UV/H_2O_2和UV/TiO_2降解磺胺甲噁唑的研究

采用UV/H_2O_2和UV/TiO_2两种工艺降解磺胺甲噁唑(SMX),确定了H_2O_2和TiO_2的最佳投加量,在保持最佳投加量的条件下研究了SMX初始浓度、反应溶液初始pH、叔丁醇投加量对两种方法降解SMX效果的影响,为研究两种方法在降解SMX过程中的矿化程度测定了TOC的去除情况。结果表明,两种方法都对SMX具有较好的去除效果,整体而言UV/H_2O_2对SMX的降解速率高于UV/TiO_2;UV/H_2O_2的降解速率更易受到SMX初始浓度、反应溶液初始pH的影响;UV/H_2O_2对SMX的降解过程中·OH的氧化作用和UV直接降解都是去除SMX的主要作用,而UV/TiO_2中UV直接降解和空穴直接氧化是去除SMX的主要作用。     

单独高级氧化法去除水中农药甲基托布津研究

本文着重研究分别利用单独紫外(UV)光解、双氧水(H_2O_2)和臭氧(O3)产生·OH的高级氧化法,去除水中甲基托布津农药,并讨论其降解规律。研究表明,单独UV工艺对于甲基托布津基本没有去除效果。由此可见,单独H_2O_2工艺和单独臭氧对甲基托布津分别去除11.31%和94.7%。臭氧对甲基托布津降解反应符合拟一级动力学,甲基托布津的初始浓度对臭氧氧化反应速率的影响较大。随着pH值的升高,甲基托布津去除率表现出先降低再升高。     

UV/Fenton-Fe~0降解水中阿特拉津动力学及影响因素

研究采用Fe~0非均相UV/Fenton技术去除水中阿特拉津(ATZ)。结果表明,UV/Fenton-Fe~0技术能够实现水中ATZ的快速去除,当p H为3.0,H_2O_2、Fe~0的质量浓度分别为17、25 mg/L时反应速率最快,5 min后ATZ去除率可达97.5%,反应符合准1级降解动力学。初始ATZ含量升高,反应速率降低,ATZ的绝对去除量增加。UV/Fenton-Fe~0体系拓宽了p H适用范围,在初始p H为3.0~7.0时,反应7 min后ATZ去除率均达到95%以上。水中少量天然有机物(TOC的质量浓度5~10 mg/L)对ATZ降解有明显促进,ATZ降解速率较纯水基质中提高7倍以上。水中Cl-和SO42-的存在对UV/Fenton-Fe~0过程也有明显促进,而NO3-则表现为抑制;自由基抑制实验证实了降解过程符合·OH氧化机理。     

基于UV/H_2O_2和UV/PS工艺降解水体中磺胺吡啶研究

采用高级氧化技术-紫外/双氧水(UV/H_2O_2)和紫外/过硫酸盐(UV/PS)工艺降解磺胺吡啶(SPY)。研究表明,紫外与氧化剂(H_2O_2、PS)联用可显著提高去除率,其反应符合拟一级动力学模型。目标污染物磺胺吡啶的去除率在一定浓度内随着氧化剂H_2O_2和PS浓度升高而升高;磺胺吡啶初始浓度越大,反应速率越小;UV/H_2O_2工艺降解磺胺吡啶最大去除率发生在p H=3,而UV/PS工艺降解SPY在p H=11时去除率最大;Na Cl会抑制UV/H_2O_2和UV/PS工艺对目标污染物的降解,而适当的Na HCO_3可促进降解反应的进行;腐植酸对UV/PS工艺产生抑制作用,低浓度腐植酸(≤1 mmol/L)对UV/H_2O_2工艺则有促进作用。     

