In、Ta共掺对BaCeO3烧结性能及稳定性的影响

采用改进的柠檬酸盐法制备了不同In、Ta掺杂量的BaCeO₃基质子导体粉体, 干压成型后分别在1150℃、1250℃和1350℃下进行烧结。采用X射线衍射仪、扫描电镜分别对质子导体的物相结构和微观形貌进行了表征, 并采用电化学工作站测定了样品不同温度下的电导率。结果表明, 1350℃烧结样品气孔率均小于10%, 并且In掺杂量越高越容易烧结。样品在CO₂和H₂O中的化学稳定性测试结果表明, 只掺杂In可以提高样品在水中的化学稳定性, 但是对粉末样品高浓度CO₂气氛下的稳定性影响不大。In、Ta共掺杂可以大幅度提高样品在CO₂中的稳定性, 且稳定性随着Ta掺杂量的增加而提高。但是样品在10%湿润氢气气氛下的电导率随着Ta含量的增加而降低, 其中, BaCe_0.7In_0.25Ta_0.05O_3-δ在800℃时湿氢气下的电导率为1.16×10^-3 S/cm。     

Ni-BaCe_(0.7)Y_(0.3-x)Ta_xO_(3-δ)(x=0,0.05,0.1)金属陶瓷氢分离膜的氢渗透性能

质子-电子混合导体氢分离膜理论上对氢气的选择透过率为100%,在氢气的分离提纯领域应用潜力巨大。本工作通过液相法制备了Ni-BaCe_(0.7)Y_(0.3-x)Ta_xO_(3-δ)(x=0, 0.05, 0.1)金属陶瓷氢分离膜样品,并测试了金属陶瓷氢分离膜样品的氢渗透率与稳定性。在湿润20%H_2+80%N_2(体积分数)气氛下BaCe_(0.7)Y_(0.3-x)Ta_xO_(3-δ)(x=0, 0.05, 0.1)的电导率和氢渗透率均随Ta元素掺杂量的增加而减小,且随温度的升高而增大。在3%CO_2和10%CO_2(体积分数)气氛中,Ni-BaCe_(0.7)Y_(0.2)Ta_(0.1)O_(3-δ)氢渗透率基本保持稳定,而Ni-BaCe_(0.7)Y_(0.3)O_(3-δ)和Ni-BaCe_(0.7)Y_(0.25)Ta_(0.05)O_(3-δ)的氢渗透率持续变大,这可能是由于BaCe_(0.7)Y_(0.3)O_(3-δ)和BaCe_(0.7)Y_(0.25)Ta_(0.05)O_(3-δ)与CO_2的反应程度更大,生成的产物不致密,导致样品有效厚度减小。     

胺化木质素磺酸钠插层水滑石/Pebax混合基质膜的制备及气体分离性能研究

将胺化木质素磺酸钠(AL)通过阴离子交换法插层锌铝水滑石(LDH),得到填料AL-LDH,以聚醚嵌段酰胺共聚物(Pebax1657)为分离膜基材,制备具有一定成本优势的高CO₂/N₂选择性混合基质膜。通过傅里叶红外变换光谱仪、X射线衍射仪进行定性和结构表征。采用SEM观察AL-LDH和LDH的微观结构。力学性能测试结果表明,3%AL-LDH/Pebax的断裂伸长率和拉伸强度分别达到464.7%和18.7MPa,比纯Pebax膜分别提升了66.4%和12.6%。AL-LDH/Pebax的CO₂渗透率最高可达113.60Barrer,比纯膜提高了131%,比LDH/Pebax系列提升了15%,证明AL-LDH能进一步提升混合基质膜的CO₂/N₂分离和选择性。     

Pd掺杂量对有机无机杂化SiO2膜H2/CO2分离性能和水热稳定性能的影响

以1,2-二(三乙氧基硅基)乙烷(BTESE)为前驱体、PdCl₂为钯源, 制备Pd掺杂有机无机杂化SiO₂(POS)溶胶, 涂膜后在水蒸气氛围中煅烧, 制备得到POS膜。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、N₂吸附-脱附和透射电子显微镜(TEM)对POS粉体的微观结构进行表征。考察了钯/硅摩尔比(n(Pd/Si)=0.1、0.5和1)对POS膜的气体分离性能与水热稳定性能的影响。结果表明: 随着Pd掺杂量的增加, POS膜的H₂渗透率逐渐增大, H₂/CO₂的理想选择性逐渐下降。经100 kPa水蒸气处理180 h后, 采用n (Pd/Si)=1制备的POS膜的H₂渗透率达到1.62× 10^-7 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1, H₂/CO₂理想分离因子达到13.6, 表明该膜具有较好的H₂渗透性能、H₂/CO₂分离性能和水热稳定性能。     

