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通过对正戊烷异构化制异戊烷反应进行热力学分析,得到不同反应温度下的标准摩尔焓变、标准摩尔吉布斯自由能变和标准平衡常数值, 同时分析了反应温度、压力及氢/烃摩尔比对正戊烷异构化率的影响。结果表明,正戊烷异构化反应是放热反应,低温有利于异构化反应的进行,并且可抑制正戊烷的裂解。在异构化机理研究中发现,氢气对异构化反应的转化率和选择性有着重要的影响,过高的氢分压会使脱氢反应的平衡向反方向进行, 从而降低正构烷烃的转化率。采用固定床反应器对正戊烷异构化反应热力学进行研究,所使用的催化剂为中国石化石油化工科学研究院研制的中温分子筛型异构化催化剂。结果表明,温度、压力、氢/烃比是影响正戊烷异构化反应的主要因素。温度升高促进裂解反应,导致液体收率下降;压力升高有利于异构化反应;过高的氢分压降低正戊烷的转化率。因此,三者可以互相调整、相互补偿,从而使催化剂在最佳的条件下使用。 相似文献
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正戊烷异构化双非贵金属催化剂研究 总被引:8,自引:1,他引:7
以镍为催化剂的加、脱氢活性组分,钼为助催化组分,丝光沸石为载体,制备了Ni-Mo-HM双非贵金属催化剂,用於正戊烷的异构化反应。考察了催化剂的残钠量,镍、钼含量,以及反应条件对正戊烷异构化反应的影响。应用正交法设计试验,在最佳反应温度300℃、压力2.0MPa、空速1.0h-1和氢烃摩尔比4.0的条件下,正戊烷转化率为67.5%;异构烷选择性95.5%;≥C5异构烷产率63.8%;≥C5液收率94.5%。在100ml装置上连续反应1000h,催化剂的性能稳定。 相似文献
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摘要:为了考察复合载体固体超强酸催化剂的异构化性能,以正戊烷异构化为探针反应,考察了焙烧温度、Al2O3质量分数、浸渍溶液的(NH4)2S2O8浓度、Pt质量分数、活化温度等制备条件对Pt-S2O82 /ZrO2-Al2O3异构化催化活性的影响,并采用XRD、BET、FT-IR、TG-DTA、NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,当Al2O3质量分数2.5%、Pt质量分数0.10%、0.75mol/L (NH4)2S2O8溶液浸渍、650℃焙烧、300℃活化时,Pt-S2O82 /ZrO2-Al2O3催化剂的异构化催化活性最高。在240℃、2.0MPa,氢气/正戊烷的摩尔比4,质量空速1.0h 1的反应条件下,该催化剂上正戊烷异构化反应的异戊烷产率为60.2%。 相似文献
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非贵金属/沸石型正戊烷异构化催化剂的研究Ⅱ.反应工艺条件对异构化性能的影响 总被引:4,自引:1,他引:3
在高压微反色谱装置上评价了 NiMo/Hβ催化剂的性能,考察了催化剂的还原条件及反应温度、压力、氢/烃摩尔比、质量空速等因素对异构化反应的影响。实验结果表明,450℃还原时,催化剂的催化性能较高;在反应温度280℃、压力1.5 MPa、质量空速2 h-1、氢/烃摩尔比为4的较优实验条件下,正戊烷的转化率为71.52%,反应的选择性为93.88%,异构烃的收率为67.10%,液体烃的收率为95.57%。100 h寿命实验表明,催化剂性能稳定,活性、选择性未见明显下降。 相似文献