基于UV/H_2O_2和UV/PS工艺降解水体中磺胺吡啶研究

采用高级氧化技术-紫外/双氧水(UV/H_2O_2)和紫外/过硫酸盐(UV/PS)工艺降解磺胺吡啶(SPY)。研究表明,紫外与氧化剂(H_2O_2、PS)联用可显著提高去除率,其反应符合拟一级动力学模型。目标污染物磺胺吡啶的去除率在一定浓度内随着氧化剂H_2O_2和PS浓度升高而升高;磺胺吡啶初始浓度越大,反应速率越小;UV/H_2O_2工艺降解磺胺吡啶最大去除率发生在p H=3,而UV/PS工艺降解SPY在p H=11时去除率最大;Na Cl会抑制UV/H_2O_2和UV/PS工艺对目标污染物的降解,而适当的Na HCO_3可促进降解反应的进行;腐植酸对UV/PS工艺产生抑制作用,低浓度腐植酸(≤1 mmol/L)对UV/H_2O_2工艺则有促进作用。     

紫外线对水溶液中西酞普兰降解的影响因素

采用UV工艺处理西酞普兰,分别考察了初始浓度、pH、H_2O_2投加量、水质等因素对西酞普兰降解的影响。结果表明:西酞普兰的降解反应符合拟一级动力学模型,西酞普兰的初始浓度越高,其降解速率越低;pH值为6时,西酞普兰降解速率最高;外加H_2O_2可促进西酞普兰的降解,投加的H_2O_2浓度越大,西酞普兰的降解速率越快。此外,西酞普兰的降解会受到水质的影响,其在超纯水中降解速率最高,其次为地表水,最后为二级出水。腐植酸、富里酸均可抑制西酞普兰的降解行为。自由基淬灭试验结果表明,UV降解西酞普兰的过程中存在自敏化作用。     

臭氧联合过氧化氢(O_3/H_2O_2)降解水中甲基托布津

杀菌剂甲基托布津(TM)是常见的农药类内分泌干扰物。采用臭氧联合过氧化氢(O_3/H_2O_2)工艺对甲基托布津进行降解,考察了不同氧化系统、过氧化氢投加量、溶液初始pH、溶液中共存阴离子多种因素对O_3/H_2O_2去除甲基托布津的影响。结果表明:高级氧化联用技术O_3/H_2O_2工艺降解水中甲基托布津的效果良好,甲基托布津的降解反应符合一级反应动力学模型,其反应速率常数为0.107 9 min~(-1)。不同H_2O_2与O_3的摩尔比、溶液初始pH值和水中常见阴离子对O_3/H_2O_2工艺的降解情况影响显著。对于甲基托布津的O_3/H_2O_2降解过程:最佳摩尔比为0.75;最佳pH值为7;水中常见阴离子对甲基托布津降解影响的大小顺序为CO_3~(2-)SO_4~(2-)Cl~-NO_3~-。     

UV/H2O2降解水中含氮消毒副产物-苯乙腈的动力学和影响因素

采用UV/H_2O_2高级氧化技术处理水中含氮消毒副产物苯乙腈,研究了影响苯乙腈降解的因素。结果表明,单纯UV体系中,去除效果不明显。UV/H_2O_2对苯乙腈具有较高的去除率,且降解符合一级反应动力学。随着过氧化氢投加量增大,苯乙腈的去除率呈先增大后减小的趋势,且在投加量为20 mg/L时可达94.9%;溶液初始浓度的增加会提高去除效果,且动力学速率常数增加;降低溶液pH值、增大紫外辐射剂量有利于降解速率和去除率的提高;自来水为基质对降解苯乙腈的影响不明显;Cl~-、Mg~(2+)、Al~(3+)对苯乙腈去除有一定的抑制作用,抑制率达20.9%以上。文中将UV/H_2O_2高级氧化技术应用于控制苯乙腈,以期为水中苯乙腈的降解提供基础理论。     