退火预处理对中空纤维炭膜结构和性能的影响

炭膜具有优异的热稳定性、化学稳定性和气体分离性能.以聚酰亚胺中空纤维膜为前驱体，经过T_g附近退火预处理(250、300和350℃),进而高温炭化制备高性能中空纤维炭膜，研究了预处理条件对炭膜结构和气体分离性能的影响.结果表明，当退火预处理温度升高时，中空纤维炭膜的结构更加致密，其CO₂/CH₄和H₂/CH₄选择性提高，气体通量下降.尤其是当退火预处理温度为350℃时，与未经预处理的中空纤维炭膜相比，其CO₂/CH₄和H₂/CH₄选择性分别提高了98%和195%.同时，研究了渗透温度和压力对气体分离性能的影响，采用HIM(氦离子电镜)、FTIR和XRD对中空纤维炭膜的结构进行了表征.     

镍基催化剂催化氨硼烷水解产氢研究进展

氢气作为一种清洁能源,被认为是化石能源最理想的替代者。安全、高效且稳定的储氢材料的开发是当前氢能源应用研究中面临的最大挑战之一。氨硼烷(NH₃BH₃,AB)因其较高的储氢密度(146 g·L^-1,质量分数为19.6%)、安全无毒及高化学稳定性等特性成为一种重要的化学固态储氢材料。氨硼烷水解制氢反应条件温和,但需要在合适的催化剂存在的条件下进行。通过调节催化剂的活性组分、颗粒尺寸、活性组分的分散度、电子结构等,可显著提高氨硼烷水解产氢速率。综述了近年来氨硼烷水解制氢反应中镍基催化剂的研究进展,重点概述了镍单质、镍化合物以及镍合金催化剂在氨硼烷水解产氢中的应用,阐述了氨硼烷水解产氢反应机理,展望了氨硼烷水解产氢的发展趋势以及面临的挑战。     

空心玻璃微球储氢研究进展

随着化石燃料的不断使用,CO₂的排放量显著上升,从而严重影响了当今生态环境,为了减少CO₂的排放,利用新能源代替化石燃料迫在眉睫。氢能源具有高热值、CO₂零排放的优点,是化石燃料的良好替代品,但是其密度小、沸点低导致其储存难度大,从而限制了其大规模应用。现阶段氢能源采用高压储氢罐进行储存,存在储氢容量低、运输成本高以及氢脆现象等缺点。新型储氢材料和技术的开发是氢能源大规模商业应用的关键。空心玻璃微球(Hollow Glass Microspheres, HGMs)作为一种中空小尺寸耐压材料,具有良好的稳定性、储氢容量大、成本低、无氢脆等优点,在储氢方面有着巨大的潜力。对空心玻璃微球储氢的进展进行综述,介绍空心玻璃微球储氢机理、影响因素等,并进一步重点介绍了氢气释放速率以及响应时间的研究。     

面向二氧化碳电化学利用的离子传导膜研究进展

利用可再生电力将化石能源利用过程中排放的CO₂还原为增值含碳化学品，不仅可以解决CO₂排放问题，还可以实现可再生能源存储，是实现我国“双碳”目标的重要途径.离子传导膜作为CO₂电解池中的重要组成部分，一方面其离子电导率决定了电能到化学能的转化效率；另一方面对不同离子的选择性和渗透性极大地影响了阴极催化剂反应微环境，进而影响了CO₂电催化还原性能和电极稳定性.本文总结了近些年包括室温离子交换膜、中高温耐热高分子膜和固体氧化物膜的不同离子传导膜在电催化CO₂转化中的应用，介绍了不同离子传导膜对CO₂还原反应、电极稳定性、产物收集等方面的影响，提出了不同离子传导膜在CO₂电还原转化利用过程中存在的问题与挑战，并给出了相应解决策略，最后对未来离子膜在CO₂电化学转化利用领域的研究进行了展望.     