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用分步浸渍法制备了ZrO2负载的Ni-H3PW12O40(TPA)和Ni-Pt-TPA金属-酸性位双功能催化剂,用X射线衍射和傅里叶变换红外光谱对其进行了表征。以正戊烷为模型化合物,在常压临氢条件下考察了催化剂的异构化性能及还原温度和反应温度的影响。实验结果表明,Ni/ZrO2催化剂主要表现出氢解活性,产物为甲烷;向Ni/ZrO2中加入TPA后,Ni-TPA/ZrO2催化剂具有异构化作用,且随TPA含量的增加异构化能力逐渐增强,当Ni-TPA/ZrO2中Ni和TPA的质量分数分别为8%和30%时,催化剂的异构化效果较佳;向Ni-TPA/ZrO2中加入质量分数0.5%的Pt时,Ni-Pt-TPA/ZrO2催化剂的活性和选择性显著增加。 相似文献
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本文从不同角度考察了水对SO2 -4 /ZrO2 催化正戊烷反应的影响。研究发现 ,少量水对催化剂有减活作用 ,但有可逆性 ,可以通过干燥气体吹扫重新恢复活性 ;反应中微量水对催化剂活性的影响 ,可以通过提高反应温度来消除 ;反应系统中存在大量水时 ,可以使催化剂的活性完全丧失 ,其原因是水降低了具有异构化活性的酸中心的强度 ,从而导致了失活。 相似文献
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《石油化工》2016,45(10):1198
采用新型固体超强碱3%(w)K/K_2CO_3催化丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯(4MP1),考察了反应温度、反应时间、丙烯进料量、m(丙烯)∶m(催化剂)及催化剂重复使用对反应的影响,研究了催化剂的异构化活性。实验结果表明,在150℃、20 h、丙烯进料量27 g、m(丙烯)∶m(催化剂)=2.7条件下,丙烯转化率为43%,二聚产物的选择性为99.3%,4MP1的选择性为86.3%,反应诱导期为3.3 h,丙烯平均反应速率为0.062 g/(g·h);催化剂可重复使用4次,在重复使用过程中,丙烯转化率、二聚产物的选择性和4MP1的选择性均缓慢下降,反应诱导时间逐渐延长。催化剂的异构化活性占二聚活性的26%,异构化活性较高。 相似文献
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研究了固体超强酸催化剂SO4^2-/ZrO2及负载型SO4^2-/ZrO2-SiO2催化剂在催化正己烷异构化反应中的失活与再生问题。结果表明,在催化正己烷异构化反应过程中,催化剂SO4^2-/ZrO2和SO4^2-/ZrO2-SiO2均存在明显的失活现象。失活的主要原因是积炭覆盖了催化剂表面的超强酸中心,但可通过烧炭的方法除去表面的积炭而使催化剂再生。再生后的催化剂的活性并没有明显降低。催化剂SO4^2-/ZrO2-SiO2的催化活性明显低于SO4^2-/ZrO2,催化剂制备过程中焙烧温度有显著的影响。通过对催化剂积炭过程的动力学分析,提出了失活过程的模型,并依此计算了固体超强酸催化烷烃异构化反应的积炭反应的表观活化能。 相似文献
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研究了不同沉淀剂所制备的SO/ZrO2-NiO催化剂在物性及催化性能上的差异,并通过XRD、FT-IR、吸附吡啶的TPD等方法,探讨了产生差异的原因,认为利用尿素作沉淀剂,增强了ZrO2-NiO之间的作用,抑制Ni2+与SO42-生成盐,使Ni离子能成为超强酸中心的组成部分,参于正戊烷的异构化作用.氨水作为沉淀剂时,不能促使ZrO2与NiO之间形成强作用,从而使表面部分Ni2+与SO42-形成盐。由于使用不同沉淀剂使SO24-/ZrO2-NiO在结构上产生的差异,使酸中心强度数目与分布不同,导致催化正戊烷裂解机理不同,提出了正戊烷在这两种不同沉淀剂催化剂上,裂解反应主要途径的不同。 相似文献