Fe~(2+)强化UV/H_2O_2降解水中喹啉的研究

采用UV/H_2O_2体系来降解水中的喹啉,研究了氧化剂投加量和溶液初始pH值对喹啉降解效果的影响,同时考察了Fe⁽²⁺⁾强化UV/H_2O_2体系对喹啉的降解率和矿化率的影响。结果表明,当喹啉初始浓度(C_0)=15 mg/L、紫外光照强度(I_0)=8.96 mW/cm(2+)强化UV/H_2O_2体系对喹啉的降解率和矿化率的影响。结果表明,当喹啉初始浓度(C_0)=15 mg/L、紫外光照强度(I_0)=8.96 mW/cm²、反应温度为25℃时,在pH=7.01、[H_2O_2]∶[QL]=40的条件下,反应60 min后,喹啉的去除率为41.11%,反应120 min后,TOC的去除率为32.89%。控制上述反应条件不变,向原反应体系中加入Fe2、反应温度为25℃时,在pH=7.01、[H_2O_2]∶[QL]=40的条件下,反应60 min后,喹啉的去除率为41.11%,反应120 min后,TOC的去除率为32.89%。控制上述反应条件不变,向原反应体系中加入Fe⁽²⁺⁾,当[Fe(2+),当[Fe⁽²⁺⁾]∶[H_2O_2]=1∶65时,喹啉和TOC的去除率分别提升至90.90%和65.07%。喹啉的降解过程符合一级动力学方程(R(2+)]∶[H_2O_2]=1∶65时,喹啉和TOC的去除率分别提升至90.90%和65.07%。喹啉的降解过程符合一级动力学方程(R²≥0.960),Fe2≥0.960),Fe⁽²⁺⁾强化前后,喹啉的降解速率常数(k_(obs))由0.008 5 min(2+)强化前后,喹啉的降解速率常数(k_(obs))由0.008 5 min^(-1)增加至0.063 8 min(-1)增加至0.063 8 min^(-1)。采用每一对数减小级电能输入(E_(Eo))指标对两种工艺的电能效率进行评估,结果表明,Fe(-1)。采用每一对数减小级电能输入(E_(Eo))指标对两种工艺的电能效率进行评估,结果表明,Fe⁽²⁺⁾的加入显著减小了UV/H_2O_2体系的电能消耗,研究结果可为实际工程提供参考。     

紫外-过硫酸盐工艺去除水中磷酸三(2-氯乙基)酯的动力学原理及其降解产物

研究了紫外-过硫酸盐(UV/PS)工艺降解磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP)的动力学原理和降解产物。结果表明,当[TCEP]_0=3.0μmol/L、pH值=7.0、温度为25±2℃、[S_2O_8~(2-)]_0=150μmol/L时,254 nm UV/PS工艺对TCEP去除速率常数k_(obs)为0.1240min~(-1)。在以上研究条件下,采用高分辨质谱检测到3种有机降解产物,分子式分别为C_4H_9Cl_2O_4P、C_6H_(13)Cl_2O_5P和C_2H_6ClO_4P。中性和酸性条件对反应影响不大,但强碱性条件不利于降解。NO_3~-、Cl~-对反应有所影响,腐植酸对反应的影响较大。     

UV/H_2O_2高级氧化+MBR工艺处理垃圾渗滤液的研究

采取UV/H_2O_2+膜生物反应器组合工艺深度处理垃圾渗滤液,研究工艺对有机物及氨氮处理效果。结果表明,当工艺条件为双氧水投加量为2.1 g(H_2O_2)/g(COD),pH呈弱酸性,反应时间2 h、温度30℃左右时,UV/H_2O_2工艺处理效果好。MBR反应器对UV/H_2O_2工艺段出水中有机物的生化降解效果显著,出水有机物去除率稳定在80%以上。     