碳纳米管在二氧化碳分离膜中的研究进展

二氧化碳(CO₂)排放问题深受关注，相比于其他处理方式，气体分离膜具有高效节能、环境友好等特点，但传统的聚合物膜问题显著。碳纳米管材料自身性能优异，但易团聚，对CO₂气体本身并不具有很好的亲和性。通对碳纳米管进行表面及结构改性后将其添加到聚合物中或单独制备成膜，既可以很好协调纯聚合物膜渗透性与选择性之间的矛盾，又表现出优异的各项性能。介绍了碳纳米管材料改性方法及其在CO₂气体分离膜中的研究进展，并对相关问题及机理进行了分析。     

聚酰亚胺/离子液体共混膜的制备及其CO2/N2分离性能研究

咪唑类离子液体(IL_s)对CO₂具有良好的亲和性和溶解性。离子液体与聚酰亚胺膜材料相结合，可以解决目前CO₂难以分离和回收的问题。选用3种烷基链长度不同的离子液体与聚酰胺酸进行共混，通过高速搅拌器制备出一系列聚酰亚胺/离子液体共混膜，IL_n含量为5%、10%、15%、20%。采用薄膜拉伸强度测试仪和气体透过仪对膜进行了测试。结果表明：离子液体共混的聚酰亚胺薄膜的力学性能相对于纯膜来说均有所提高。当离子液体为IL₂,共混含量为20%时，膜对CO₂的渗透性能最好，为1.5033Barrer,是纯膜的3倍；当离子液体为IL₂,共混含量为15%时，膜对CO₂/CH₄的分离性能最好，为21.7859,约为纯膜的7倍。     

二硫化钼在电催化析氢反应中的应用进展

氢气因清洁和可再生等优点，被认为是一种具有发展前景的清洁能源，在未来替代传统化石燃料的可再生能源体系中具有重要地位。电化学分解水是一种高效且环境友好的制氢途径，在电解水制氢技术的发展中，高效电催化析氢催化剂的作用显得尤为重要。二硫化钼(MoS₂)具有较低的析氢吉布斯自由能及耐酸碱腐蚀等优点，因此，MoS₂作为高效的电催化析氢催化剂一直是研究热点。阐述了MoS₂的电催化析氢机理，综述了不同形貌MoS₂在电催化析氢中的应用，通过对MoS₂电催化剂进行改性来优化其催化活性。研究表明通过改善MoS₂边缘位点的催化活性、增加活性位点的数量等方法能够极大地改善MoS₂电化学析氢过程中的催化活性。     

二维材料构筑的CO2分离膜研究进展

二维材料由于其独特的纳米片结构，已广泛应用于设计高气体渗透通量和选择性的分离膜中.石墨烯类、二维金属有机骨架、二维过渡金属碳化物/碳氮化物等二维材料中构筑的纳米及纳米尺度孔道为分子输运提供了特殊的通道，它们是高渗透性和高选择性分子筛分的根本原因.本文综述了近年来二维材料基CO₂分离膜的研究进展，包括材料种类、分离膜的制备方法、分离性能及分离机制，并对二维材料基CO₂分离膜的应用前景进行了总结与展望.     

类石墨烯碳氮分离膜氢气提纯特性的机理研究

氢气作为一种可再生、高效的清洁能源,在工业生产中必须保证纯度。膜分离技术是一种有效的手段。本工作采用密度泛函理论和分子动力学模拟方法研究了一种新型的类石墨烯碳氮(C₉N₄)分离膜对于H₂的分离提纯性能。密度泛函理论计算结果显示气体在C₉N₄分离膜上的吸附属于物理吸附。C₉N₄分离膜表现出极高的H₂渗透率和优异的选择性,300 K下H₂渗透率达到1.89×10^-5 mol·m^–2·s^-1·Pa^-1,H₂/CH₄的选择性达到10²⁴。分子动力学模拟的结果也显示C₉N₄分离膜具有良好的H₂分离特性。     

Ba0.98Ce0.9Y0.1O3-α固体电解质的离子导电性

用高温固相反应法制备了非化学计量性固体电解质Ba0.98Ce0.9Y0.1O3-α，分别用氢浓差电池及氧浓差电池方法研究了在600－1000℃范围Ba0.98Ce0.9Y0.1O3-α的离子导电特性。结果表明，Ba0.98Ce0.9Y0.1O3-α固体电妥质在氢气气氛中几乎为纯质子导体，而在氧气气氛中为氧离子和电子空穴混合导体。     

微孔二氧化硅氢气分离膜研究进展

作为宇宙中储量最多的元素,氢是极具应用潜力的能源载体,因而透氢分离膜材料的研究引起了极大的关注.综述了微孔二氧化硅透氢膜的制备、氢气渗透、分离效果以及水热稳定性的研究现状.     

