含铈催化剂NH_3-SCR反应机理研究进展

从Ce用为助剂、活性组分、载体三方面,对含铈催化剂NH3-SCR脱硝反应机理进行了综述,并深入探讨含铈催化剂的反应机理,对该领域的进一步发展进行了展望。     

改性催化剂织构强化低温NH3-SCR脱硝性能的研究进展

采用选择催化还原技术（SCR）有效脱除NO_x的关键在于高效催化剂,而催化剂脱硝性能主要取决于催化剂的物理化学性质,催化剂织构特性的差异对于催化剂低温活性及抗中毒性能具有重要的影响。本文综述了近年来通过改性催化剂织构强化催化剂脱硝性能的研究进展,重点阐述了通过拓展催化剂载体比表面积及提高活性物质的表面分散性等织构改性来优化催化剂微观形态,由此提高催化剂低温脱硝性能;同时介绍了改性催化剂织构的常用方法;并总结了近年来国内外学者对特殊结构催化剂的研究,众多文献表明催化剂的特殊结构和形态可以显著改善催化剂的酸性和活性位性质,提高催化剂的脱硝性能和抗中毒性能。在此基础上展望了未来催化剂织构改性的研究方向;寻求更合适的物理化学方法应用到催化剂织构改性、进一步采用仿真模拟技术用于催化剂研究以及继续开发研究特殊结构催化剂并应用到工程实践中。     

白云石质凹凸棒土负载Fe的NH3-SCR脱硝性能研究

以白云石质凹凸棒土(DPC)作为低温选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂载体,采用浸渍法在Fe基脱硝催化剂进行脱硝活性测试,并利用BET、XRD、XPS等手段对典型样品进行表征分析。研究结果表明:在负载Fe后催化剂中高温段脱硝活性有了较大的提升,Fe的最佳负载量为10%,300℃以上脱硝效率都达到92%以上;分析表明,负载Fe后,白云石等结构得到破坏,并使得催化剂中各组分高度分散,催化剂中Fe3+和Fe2+共同存在,极大提高催化剂高温的脱硝活性。     

火电厂选择性催化还原脱硝技术的可行性研究

选择性催化还原（SCR）技术是目前研究较多的治理氮氧化物的方法。本文综述了选择性催化还原法降低氮氧化物排放的机理,介绍了SCR技术反应器的设计,催化剂的使用情况和研究现状,同时展望了这一技术领域的重点研究方向。     

负载型Mn基低温NH3-SCR脱硝催化剂研究综述

MnO_x以其良好的低温催化活性成为当前低温NH₃-SCR脱硝催化剂研究的热点,负载型Mn基低温脱硝催化剂较好地解决了非负载型低温N₂选择性差、易中毒等难题,具有良好的工业应用前景.本文综述了负载型Mn基低温脱硝催化剂的研究现状,从活性组分、载体、制备方法、机理和动力学以及抗H₂O、SO₂性能5个方面介绍了负载型Mn基低温脱硝催化剂的研究现状,着重阐述了金属氧化物、分子筛、炭基等人工和天然载体负载MnO_x在制备方法和脱硝活性方面的最新研究成果,简述了Mn基低温脱硝催化剂的催化机理以及动力学研究进展,分析了Mn基低温脱硝催化剂的H₂O和SO₂中毒机理.指出提高负载型Mn基低温脱硝催化剂的抗中毒性能和再生是今后研究的重点.     

离子交换法改性ZSM-5的NH_3-SCR性能研究

为了获得可以在低温条件下具有较高脱硝效率并且无毒易得的SCR催化剂,采用了传统水溶液离子交换法制备Cu-ZSM-5,Ce-ZSM-5催化剂和连续水溶液离子交换法制备Cu-Ce-ZSM-5,Ce-Cu-ZSM-5催化剂,并运用N_2吸附脱附、扫描电镜、X射线衍射对吸附催化剂进行物理化学表征。在100—500℃温度范围,空速60 000 h~(-1)的条件下进行SCR活性测试。结果表明,Cu-ZSM-5,Cu-Ce-ZSM-5和Ce-Cu-ZSM-5催化剂表现出了良好的低温活性,在200—300℃范围内脱硝效率接近100%,而在100—200℃范围内Cu-ZSM-5催化剂的SCR活性最高。改性ZSM-5催化剂与传统SCR催化剂相比拥有无毒易得、低温活性好等优点,具有广泛的工业应用前景。     

具有低温活性的高效脱硝催化体系研究进展

NH3选择性催化还原技术在烟气脱硝中应用广泛,但由于传统的氧化钒催化剂起活温度偏高,因此开发具有低温活性的高效脱硝体系成为当前国内外研究热点.介绍了该领域目前已经开发出的贵金属、分子筛、金属氧化物等低温脱硝体系和处于研究前沿的固体杂多酸催化脱硝新体系的最新研究进展.指出固体杂多酸催化体系具有耐硫、抗水抑制等优点,具有很好的研究和应用前景.     