绿色纳米零价铁为催化剂的类芬顿法降解甲基橙

利用葡萄籽提取液合成纳米零价铁(GS-nZVI),作为类芬顿反应体系的催化剂,用于降解水中甲基橙(MO)。考察溶液pH值(3～11)、反应温度(25～40℃)、MO初始浓度(50～200 mg/L)以及H_2O_2加入量(浓度为5%～30%)对其降解效果的影响。结果显示:随pH的降低、温度的升高、初始浓度的减小,MO的降解率增大;研究范围内,H_2O_2浓度为10%时,MO的降解效果最佳。在不调节pH(pH=6.8),其他条件相同时,GS-nZVI/H_2O_2类芬顿体系对MO的降解效果明显优于传统芬顿法。采用拟一级和伪二阶动力学模型,研究了类芬顿体系对MO的降解过程。拟一阶模型(r~2=0.907 9～0.969 0)和伪二阶模型(r~2=0.938 7～0.961 0)均能很好地描述GS-nZVI为催化剂的类芬顿法降解MO的行为,说明降解是氧化还原与吸附共存的过程,表观活化能(E_a=45.65 kJ/mol),表明降解是受表面控制;其中吸附过程与伪二级吸附模型关联性更高,表明吸附以化学吸附为主。热力学分析结果表明,降解为自发的吸热过程。降解过程中紫外-可见吸收光谱的变化,显示GS-nZVI/H_2O_2类芬顿法能够有效降解MO。     

UV/H_2O_2体系六氯苯降解途径探讨

实验采用了UV/H_2O_2体系氧化降解工艺对HCB进行降解实验,并分别考察了在p H、H_2O_2浓度、HCB浓度等单因素条件和不同氧化条件下的实际氧化降解效果,并进行了GC、GC-MS、IC扫面分析和氧化机理分析。结果表明:在室温条件下,H_2O_2的添加浓度对降解效率起到了决定性作用,当H_2O_2浓度在0.1 mol/L条件下时,降解效果最好为57.6%;不同氧化降解条件实验表明,在UV/H_2O_2协同氧化条件下,要优于两者单独氧化降解,表明H_2O_2和UV在氧化过程中产生了协同促进租用;根据GC、GC-MS、IC扫面分析,表明中间产物中主要是氯苯酚类化合物。     

微波强化催化湿式H_2O_2氧化降解喹啉的研究

采用微波强化催化湿式H_2O_2氧化法降解喹啉,以负载型Cu-Ce/γ-Al2O3/TiO_2为催化剂,考察了微波功率、反应温度、H_2O_2投加量和溶液初始p H对降解效果的影响。实验结果表明,在喹啉初始质量浓度为100 mg/L、微波功率为500 W、反应温度为60℃、pH=6、H_2O_2投加量为0.094 mol/L的条件下,反应18 min后,喹啉和TOC去除率分别可达100%、82.18%。微波可明显提高反应速率,反应体系中喹啉降解和H_2O_2分解均符合一级动力学。     

水中碘海醇的UV/H_2O_2光化学降解

采用UV/H2O2工艺降解水中碘海醇(IOX),研究了UV强度、H2O2投加量、pH、IOX初始浓度、常见阴离子和腐殖酸对降解效果的影响。研究结果表明,UV/H2O2降解IOX的过程符合拟一级反应动力学。随UV强度的增加,IOX降解速率增加;H2O2投加量对IOX的降解速率有较大影响,当H2O2投加量为1 mmol/L时,反应速率常数达最大;中性条件更利于降解IOX;CO32-对IOX的降解速率抑制明显;腐殖酸对IOX降解也有一定抑制作用。     

绿色纳米零价铁为催化剂的类芬顿法降解甲基橙

利用葡萄籽提取液合成纳米零价铁(GS-nZVI),作为类芬顿反应体系的催化剂,用于降解水中甲基橙(MO)。考察溶液pH值(3～11)、反应温度(25～40℃)、MO初始浓度(50～200 mg/L)以及H_2O_2加入量(浓度为5%～30%)对其降解效果的影响。结果显示:随pH的降低、温度的升高、初始浓度的减小,MO的降解率增大;研究范围内,H_2O_2浓度为10%时,MO的降解效果最佳。在不调节pH(pH=6.8),其他条件相同时,GS-nZVI/H_2O_2类芬顿体系对MO的降解效果明显优于传统芬顿法。采用拟一级和伪二阶动力学模型,研究了类芬顿体系对MO的降解过程。拟一阶模型(r²=0.907 9～0.969 0)和伪二阶模型(r2=0.907 9～0.969 0)和伪二阶模型(r²=0.938 7～0.961 0)均能很好地描述GS-nZVI为催化剂的类芬顿法降解MO的行为,说明降解是氧化还原与吸附共存的过程,表观活化能(E_a=45.65 kJ/mol),表明降解是受表面控制;其中吸附过程与伪二级吸附模型关联性更高,表明吸附以化学吸附为主。热力学分析结果表明,降解为自发的吸热过程。降解过程中紫外-可见吸收光谱的变化,显示GS-nZVI/H_2O_2类芬顿法能够有效降解MO。     

