化重整反应引起了广泛的关注。综述了甲烷二氧化碳催化重整制取合成气的研究进展,介绍了催化剂的活性组分、载体、助催化剂及制备方法的研究现状和它们对催化剂活性和稳定性的影响情况,并对催化剂积炭的形成和消除、重整反应机理进行了讨论和分析。     

甲烷二氧化碳氧气氧化重整的研究

在镍基催化剂化的甲烷二氧化碳重整反应中加入氧气使得热性的甲烷选择性氧化与吸热的二氧化碳重整责任中反应能够同时进行。实验结果表明，氧气的加入降低了反应温度，同时还可以在一定程度上调节Ｈ２ＣＯ比。良好的催化剂稳定性可能是由于镍粒子在表面镧氧化物中的分布的结果。     

直流电晕等离子体重整甲烷二氧化碳制取合成气的研究

为了探究线筒式直流电晕等离子重整CH_4和CO_2制合成气的效果,利用直流电晕放电装置对CH_4和CO_2进行了重整实验。考察了大气压下甲烷含量、放电电压和进气流量对反应物转化率、产物选择性和能量转化效率的影响。结果表明,随着进气中甲烷含量的增大,CH_4转化率下降,CO_2转化率上升,产物选择性和能量转化效率皆先上升后下降;随着电压的增大,原料转化率和选择性皆呈上升趋势,但都存在一个极限值,能量转化效率先上升后下降;随着进气流量的增大,原料转化率和产物选择性皆下降,能量转化效率先上升后下降。整体上,线筒式直流电晕等离子体重整甲烷和二氧化碳制取合成气具有设备简单、产物选择性高和能量转化效率高的优点。     

甲烷与二氧化碳重整制合成气Ni与Co基催化剂的研究进展

综述了助剂、载体与催化剂制备方法对Ni基催化剂、Co基催化剂、Ni-Co基催化剂上甲烷与二氧化碳重整制合成气催化性能的影响,以及甲烷与二氧化碳重整催化反应机理的研究,展望了催化剂未来的发展方向。     

甲烷的二氧化碳重整动力学研究

The kinetics of CO2 reforming of methane has been studied at 976-1033K on a commercial NiO/CaO/Al2O3 catalyst in a packed-bed continuous reactor. The reaction was carried out at atmospheric pressure and CO2/CH4 ratio > 2. The Hougen-Watson rate models were fitted to experimental data assuming the dissociative adsorption of methane as the rate-determining step. The reaction rate showed an effective reaction order of about unity for CH4. The apparent activity energy was found to be 104kJ·mol-1. Therefore the kinetic reaction parameters were determined and a possible reaction mechanism was proposed.     

二氧化碳重整甲烷制合成气研究进展及经济性探讨

对于含CO2的天然气、煤层气、焦炉气和沼气,通过蒸汽重整和CO2重整结合,可消耗CO2,降低生产成本和能耗,还能制备用于甲醇合成和费托合成的原料气(H2/CO=2),具有较好的经济与环保效益。本文对CO2重整甲烷制合成气催化剂及工艺反应条件研究进行了综述,并对其工业应用的经济性进行了探讨。     

镍负载柱撑蛭石催化甲烷与二氧化碳重整制合成气

用浸渍法制备12Ni-PCVMT催化剂,考察了制备方法对其结构及甲烷干重整催化性能的影响。结果表明,在常压,750℃条件下,经过17 h在线评价后,12Ni-PCVMT催化剂具有高的反应活性和稳定性,具有较好的镍分散性、粒径分布更均匀,比表面积较大,从而具有更好的Ni抗烧结能力及抗积炭性。     

石墨烯气凝胶的制备与吸附性能研究

以氧化石墨烯为前驱体,抗坏血酸为还原剂,通过冷冻干燥技术,制备出石墨烯气凝胶。采用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)和氮气吸附脱附曲线等对制备的石墨烯气凝胶进行了表征。将制备的石墨烯气凝胶用于吸附甲苯,表现出良好的吸附性能和循环使用性。     

