4-硝基咪唑辅助合成金属有机骨架MIL-101的脱色研究

金属有机骨架材料是近年来配位化学发展的一种新兴多孔功能材料,是化学、能源与材料等领域共同关注的研究热点,在吸附分离、催化等方面具有重要的工业应用前景。本文选用具有代表性的金属有机骨架MIL-101材料作为研究对象,采用4-硝基咪唑辅助合成MIL-101并将其作为吸附剂,通过控制振荡时间的变化,考察其对甲基橙的吸附脱色能力,从而选择最优吸附条件。     

咪唑衍生物辅助合成金属有机骨架MIL-101及CO2吸附性能

采用2-甲基咪唑、4-甲基咪唑和2-乙基-4-甲基咪唑作为添加剂水热法一步合成了金属有机骨架MIL-101,考察了合成条件对样品物相和收率的影响,采用XRD、N2物理吸附、SEM、UV-vis手段对样品进行表征分析,并在动态吸附装置上评价了样品的二氧化碳吸附性能。结果表明,以这3种咪唑衍生物作为添加剂,均可合成具有规则八面体形貌且尺寸均匀的MIL-101样品,合成温度低于180℃,样品最大收率可达70%。4-甲基咪唑辅助合成的MIL-101样品在1.0 MPa压力下对二氧化碳的饱和吸附量可达313mg/g。     

金属有机骨架结构MIL-101的合成及其吸附脱硫的工艺研究

采用水热合成方法合成金属有机骨架化合物MIL-101,利用X射线粉末衍射(XRD),对其产品表征,并研究提高合成产率的影响因素;以MIL-101做为吸附剂,研究吸附脱除汽油模型油中噻吩的最佳工艺条件。实验结果表明,晶化时间提高到10h,pH值为1.5时,MIL-101的合成产率达到60%,产率比文献值提高10%;在空速150h-1,MIL-101质量为0.075g,噻吩质量分数为1×10-3时,噻吩在正辛烷中的穿透容量为0.69%,饱和吸附量为4.62%;MIL-101和4A分子筛分层装柱,并利用N2在100℃对床层进行活化处理,消除了溶解水对吸附脱硫过程的影响;以甲苯为脱附剂,在100℃,空速为100h-1对吸附剂进行再生处理,再生率为96.38%。     

MIL-101的改性及其吸附亚甲基蓝性能研究

金属有机骨架材料作为新兴的材料在很多领域得到了广泛的应用.通过溶剂热法合成了金属有机骨架材料MIL-101,采用3-氨基丙基三乙氧基硅烷对MIL-101进行表面改性,并将改性后的MIL-101用于处理亚甲基蓝染料溶液.考察了3-氨基丙基三乙氧基硅烷用量、水量、反应时间及反应温度对表面改性的影响.改性后的MIL-101对...     

金属有机骨架材料Fe3O4@ZIF-67对亚甲基蓝的吸附

本文合成了金属有机骨架材料Fe_3O_4@ZIF-67,并采用FTIR、VSM、SEM、TEM和EDS等方法对样品进行表征。以Fe_3O_4@ZIF-67为载体吸附亚甲基蓝,分别考察了载体用量、亚甲基蓝溶液pH值、溶液初始浓度等因素对亚甲基蓝吸附量的影响。结果表明,Fe_3O_4@ZIF-67材料对亚甲基蓝吸附的最佳条件为亚甲基蓝溶液浓度130 mg/L,振荡时间1 h,pH值为10,骨架材料投放量6mg,此时吸附量最大达334.53 mg/g。重复性实验结果表明,Fe_3O_4@ZIF-67材料至少可以重复利用7次。     

乙二胺改性金属有机骨架材料MIL-101(Cr)常压下吸附CO2

采用溶剂热法将乙二胺接枝到金属有机骨架材料MIL-101(Cr)上,用于常压下CO2的吸附,研究了乙二胺接枝量及温度对材料结构、形貌和CO2吸附性能的影响. 结果表明,乙二胺改性的MIL-101材料在常温常压下对CO2的吸附量可达2.43 mmol/g,比改性前提高14.6%,CO2/N2的吸附分离系数从11提高至17,比改性前提高55.6%. 改性后材料经80℃真空加热可完全脱附再生,具有很好的再生稳定性.     