水力空化联合Fenton降解双酚A的性能研究

为探究水力空化(HC)联合Fenton(HC-Fenton)对双酚A(BPA)的降解效果,探讨了入口压力、溶液pH、Fe~(2+)和H_2O_2含量等操作条件对其降解BPA效果的影响。结果表明,当入口压力为0.3 MPa、溶液pH为3、Fe~(2+)的质量浓度为1.65 mg/L及H_2O_2的质量浓度为8.0 mg/L时,HC-Fenton对BPA去除率为61.61%,反应速率常数为9.49×10~(-3)min~(-1),且降解反应属于1级动力学反应。HC-Fenton能有效降解水中BPA,可为有机废水处理提供一种新方法。     

均相与非均相超声-芬顿催化降解水中罗丹明B

以染料罗丹明B(RhB)为目标污染物,以泡沫铁为非均相催化剂,比较均相与非均相超声芬顿体系对RhB的去除效果,并考察了RhB初始含量、溶液初始pH、H_2O_2投加量等因素的影响。通过对不同体系反应速率、Fe~(2+)含量变化以及H_2O_2产量的比较分析,探索比较了降解机制。结果表明,均相超声芬顿体系对RhB的去除率高于非均相超声芬顿体系,当初始RhB的质量浓度为5 mg/L,初始pH为3,H_2O_2投加量为0.5 mmol/L时,RhB去除率分别达到99.86%、94.43%;前40 s符合一级反应动力学方程,基于泡沫铁的非均相芬顿体系可在超声辐射下产生更多Fe~(2+)和H_2O_2,从而有利于对目标污染物的持续降解。     

UV/K_2S_2O_8耦合降解四环素研究

研究了UV/K_2S_2O_8体系对水中四环素的降解效果。首先对比了该反应体系与UV氧化、单独K_2S_2O_8氧化对四环素的处理效果,结果表明UV能有效活化分解K_2S_2O_8,能有效去除水中的四环素。同时探讨了四环素初始浓度、K_2S_2O_8投量、反应时间、溶液初始pH对降解效果的影响,结果表明,在最佳条件下四环素的降解率达100%。同时实验结果表明,UV/K_2S_2O_8体系对四环素的降解过程符合一级动力学规律。最后探讨了UV/K_2S_2O_8技术降解四环素的机理。     

碱性溶液中H_2O_2-S_4O_6~(2-)反应动力学及机理研究

S_4O_6~(2-)是S_2O_3~(2-)氧化过程重要的中间产物。在p H值9.5~11.0范围内,用毛细管电泳方法对S_4O_6~(2-)的H_2O_2氧化反应进行了动力学研究。在反应溶液中检测到的产物包括S_2O_3~(2-)、S_2O_6~(2-)和S_3O_6~(2-)。在动力学研究中发现,氧化剂H_2O_2的浓度对S_4O_6~(2-)的降解速率影响不大,这可能是由于H_2O_2-S_4O_6~(2-)氧化体系中,优先发生的反应不是S_4O_6~(2-)的氧化,而是它的碱性分解反应,H_2O_2只对S_4O_6~(2-)的降解产物进行氧化。在考察p H值范围内,S_4O_6~(2-)的氧化降解速率受pH值影响较大,但速率常数与S_4O_6~(2-)碱性分解反应速率十分接近。提出了13步反应机理,通过数值拟合计算得到的动力学曲线与实验曲线较好地吻合。