Ti/Sn掺杂CeMn基催化剂的低温脱硝活性及抗水性能

采用共沉淀法制备了Ti/Sn掺杂的CeMn基复合金属氧化物催化剂,研究了Ti/Sn改性对CeMnO_x催化剂的脱硝性能和抗水性能的影响,并通过物化性能表征对催化剂的微观结构、吸附氨状态、氧化还原能力以及表面元素价态进行了分析。结果表明,Ti和Sn元素的引入均可以提升CeMnO_x催化剂低温NO_x转化活性和抗水性能,并且Ti的提升效果更加显著,在150～250℃,CeMnTiO_x脱硝效率接近100%,在200℃、10vol%H₂O条件下,脱硝效率维持在95%以上。H₂程序升温还原、NH₃程序升温脱附及X射线光电子能谱等检测结果表明催化剂表面Ce-O-Ti和Mn-O-Ti结构的形成提升了催化剂的氧化还原性能,增多了催化剂表面弱酸位、中强酸位数量,同时形成了更多的氧空位,从而使催化剂获得了良好的低温NO_x转化活性。     

负载型锰铈复合氧化物SCR脱硝催化剂制备研究

采用复壁炭纳米管(CNTs)为载体,通过室温氧化还原法制备了锰铈复合氧化物低温NH_3-SCR脱硝催化剂Mn-CeO_x/CNTs。通过调节浸渍液的组成,考察了活性分锰铈配比对催化剂低温脱硝性能的影响。研究发现锰铈协同作用能够有效提高催化剂的低温脱硝性能,当Mn/(Ce+Mn)的摩尔比为0.6时,催化剂的低温活性最好,反应温度为160～180℃时脱硝率可达100%。该方法具有制备工艺简单、条件温和、低温脱硝效果好等优点。     

Mn-Ce/TiO2低温脱硝催化剂的性能

采用等体积浸渍法制备催化剂,在TiO2颗粒表面滴入硝酸锰和硝酸铈溶液,制备需要的Mn-Ce/TiO2催化剂。采用固定床催化剂反应器,以氨气为还原剂,考察了不同锰前体制备的催化剂选择性催化还原NO的活性,研究了负载顺序、温度、负载量、空间速度、O2含量、NH3/NO不同情况下NO的去除率。研究结果表明,温度在160 ℃、Mn∶Ce摩尔比为8∶1,负载量为18%时,催化剂对NO的去除率可达到90%。     

双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂的NH3-SCR脱硝性能

摘要：以SSZ-39为载体，采用离子交换法制备不同铜锰物质的量比的Cu-Mn/SSZ-39分子筛催化剂，并考察其在以NH3为还原剂的选择性催化还原NO反应（NH3-SCR）中的脱硝活性。通过XRD、SEM、N2吸脱附、NH3-TPD、H2-TPR、XPS、ICP等对催化剂的结构、形貌、表面酸性等进行表征。结果表明，Cu2 提供主要的反应活性位，使催化剂具有良好脱硝活性和N2选择性；Mn2 /3 交换提 高了催化剂的表面酸性，特别是增加了弱Lewis酸的含量；Cu2 、Mn2 /3 双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂具有良好的低温脱硝活性和水热稳定性。当Cu与Mn的物质的量比为1:0.6时，Cu-Mn(0.6)/SSZ-39具有最低的起燃温度（T50为125 ℃），在184~433 ℃的宽温度范围内转化率达到90%以上，并在450 ℃内保持90%以上的N2选择性。水热老化后的Cu-Mn/SSZ-39-A基本保持了原有的晶型、形貌和脱硝活性，体现了良好的水热稳定性。     

制备方法对低温NH_3-SCR脱硝催化剂MnO_x/TiO_2结构与性能的影响

采用浸渍法、沉积法以及共沉淀法制备了MnOx/TiO2催化剂。运用XRD、BET、FTIR、H2-TPR和总酸量等技术对催化剂进行了表征,发现以共沉淀法制备的MnOx/TiO2催化剂具有最大的比表面积、孔体积和总酸量,孔径分布最集中,MnOx可以在TiO2表面高度分散。NH3-SCR脱硝活性表明,共沉淀法制备的MnOx/TiO2催化剂脱硝活性最好,当Mn负载量为20%时,高空速(60000 h-1)下,催化剂于140℃时对NO去除率可达92.9%。     

过渡金属型锰基低温NH3-SCR脱硝催化剂研究综述

综述了一元至多元过渡金属与锰的复合氧化物和负载型过渡金属与锰基催化剂的低温脱硝性能,着重阐述了在不同活性组分下,制备出不同结构的过渡金属催化剂对脱硝活性的影响。分析总结了过渡金属催化剂在低温NH₃-SCR中的反应机理及其抗水抗硫性能,最后,针对过渡金属催化剂存在的问题,展望了该领域未来可能的发展方向和研究热点。     