CH_4/CO_2重整反应中Ni-Co双金属催化剂的研究进展

从实验和理论两个方面介绍了CH_4/CO_2重整反应中可能影响高活性抗积碳的Ni-Co双金属催化剂的因素。在实验方面,催化剂的制备方法,催化剂中每一种金属的含量、煅烧温度、还原气氛以及反应条件等因素都可能影响催化剂的性能。在理论计算方面,介绍了四种Ni-Co催化剂模型,分别是只包括活性组分的均相模型和表面偏聚模型,以及包含有载体的Ni-Co/Mg O和Ni-Co/Al_2O_3模型。只包含活性组分的均相模型上CH_4解离以及C和O的反应都会造成积碳;表面偏聚模型上C和O的反应能够消除积碳。可见表面偏聚模型更适合作为CH_4/CO_2重整反应的催化剂模型。而在包含载体的模型上只研究了CO_2的吸附。通过对文献的总结,希望理论和实践相结合,为重整反应催化剂的制备提供指导。     

改性聚苯胺膜在CO_2/CH_4分离中的应用研究

合成了一种由N-乙基苯胺和苯胺共聚的高聚物,并制备了其4种掺杂态共聚物膜。实验中在不同压力、不同进料组成下测试了共聚物膜及聚砜膜对CO2/CH4混合气的分离性能。实验结果表明:掺杂态不同对气体的分离性能有很大影响,其中二次掺杂态的分离系数最高,可达70,而去掺杂态的渗透速率最高,CO2可达2.15 GPU[1 GPU=7.501×10-10cm3/(cm2.s.Pa)],CH4达到0.049 GPU,均高于聚砜膜和文献中报道的聚苯胺膜的值,这是由于N-乙基的引入,改变了聚合物链的柔韧性。     

Shell煤气化制合成气与甲烷重整二氧化碳耦合研究

为了优化化工合成过程,节约资源,减排温室气体CO2,采用Aspen Plus软件,基于Gibbs自由能最小原理,对Shell煤气化制合成气与CH4、CO2耦合过程进行模拟。分析了CH4、CO2、O2三者之间的比例对于重整合成气的影响。结果表明:当CO2/CH4体积比为1.02时,O2/CH4体积比为0.1时,得到氢碳比为0.829。通过灵敏度分析了O2量和压力对反应的影响,O2量的增加,反应温度升高,有利于耦合反应的进行;压力的增加,不利于耦合反应,但是加压可以提高生产强度,因此一般都选用加压条件下进行。     

Ni-Co合金催化剂在CH_4-CO_2重整中的应用

采用等体积浸渍法制备了系列Ni-Co/γ-Al2O3合金催化剂,用于CH_4-CO_2重整反应,用固定床连续反应装置对催化剂进行了活性评价。结果表明,在还原温度900℃,Ni/Co摩尔比为1∶1～1∶1. 5时能较好地形成合金。Ni-Co合金的形成有助于提高催化剂在CH_4-CO_2重整反应中的活性和稳定性。当Ni/Co摩尔比为1∶1. 5时,CH_4、CO_2和总碳转化率达到最高,催化剂上积碳最少,反应50 h后不失活。     

CaO对CH4-CO2重整反应催化剂性能的影响

采用浸渍法制备了Ni/CaO-γ-Al2O3系列催化剂,并通过固定床连续反应考察了催化剂在CH4-CO2重整反应中的活性。结果表明：CaO助剂的加入能提高Ni基催化剂的活性,以CaO含量5%为最佳;采用共浸渍法制得的催化剂活性较高;焙烧温度723 K和还原温度823 K时催化剂活性较高;使用最佳条件下制得的催化剂,973 K下进行CH4-CO2重整反应,总碳转化率达到83.4%。     

CO_2,CH_4在全硅MFI型沸石中吸附的分子模拟

采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)分子模拟方法研究了CO2,CH4分子在全硅MFI型沸石中的吸附行为,计算得到了纯组分和两组分的混合物在不同温度时的吸附等温线;分析了全硅MFI型沸石对混合组分的选择性吸附;模拟还得到了CO2,CH4分子在全硅MFI型沸石中的吸附位。     

压力对CH_4/CO_2重整制取合成气反应性能的影响

以 Ni/CeO_2-Al_2O_3为催化剂,考察了压力对 CH_4/CO_2重整反应的影响。实验结果表明,提高反应压力不仅使甲烷和二氧化碳的转化率降低,并由于积炭的加剧致使催化剂的失活速度加快。提高原料气中 CO_2与 CH_4摩尔比,气体空速,反应温度可以提高催化剂稳定性,减缓催化剂的失括速度。向反应体系中加入消碳能力强的 O_2同样可以提高催化剂稳定性。