管状复合炭膜的制备及其气体渗透性能

以中空纤维陶瓷膜为载体，聚芳醚酮为聚合物前驱体，采用浸涂-相转化结合的方法制备复合炭膜，探讨了制膜工艺对复合炭膜结构及性能的影响.结果发现，铸膜液浓度和提拉速率对膜的完整性影响较大，在15%质量分数铸膜液和2 cm/min提拉速率的条件下，可制备出表面膜层完整均一且兼具较高气体渗透通量的复合炭膜；通过控制制备前驱体膜过程中蒸发温度和蒸发时间，复合炭膜分离层缺陷大幅减少，气体分离选择性得到了显著提升.以15%铸膜液和2 cm/min提拉速率，在60℃蒸发温度及10 s蒸发时间的制膜工艺条件下制备出的复合炭膜，其O₂/N₂、CO₂/N₂和CO₂/CH₄选择性分别为5.62、26.27、25.10,O₂、CO₂渗透通量分别可达252、1 177 GPU.     

掺氮多孔碳在二氧化碳吸附分离中的应用

CO₂作为温室气体, 其捕集和存储有着重要的现实意义。多孔碳材料掺杂N原子后可以极大地改变材料的表面化学性质, 增强表面碱性, 在CO₂吸附领域具有广泛的应用。基于N掺杂最新研究进展, 本文系统地介绍了原位、后处理等掺N方法和不同孔道结构对CO₂吸附分离或扩散传质的影响, 总结归纳了材料的物理结构参数、表面化学性质与CO₂吸附分离性能的关系, 指出了各种制备方法存在的问题及解决的方法, 为高性能的CO₂吸附剂的定向设计、制备以及工业化提供了理论参考。     

量子点/TiO2复合光催化材料的研究进展

近年,光催化技术已被广泛应用于污水处理、CO₂还原、制氢等多个领域。在光催化材料中,TiO₂由于具有化学稳定性高、来源广泛、价格低廉等优点,应用最广泛。但较宽的带隙及较高的电子及空穴复合效率使TiO₂的光催化性能受到极大限制。量子点(QDs)作为一种受量子约束效应影响的纳米尺度粒子,具有载流子易调控和表面位点丰富等优势。因此,研究人员采用不同方法将TiO₂与QDs复合,以增强TiO₂的光催化性能,获得了系列具有优异光催化性能的QDs/TiO₂复合光催化材料。本文主要综述了QDs/TiO₂复合光催化材料的研究进展。首先,阐述了QDs/TiO₂复合光催化材料的制备方法,并就QDs对TiO₂光催化性能的增强机制进行了剖析;然后,总结了QDs/TiO₂复合光催化材料在有机污染物降解、制氢及CO₂还原方面的应用研究进展;最后,围绕QDs/TiO₂复合光催化材料现阶段研究中的关键问题及未来的研究前景进行了展望。      

质子-电子混合导体透氢膜

随着氢能源的到来,一种基于质子—电子混合导体透氢膜材料受到人们的普遍关注.质子—电子混合导体分为双相和单相混合导体两类.本文重点综述了上述两类质子-电子混合导体透氢膜的发展近况,并阐述了其透氢原理,分析了在氢分离等方面的应用,对其发展前景和方向进行了展望.     

基于一步法制备超高PEO负载的亲CO2气体分离膜用于高效碳捕集(英文)

针对日益增加的大气CO₂含量,膜技术被认为是一种有前景的碳捕集策略,其中亲CO₂分离膜已经展示出显著的应用潜力,特别是在CO₂/轻质气体分离方面。以聚环氧乙烷(PEO)为代表的CO₂亲和材料,因其与CO₂的特殊偶极-四极矩相互作用而吸引了广泛的研究关注。在此,我们报道了一种简便的一步合成方案,通过原位聚合高度柔性的小分子PEO来克服其高结晶度和低机械强度的局限性。得益于短链PEO与聚合物基体之间的复杂链缠绕,使线性PEO的负载高达90%(质量分数)。因此,分离性能轻松超过了著名的分离上限。此外,高结构稳定性使得分离膜在高进料压力(高达20 bar)下表现出更好的CO₂渗透系数和气体选择性。本研究同时改善了全聚合物膜的机械性能和气体分离性能,在工业碳捕集和气体净化领域展现出显著潜力。