NH3-SCR脱硝催化剂现状及中毒失活现象研究进展

随着国家能源深度调峰的推进并降低锅炉负荷运行,发现锅炉出口烟温难以驱动选择性催化还原脱硝反应的问题,通过综述氨选择性催化还原反应（NH₃-SCR）催化剂在国内外的研究进展,发现单一贵金属催化剂温度窗口窄、易中毒和比表面积较小等问题影响了其催化活性,而复合的金属氧化物催化剂、新兴的生物炭催化剂和沸石催化剂具有多孔性和良好的稳定性等优点。催化剂脱硝机理可以简单表示为其表面的酸性位点吸附氨气和氧气并与之反应,催化剂的中毒原因可总结为其内部空隙被碱金属堵塞、金属氧化物被二氧化硫抢先反应和酸性位点被羟基覆盖,具体表现为催化剂的活性降低、吸附NH₃的效率下降。对比了商用催化剂和新兴催化剂的脱硝性能得出结论,未来的研究方向是研发耐硫、耐水、耐碱的低温高效脱硝催化剂。     

钇掺杂三氧化二铁催化剂的脱硝性能研究

为提升三氧化二铁(Fe₂O₃)催化剂的脱硝性能,扩展催化剂的活性温度窗口,采用共沉淀法引入助剂钇(Y)元素对Fe₂O₃催化剂进行改性。通过X射线衍射(XRD)、氮气等温吸-脱附(N₂-BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)等表征方法对样品进行了表征分析。XRD和N₂-BET结果表明,Y的掺杂使催化剂结构发生变化,比表面积增加、孔径减小。XPS和NH₃-TPD结果证明,Y掺杂Fe₂O₃具有更多的表面吸附氧(O_Ⅰ)、Fe²⁺以及更多的酸量。H₂-TPR结果表明,Y的掺杂使催化剂的氧化还原能力略有下降。测试了不同含量Y掺杂的Fe₂O₃催化剂在150～400℃的脱硝性能,其中Fe<...     

双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂的NH3-SCR脱硝性能

以SSZ-39为载体,采用离子交换法制备不同铜锰物质的量比的Cu-Mn/SSZ-39分子筛催化剂,并考察其在以NH3为还原剂的选择性催化还原NO反应(NH3-SCR)中的脱硝活性.通过XRD、SEM、N2吸脱附、NH3-TPD、H2-TPR、XPS、ICP等对催化剂的结构、形貌、表面酸性等进行表征.结果表明,Cu2+提供主要的反应活性位,使催化剂具有良好的脱硝活性和N2选择性;Mn2+/3+交换提高了催化剂的表面酸性,特别是增加了弱Lewis酸的含量;Cu2+、Mn2+/3+双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂具有良好的低温脱硝活性和水热稳定性.当Cu与Mn的物质的量比为1:0.6时,Cu-Mn(0.6)/SSZ-39具有最低的起燃温度(T50为125℃),在184～433℃的宽温度范围内NO转化率达到90％以上,并在450℃内保持90％以上的N2选择性.水热老化后的Cu-Mn/SSZ-39-A基本保持了原有的晶型、形貌和脱硝活性,体现了良好的水热稳定性.     

稀土精矿负载Fe2O3矿物催化材料的NH3-SCR脱硝性能研究

以白云鄂博富含Ce氧化物的稀土精矿为催化材料的载体,采用硝酸铁溶液浸渍、微波焙烧获得一系列矿物催化材料.采用XRD,SEM,EDS,XPS等手段对催化剂的矿相结构、表面形貌进行表征,并测定了其脱硝活性.结果表明,在0.5mol/L硝酸铁溶液中浸渍的稀土精矿(Catalyst3)结构特征最佳,表面粗糙且多孔,出现了明显且...     

粉煤灰-凹凸棒石为载体锰基催化剂低温脱硝性能研究

介绍以粉煤灰-凹凸棒石为复合载体、载入过渡金属Mn为活性成分制得MnxOy/FA-PG催化剂的过程。考察制备方法、前驱体、煅烧温度、负载量及粒径大小等因素对催化剂脱硝性能的影响,并通过BET、XRD和SEM等对催化剂进行表征试验。结果表明：以沉淀法与等体积浸渍法制备的Mn（x）/FA-PG催化剂在低温下的活性相差不大;以Mn（NO3）2为前驱体通过浸渍法制得的MnxOy/FA-PG催化剂在低温条件下活性明显优于Mn（CH3COO）2;煅烧温度对催化剂活性影响很大,当煅烧温度在400℃,煅烧时间3 h时,在100℃脱硝率即可达到90%以上;当粒径为0.38～0.83 mm时,催化剂的活性最佳。