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采用化学共沉淀法制备了SO_4~(2-)/ZrO_2/Fe_3O_4/TiO_2磁性固体酸,利用X射线衍射、示差扫描量热、M(o|¨)ssbauer谱、透射电子显微镜、NH_3-程序升温脱附、N_2吸附-脱附、磁滞回线等手段对磁性固体酸的结构与性质进行了表征。表征结果显示,磁性基质Fe_3O_4及TiO_2的引入有利于四方晶相ZrO_2(t)的稳定;ZrO_2晶体生长取向于ZrO_2(t)的(101)方向,(101)晶面间距为0.293 nm;M(o|¨)ssbauer谱中双峰的存在表明磁性基质Fe_3O_4的存在;在室温下磁性固体酸具有超顺磁性。以乙酸乙酯的合成为探针反应,考察了SO_4~(2-)/ZrO_2/Fe_3O_4/TiO_2磁性固体酸催化剂的催化性能,实验结果表明,外加磁场使酯化反应的醋酸转化率提高到92%。 相似文献
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用程序升温氨脱附研究SO_4~(2-)/ZrO_2超强酸催化剂的酸性质 总被引:3,自引:0,他引:3
用程序升温氨脱附研究了H2SO4的浓度、焙烧温度、氨水的浓度和锆前体的晶型等制备参数对SO42-/ZrO2催化剂的酸性质的影响。结果表明,当H2SO4的物质的量浓度不大于1.0mol/L时催化剂表面主要为一种强酸中心。随着H2SO4浓度的增大,表面酸性质发生了明显改变,不仅酸强度减弱,而且总的酸量减少。当H2SO4的物质的量浓度增至2.0mol/L时表面主要为一种弱酸中心。焙烧温度不高于773K时,表面主要为一种强酸中心,且酸量大。随着温度的升高,逐渐向多种强度的酸中心并存转化,且强酸中心数量减少。用浓氨水制得的催化剂存在多种强度的酸中心,且酸量大。用稀氨水时催化剂表面主要为一种强酸中心。用H2SO4处理晶型ZrO2时得不到超强酸。 相似文献
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研究了SO_4~(2-)/TiO_2-ZrO_2型催化剂的制备及其催化合成己二酸二丁酯反应。考察了催化剂焙烧温度、原料配比、反应时间及催化剂用量等因素对酯化反应的影响,较佳反应条件为:催化剂焙烧温度500℃,催化剂用量5%(以己二酸质量为基准),n(己二酸):n(正丁醇)=1:2.5,正丁醇为带水剂、在回流温度下反应4 h,酯化率可达99.35%。结果表明,SO_4~(2-)/TiO_2-ZrO_2在产物颜色、出水率和催化剂回收等方面明显优于对甲苯磺酸、浓硫酸催化剂。 相似文献
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制备了一系列金属离子改性的SO42-/ZrO2固体超强酸(SZ)。用N2吸附比表面积测定、X射线衍射、透射电子显微镜、扫描电子显微镜、差热分析等方法对固体超强酸进行表征。以正己烷的裂解为探针反应,考察了固体超强酸催化剂的催化活性和乙烯选择性。实验结果表明,不同金属离子改性的SZ均为纳米粒子(粒径小于40nm),但其催化剂的催化活性不同。金属离子和SO42-的共同作用使得ZrO2由四方晶形向单斜晶形转化的温度升高,晶粒粒度减小,比表面积增大,催化活性提高。催化剂催化正己烷裂解的活性由高到低的顺序为:N i/SZ>A l/SZ>Sn/SZ>SZ>Ag/SZ。 相似文献
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以自制的稀土改性固体超强酸SO4^2-/TiO2-MoO3-La2O3为多相催化剂,乙酰乙酸乙酯和1,2-丙二醇为原料合成了苹果酯-B。研究了反应条件对产物收率的影响。实验结果表明,稀土改性的固体超强酸SO4^2-/TiO2-MoO3-La2O3是合成苹果酯-B的良好催化剂,最佳反应条件为:n(乙酰乙酸乙酯):n(1,2-丙二醇)=1:1.8,催化剂用量为反应物料总质量的0.8%,环己烷为带水剂,反应时间60min,反应温度92~124℃。在上述条件下,苹果酯-B的收率可达79.1%。 相似文献