水蒸汽辅助老化法室温合成金属有机框架材料MIL-101(Cr)

MIL-101是一种由对苯二甲酸与三价金属(铬、铁等)所构建形成的一种孔道大小为2.8 nm(或者3.4 nm)比表面积为2500 m~2/g以上的金属有机框架材料,除具备有较高的比表面积和孔隙率,微孔尺寸和结构易调等特点外,且与其他MOFs相比,水热稳定性相对较高,应用广泛。与此同时,环境问题也是众人关注的一大热点,因此寻找一种简单、无污染的方法来合成MIL-101是非常有必要的。本文采用蒸汽辅助老化法(Vapor-assisted aging, VAG)来合成MIL-101,相对大部分的热合成法显得更加绿色温和,以九水硝酸镉与苯甲酸钠作为原料,通过溶剂热法合成得到前驱体,再与对苯二甲酸混合再球磨1分钟,得到粉末后分别置于水蒸气、甲醇蒸汽、DMF蒸汽的环境下让其自然老化反应,最终得到反应产物MIL-101(Cr)。     

金属有机骨架材料MIL-101（Cr）-NH2的合成及其气体吸附性能

采用碱辅助的原位水热合成法制备了纳米金属有机骨架材料MIL-101(Cr)NH2,研究了合成液中NaOH加入量对其晶体结构、形貌和孔结构的影响,测定了273.4,298和333K下CO2和N2在MIL-101(Cr)NH2上的等温吸附曲线,并对其性质进行了表征.结果表明,加入适量碱(NaOH:NH2BDC=4:2,摩尔比)可得到粒径约40nm的MIL-101(Cr)NH2纳米颗粒,其BET比表面积可达2594m2/g,孔容为2.11cm3/g,273.4K时CO2的吸附量可达25.9mmol/g,CO2与N2的理想分离系数为19.4.     

铁基金属有机骨架材料MIL-53-Fe的合成及鞣制性能

以六水合三氯化铁(FeCl_3·6H_2O)与对苯二甲酸(H_2BDC)为原料,通过溶剂热法制备了以H_2BDC为配体的铁基有机骨架化合物(MIL-53-Fe)。当以皮质量3%铬粉(以Cr_2O_3质量计为皮质量的0.75%)与皮质量2%超声后的MIL-53-Fe对酸皮进行结合鞣制时,鞣制后皮革收缩温度(T_s)达到101.8℃,与实验中纯铬鞣制皮革相比减少了铬鞣剂用量40%,鞣制后的皮革增厚率达到18.1%,抗张强度为29.56 MPa,断裂伸长率为89.77%,耐水洗性好,铬鞣剂的吸收率较高。将MIL-53-Fe进行单独鞣革,鞣制后皮革收缩温度为72.5℃,T_s相比于酸皮有所提高,表现出鞣性。结果表明,MIL-53-Fe可与铬鞣剂进行结合鞣制,能够促进铬鞣剂的吸收,提高成革耐水洗性。     

金属有机骨架MIL-101的合成、改性及在催化反应中的应用进展

MIL-101除了具备其他金属-有机骨架MOFs材料的孔隙率和比表面积高、微孔尺寸可调和结构易功能化等特点外,与大多数MOFs材料不同,MIL-101的水热稳定性高,使其在催化领域得到了广泛应用。详细介绍了MIL-101的合成方法研究进展情况及合成过程的影响因素,综述了负载活性组分、原位合成和后修饰改性等改性MIL-101材料近年来在催化领域应用的最新进展。最后指出水热合成法存在工艺繁杂、有机废液多、收率较低等问题,干胶转化法以其特有的优势为MIL-101的工业化生产提供了可能;MIL-101作为催化剂本身酸性位较弱、化学活性中心单一,提高MIL-101的酸强度、嵌入具有催化性能的有机配体等改性设计是拓展其在催化领域应用的发展趋势。     

乙二胺改性金属有机骨架材料MIL-101(Cr)常压下吸附CO

采用溶剂热法将乙二胺接枝到金属有机骨架材料MIL-101(Cr)上,用于常压下CO_2的吸附,研究了乙二胺接枝量及温度对材料结构、形貌和CO_2吸附性能的影响.结果表明,乙二胺改性的MIL-101材料在常温常压下对CO_2的吸附量可达2.43 mmol/g,比改性前提高14.6%,CO_2/N_2的吸附分离系数从11提高至17,比改性前提高55.6%.改性后材料经80℃真空加热可完全脱附再生,具有很好的再生稳定性.     

金属有机骨架材料MIL-101(Cr)在醋酸溶液中结构稳定性的研究

金属有机骨架化合物MIL~(-1)01(Cr)作为MOFs材料的子类在众多领域皆有广泛的应用,但其在酸性条件下的稳定性还不够清楚。研究了MIL~(-1)01(Cr)在不同醋酸溶液中的结构稳定性,主要通过XRD、FTIR、SEM/EDS和氮气吸附脱附等表征手段来研究不同醋酸浓度、浸泡时间和温度对MIL~(-1)01(Cr)结构稳定性的影响。结果表明,MIL~(-1)01(Cr)在酸性溶液中具有很高的稳定性,即使在100℃的条件下浸泡在醋酸溶液中5 d仍然能保持其基本结构和结晶度。     

合成时间对金属有机骨架材料MIL-53(Cu)结构影响的初步研究

利用Cu(NO3)2·3H2O、对苯二甲酸(H2BDC)、HF、去离子水通过水热合成方法,220℃晶化1d、2d、3d,合成出三维金属骨架材料MIL-53(Cu)1d、MIL-53(Cu)2d、MIL-53(Cu)3d,通过X射线衍射(XRD)、红外定性分析(IR)、扫描电镜(SEM)等表征手段对它们的结构、组成、形貌进行了研究。实验结果表明:合成时间对MIL-53(Cu)的分子结构影响不大,但对其产物的形貌有一定影响。     

铁基金属有机骨架材料MIL-53（Fe）合成及鞣制性能

通过溶剂热法制备了以对苯二甲酸（H2BDC）为配体的铁基MOFs（MIL-53）材料。当以3%皮重铬鞣剂（以Cr2O3计为0.75%）与2%皮重超声后的MIL-53-Fe对酸皮进行结合鞣后，收缩温度达到101.8℃，减少了铬鞣剂用量40%，鞣制后的皮革增厚率达到18.1%，抗张强度为29.56MPa，断裂伸长率为89.77%，耐水洗性好，铬鞣剂的吸收率较高。将MIL-53-Fe进行单独鞣革，收缩温度为72.5 ℃。相比于酸皮有一定提高，表现出一定鞣性。实验表明MIL-53-Fe可与铬鞣剂进行结合鞣制，能够促进铬鞣剂的吸收，提高成革耐水洗性，少量未被吸收的MIL-53-Fe可以吸附废液中的有机废物，在减少铬用量的同时减少了废水中有害物质的含量，对于实现少铬鞣制与解决鞣制废水的污染问题有积极意义。     

微波辅助合成法制备金属有机骨架材料MOF-5的研究

以六水合硝酸锌和对苯二甲酸为原料,N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂,通过微波辅助合成的方法制备了金属有机骨架MOF-5晶体。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热失重(TG)和扫描电子显微镜(SEM)等对晶体的表面形貌、晶体结构及热稳定性等进行了表征。结果佳合成工艺条件:反应温度为130℃,反应时间为60 min,微波辐射功率为100 W,此时合成的MOF-5晶体为规则的立方体结构,粒径均匀,大小约在20~40μm。反应温度升高或降低均不利于合成规则形态的晶体;反应时间太短,晶体产率太低,延长反应时间对晶体的结构与性能影响不大,但会使产率提高;微波辐射功率对晶体的表面形貌、结构和性能有较大影响。     

金属有机骨架材料的合成及应用

金属有机骨架材料是一种新型的微孔材料。文章介绍金属有机骨架材料的分类及合成方法,总结了金属有机骨架材料在催化剂、气体的储存和分离方面的应用,并对这种新型多功能材料在设计、合成与应用中的广阔前景做了展望。     

2-甲基咪唑的合成

介绍了以乙醛、硝酸、碳酸氢铵为原料合成２－甲基咪唑的新工艺。该工艺流程简单,操作简便,产品成本低。     

超声法辅助合成金属-有机骨架材料

近年来,金属-有机骨架材料作为一种具有多种功能的新型多孔材料,以其巨大的潜在应用前景而成为一个热门的研究领域,例如离子交换、气体储存、催化以及在光学、医学、选择性吸附和磁性材料等领域。传统的金属-有机骨架的合成方法,如水热、溶剂扩散和溶剂热等方法,需要的合成条件温度高、溶剂消耗多、耗费时间长。同时利用传统法合成的金属-有机骨架材料晶体尺寸较大,传感响应速度慢。利用超声辅助方法合成的金属-有机骨架材料,可以高产率地合成大多数金属-有机骨架材料,且具有反应时间短、产品回收率高等特点,实现对金属-有机骨架材料尺寸和形貌的调控,利用超声辅助的合成方法,通过改变反应条件,可以得到具有不同尺寸和形貌的金属-有机骨架材料。     

亚甲基蓝脱色菌的筛选与脱色实验研究

从某生活污水处理厂的活性污泥中筛选出三株对亚甲基蓝具有高效脱色作用的菌株,其中菌株MET-DB2的脱色能力最强。经革兰氏染色,菌株MET-DB2为革兰氏阴性杆菌。考察了培养时间、接种量、染料浓度、振荡速度、p H以及温度对MET-DB2脱色能力的影响。结果表明,MET-DB2对亚甲基蓝脱色的最佳染料初始浓度为150 mg/L,最适温度为30℃,接种量为20 m L,最佳p H为7.50。振荡培养较静置培养条件下的脱色率高且最佳振荡速度为120 r/min。菌株MET-DB2在24 h内对亚甲基蓝的脱色率和去除率分别为89.59%和89.32%。     

MIL-53(Fe)金属有机骨架材料对刚果红的高效吸附

通过水热法制备规则外形的MIL-53(Fe)金属有机骨架材料(MOF),并通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对材料进行表征。以刚果红作为目标物,研究所制得的MOF材料对其的吸附行为。结果表明,MIL-53(Fe)对刚果红的吸附动力学符合准二级动力学,吸附模型符合Langmuir吸附模型。MIL-53(Fe)材料对刚果红的最大吸附量为1 482 mg/g,是可望用于去除染料废水刚果红的高效吸附材料。